NOx儲存還原（NSR）技術是最有前景的稀燃氮氧化物消除技術。本文系統(tǒng)研究了以Ba-Mn為基礎的鈣鈦礦型和負載型NSR催化劑,采用XRD、TG-MS、BET、H₂-TPR、NOx-TPD、in-situ DRIFT等多種表征技術詳細考察了催化劑的NOx儲存能力、熱穩(wěn)定性和抗硫能力,對NOx的儲存模式進行了深入研究。采用檸檬酸絡合法制備了BaMnO₃系列鈣鈦礦催化劑。300℃時,亞硝酸鹽到硝酸鹽的轉(zhuǎn)化速率遠大于硝酸鹽和亞硝酸鹽的分解速率,NOx在BaMnO₃催化劑上的NSC值最高。摻雜不同比例的B位元素Cu/Mg/Fe后發(fā)現(xiàn),Cu/Mg對催化劑結(jié)構(gòu)和儲存性能影響不大,Fe可以進入到BaMnO₃鈣鈦礦晶格中,增加了氧空位,Fe摻雜比例為0.4時,催化劑對NOx的儲存能力大大提高。NOx在BaMnO₃表面的吸附物種隨溫度和時間發(fā)生轉(zhuǎn)變,Fe部分取代后不改變NOx吸附的反應歷程。低溫下（≤200℃）,NOx在表面的吸附主要以亞硝酸鹽形式存在;200℃左右,表面硝酸鹽物種逐漸脫附或歧化反... 

【文章來源】：天津大學天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：126 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
引言
第一章 研究背景簡介
    1.1 汽車尾氣污染
        1.1.1 一氧化碳（CO）
        1.1.2 碳氫化合物（HC）
        1.1.3 微粒（PM）
        1.1.4 氮氧化物（NOx）
    1.2 汽車尾氣排放法規(guī)
    1.3 稀薄燃燒系統(tǒng)
第二章 文獻綜述
    2.1 NO直接催化分解技術
        2.1.1 金屬氧化物催化劑
        2.1.2 分子篩催化劑
        2.1.3 貴金屬催化劑
    2.2 NOx選擇性催化還原技術（SCR）
3 /尿素-SCR法">        2.2.1 NH₃ /尿素-SCR法
        2.2.2 HC-SCR法
            2.2.2.1 金屬氧化物催化劑
            2.2.2.2 分子篩催化劑
            2.2.2.3 貴金屬催化劑
            2.2.2.4 復合催化劑
            2.2.2.5 HC-SCR反應機理
    2.3 DeNOx輔助技術
    2.4 NOx儲存還原催化技術（NSR）
        2.4.1 反應條件和氣氛的影響
2 和O₂ 濃度的影響">            2.4.1.1 NO、NO₂ 和O₂ 濃度的影響
            2.4.1.2 反應溫度的影響
2O和CO₂）的影響">            2.4.1.3 反應氣氛（H₂O和CO₂）的影響
            2.4.1.4 還原劑的影響
        2.4.2 PBA體系NSR催化劑
            2.4.2.1 貴金屬組分的設計
            2.4.2.2 儲存組分的設計
            2.4.2.3 載體的設計
3）氧化物催化劑">        2.4.3 鈣鈦礦型（ABO₃）氧化物催化劑
            2.4.3.1 鈣鈦礦型復合氧化物的結(jié)構(gòu)特征
            2.4.3.2 鈣鈦礦型復合氧化物的組分設計
            2.4.3.3 大比表面積和高分散鈣鈦礦的制備
            2.4.3.4 鈣鈦礦型氧化物在催化領域的應用
        2.4.4 NOx儲存－還原機理
        2.4.5 NSR催化劑的失活問題
    2.5 本課題研究目的、研究內(nèi)容和創(chuàng)新點
        2.5.1 研究目的
        2.5.2 研究內(nèi)容
        2.5.3 論文創(chuàng)新點
第三章 Ba-Mn-O鈣鈦礦型NSR催化劑研究
    引言
    3.1 實驗部分
        3.1.1 實驗藥品和氣體
        3.1.2 催化劑制備
        3.1.3 催化劑表征
        3.1.4 NOx吸附－脫附能力的考察
            3.1.4.1 NOx儲存量（NSC值）的測定
            3.1.4.2 NOx程序升溫脫附（NOx-TPD）
    3.2 Ba-Mn-O鈣鈦礦研究
        3.2.1 TG-DTA結(jié)果
        3.2.2 XRD結(jié)果
        3.2 3 Ba-Mn-O氧化物的NOx儲存性能（NSC值測定）
            3.2.3.1 不同焙燒溫度樣品的NSC結(jié)果
            3.2.3.2 800℃焙燒樣品在不同溫度下的NSC結(jié)果
        3.2.4 In-situ DRIFT結(jié)果
        3.2.5 800℃焙燒樣品在不同溫度下的NOx-TPD結(jié)果
    3.3 Ba-Mn-X-O（X=Cu/Mg/Fe）鈣鈦礦研究
        3.3.1 不同摻雜比例Ba-Mn-X-O（X=Cu/Mg/Fe）樣品的XRD結(jié)果
        3.3.2 Ba-Mn-O氧化物的NOx儲存性能（NSC值測定）
    3.4 Ba-Mn-Fe（x）-O鈣鈦礦研究
2-TPR結(jié)果">        3.4.1 H₂-TPR結(jié)果
2-TPD結(jié)果">        3.4.2 O₂-TPD結(jié)果
        3.4.3 NSC測定結(jié)果
        3.4.4 NOx-TPD結(jié)果
        3.4.5 In-situ DRIFT 結(jié)果
    3.5 本章小結(jié)
2-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）負載型NSR催化劑研究">第四章 Ba/Mn/TiO₂-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）負載型NSR催化劑研究
    引言
    4.1 實驗部分
        4.1.1 實驗藥品和氣體
        4.1.2 催化劑制備
        4.1.3 催化劑表征
        4.1.4 NOx儲存和抗硫性能測試
2-Al₂O₃/TiO₂-SiO₂ /TiO₂-ZrO₂ 復合氧化物載體研究">    4.2 TiO₂-Al₂O₃/TiO₂-SiO₂ /TiO₂-ZrO₂ 復合氧化物載體研究
        4.2.1 XRD結(jié)果
        4.2.2 比表面積和孔徑結(jié)果
3-TPD結(jié)果">        4.2.3 NH₃-TPD結(jié)果
2-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑結(jié)構(gòu)和儲存性能研究">    4.3 Ba/Mn/TiO₂-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑結(jié)構(gòu)和儲存性能研究
        4.3.1 XRD結(jié)果
        4.3.2 比表面積和孔徑結(jié)果
        4.3.3 TG-MS結(jié)果
        4.3.4 TPR結(jié)果
        4.3.5 XPS結(jié)果
        4.3.6 NSC測定結(jié)果
        4.3.7 In-situ DRIFT 結(jié)果
2-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑熱穩(wěn)定性研究">    4.4 Ba/Mn/TiO₂-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑熱穩(wěn)定性研究
        4.4.1 XRD結(jié)果
        4.4.2 比表面積和孔徑結(jié)果
        4.4.3 NSC測定結(jié)果
2-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑抗硫能力研究">    4.5 Ba/Mn/TiO₂-X（Al₂O₃/SiO₂/ZrO₂）催化劑抗硫能力研究
        4.5.1 XRD結(jié)果
        4.5.2 XPS結(jié)果
        4.5.3 TPR結(jié)果
        4.5.4 NSC測定結(jié)果
        4.5.5 In-situ DRIFT 結(jié)果
    4.6 本章小結(jié)
2-ZrO₂負載型NSR催化劑研究">第五章Pt-Mn/Ba/TiO₂-ZrO₂負載型NSR催化劑研究
    引言
    5.1 實驗部分
        5.1.1 實驗藥品和試劑
        5.1.2 催化劑制備方法
        5.1.3 催化劑表征技術
        5.1.4 NOx儲存能力（NSC值）測定
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 XRD結(jié)果
        5.2.2 TG-MS結(jié)果
2-TPR結(jié)果">        5.2.3 H₂-TPR結(jié)果
        5.2.4 比表面積和孔徑結(jié)果
        5.2.5 NSC結(jié)果
        5.2.6 EXAFS結(jié)果
    5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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[4]Co助劑對稀燃NOx阱Pt/Ba-Al-O結(jié)構(gòu)和性能的影響[J]. 李新剛,孟明,林培琰,陳加福,伏義路,俞壽明,謝亞寧,胡天斗.  催化學報. 2002(05)
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本文編號：2902135