甲醛（HCHO）是一種重要的室內(nèi)污染物,對(duì)環(huán)境和人類健康造成極大危害,因此,甲醛的消除越來越成為人們的研究熱點(diǎn)。催化氧化法是一種高效的甲醛去除方法,具有無二次污染,簡單易操作、能耗低、工藝成熟等優(yōu)點(diǎn)。相對(duì)廉價(jià)的銀（Ag）催化劑被認(rèn)為是一種具有較好發(fā)展?jié)摿Φ募兹┐呋趸呋瘎?但目前銀催化劑對(duì)甲醛氧化的反應(yīng)溫度仍然偏高。因此,本論文通過載體優(yōu)化、預(yù)處理?xiàng)l件調(diào)控和第二組分鈷（Co）的添加等方式提高銀催化劑對(duì)甲醛的低溫氧化活性,并系統(tǒng)研究了甲醛在銀基催化劑上的吸附-脫附行為以及催化劑結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能間的構(gòu)效關(guān)系,得到的主要研究結(jié)果如下：（1）通過甲醛程序升溫脫附曲線及甲醛吸附穿透曲線測定,研究了不同載體材料上甲醛吸附-脫附性能。研究結(jié)果表明,甲醛吸附容量與比表面積、孔容等孔參數(shù)密切相關(guān)。載體比表面積和孔容越大,甲醛吸附容量越大；孔徑越小,孔徑分布越窄,甲醛脫附越難。四種具有不同比表面積和孔道結(jié)構(gòu)的載體上甲醛吸附-脫附性能結(jié)果表明,具有規(guī)則孔道結(jié)構(gòu)、高比表面積的MCM-41介孔材料具有最強(qiáng)的甲醛化學(xué)吸附性能。并且,在Ag/MCM-41催化劑上,增加的甲醛低溫吸附位點(diǎn)為銀基催化劑上甲醛低溫催化氧化... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
圖目錄
表目錄
主要符號(hào)與縮寫表
1 緒論
    1.1 甲醛性質(zhì)與危害
        1.1.1 甲醛的性質(zhì)
        1.1.2 甲醛的危害
    1.2 甲醛污染治理技術(shù)簡介
    1.3 甲醛催化氧化技術(shù)中催化劑研究進(jìn)展
        1.3.1 金屬氧化物催化劑
        1.3.2 貴金屬催化劑
    1.4 甲醛催化氧化反應(yīng)機(jī)理研究進(jìn)展
    1.5 本論文的設(shè)計(jì)思路和研究內(nèi)容
        1.5.1 選題依據(jù)及研究意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料和儀器
    2.2 催化劑甲醛反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 比表面積測試（BET）
        2.3.2 X-射線衍射（XRD）
        2.3.3 紫外-可見分光光度儀（UV-Vis）
2-TPR）">        2.3.4 程序升溫還原（H₂-TPR）
2-TPD）">        2.3.5 程序升溫脫附（O₂-TPD）
        2.3.6 透射電鏡測試（TEM）
        2.3.7 元素分析（ICP-AES）
        2.3.8 X射線光電子能譜（XPS）
        2.3.9 程序升溫脫附（TPD）和程序升溫表面反應(yīng)（TPSR）
        2.3.10 原位紅外測試（In situ FT-IR）
3 不同載體材料上甲醛吸附-脫附性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 材料制備
        3.2.2 甲醛吸附穿透曲線測定
    3.3 不同孔結(jié)構(gòu)氧化鋁材料上甲醛吸附-脫附性能研究
        3.3.1 XRD表征結(jié)果
        3.3.2 SEM表征結(jié)果
        3.3.3 IR表征結(jié)果
        3.3.4 BET表征結(jié)果
        3.3.5 氧化鋁孔結(jié)構(gòu)形成的可能機(jī)制
        3.3.6 氧化鋁樣品甲醛穿透曲線
        3.3.7 氧化鋁樣品的甲醛脫附動(dòng)力學(xué)
    3.4 不同載體材料上甲醛吸附-脫附性能研究
        3.4.1 BET表征結(jié)果
        3.4.2 不同載體材料的甲醛穿透曲線
        3.4.3 不同載體材料的甲醛程序升溫脫附曲線（HCHO-TPD）
    3.5 小結(jié)
4 Ag/MCM-41催化劑上甲醛催化氧化反應(yīng)機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑制備及表征
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 甲酸鹽定量
        4.2.3 CO催化氧化反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        4.3.1 甲醛程序升溫表面反應(yīng)實(shí)驗(yàn)（HCHO-TPSR）
        4.3.2 原位紅外實(shí)驗(yàn)結(jié)果（In situ FT-IR）
    4.4 銀催化劑上甲醛催化氧化行為路徑討論
2CO_2（a）)">        4.4.1 亞甲二氧基物種(H₂CO_2（a）)
（a）)">        4.4.2 甲酸鹽物種(HCOO-Ag_（a）)
（a）)">        4.4.3 吸附態(tài)CO物種(CO_（a）)
（a）)">        4.4.4 甲酸鹽物種形成另一途徑(HCOO_（a）)
（a）)">        4.4.5 分子吸附形式甲醛(HCHO_（a）)
        4.4.6 Ag/MCM-41催化劑上甲醛催化氧化反應(yīng)機(jī)理推斷
    4.5 小結(jié)
5 氧氣預(yù)處理對(duì)Ag/MCM-41催化劑上甲醛催化氧化反應(yīng)性能的影響
    5.1 引言
    5.2 催化劑制備
    5.3 催化劑表征結(jié)果
        5.3.1 BET表征結(jié)果
        5.3.2 廣角XRD表征結(jié)果
        5.3.3 TEM表征結(jié)果
        5.3.4 UV-Vis表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果">        5.3.5 H₂-TPR表征結(jié)果
    5.4 甲醛表面反應(yīng)活性測試（HCHO-TPSR）
    5.5 甲醛吸附性能（HCHO-TPD和in situ FT-IR）
    5.6 小結(jié)
6 雙金屬AgCo/APTES@MCM-41催化劑上甲醛催化氧化反應(yīng)性能研究
    6.1 引言
    6.2 催化劑制備
    6.3 催化劑表征結(jié)果
        6.3.1 小角和廣角XRD表征結(jié)果
        6.3.2 TEM和HRTEM表征結(jié)果
        6.3.3 BET表征結(jié)果
        6.3.4 UV-Vis表征結(jié)果
        6.3.5 XPS表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果">        6.3.6 H₂-TPR表征結(jié)果
    6.4 甲醛催化反應(yīng)活性測試
    6.5 小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
[1]以氧化鋯柱撐粘土為載體的負(fù)載型金催化劑對(duì)甲醛氧化反應(yīng)的研究[D]. 張雁冰.內(nèi)蒙古大學(xué) 2006
[2]分子篩吸附劑對(duì)甲醛分子吸附性能的研究[D]. 李翠紅.大連理工大學(xué) 2005



本文編號(hào)：2899615