有機(jī)質(zhì)在河口沉積物中的累積引起河口生態(tài)環(huán)境的退化,已成為沿海區(qū)域普遍存在的環(huán)境問(wèn)題,因此,有機(jī)污染型沉積物的治理日益受到重視。目前常用的治理措施以物理、化學(xué)方法為主,雖然見(jiàn)效快,但成本高、對(duì)環(huán)境破壞大,而且不能從根本上解決污染問(wèn)題。與物理、化學(xué)方法相比,微生物修復(fù)技術(shù)具有明顯的優(yōu)勢(shì),將高效微生物引入沉積物中,可降解其中的多種有機(jī)污染物,有效解決沉積物有機(jī)污染問(wèn)題。本文以位于煙臺(tái)市牟平區(qū)的三八河河口污染潮灘為例,研究了有機(jī)污染型河口潮灘的微生物修復(fù)技術(shù),先后比較了生物促進(jìn)技術(shù)、生物強(qiáng)化技術(shù)和Fenton-微生物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)對(duì)污染物的去除效果,探討有機(jī)污染的修復(fù)機(jī)制,并提出適宜的修復(fù)方案,可為有機(jī)污染型河口潮灘的實(shí)地修復(fù)工作提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。 為了評(píng)價(jià)三八河河口潮灘中主要污染物的分布及土著微生物的修復(fù)潛力,研究了該潮灘的沉積物中w(TOC),w(油類(lèi)),w(硫化物)和微生物的水平、垂直分布規(guī)律。利用單因子污染指數(shù)法對(duì)潮灘污染狀況進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:各因子污染指數(shù)大小為:TOC硫化物油類(lèi),距離河口越近,表層(0~20 cm)沉積物的污染程度越高,說(shuō)明潮灘沉積物的污染主要源于河流排污。在0~50 cm深度范圍內(nèi),w(TOC),w(油類(lèi))和w(硫化物)隨深度的增加呈先增大后減小的趨勢(shì),污染物主要集中在5~20 cm深度范圍。微生物在潮灘中的分布規(guī)律表明,外源有機(jī)物的輸入可提高沉積物中異養(yǎng)菌數(shù)量(HBC)和呼吸強(qiáng)度,潮灘微生物可通過(guò)呼吸過(guò)程實(shí)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)的礦化和輸出,具有一定的修復(fù)潛力。 為了促進(jìn)沉積物中土著降解菌的生長(zhǎng),加快污染物的去除,向沉積物中投加NH_4-N、NO_3-N和PO_4-P,通過(guò)測(cè)定處理過(guò)程中微生物的生長(zhǎng)情況、污染物和營(yíng)養(yǎng)鹽含量的變化情況,研究了營(yíng)養(yǎng)鹽種類(lèi)及其用量對(duì)修復(fù)效果的影響,并利用紅外光譜分析了修復(fù)過(guò)程中沉積物有機(jī)質(zhì)結(jié)構(gòu)組成的變化。結(jié)果表明:同時(shí)加入NO_3-N和PO_4-P,可促進(jìn)反硝化自養(yǎng)菌和反硝化異養(yǎng)菌的生長(zhǎng),加快硫化物、油類(lèi)和TOC的去除,而投加NH_4-N對(duì)污染物的去除有抑制效應(yīng)。在NO_3-N用量為0.5mg·g~(-1)、N:P比例為10:1條件下處理40d,可獲得較好的修復(fù)效果,硫化物、油類(lèi)、TOC的去除率分別達(dá)到89.7%、90.6%和13.8%。紅外光譜分析表明,NO_3-N和PO_4-P加入后,脂肪族化合物比芳香族化合物更容易被降解,處理后沉積物的芳構(gòu)化程度增加。 為了提高沉積物中降解菌數(shù)量,向沉積物中投加有效微生物菌劑(EM)、土著好氧異養(yǎng)菌富集液(IHM)以及增氧劑CaO_2。通過(guò)測(cè)定沉積物中微生物生長(zhǎng)和污染物含量變化,研究了外源微生物種類(lèi)及增氧劑的使用對(duì)修復(fù)效果的影響。結(jié)果表明,同時(shí)加入EM和CaO_2可以顯著促進(jìn)TOC的去除。利用正交試驗(yàn)對(duì)EM和CaO_2的用量、以及二者投加的時(shí)間間隔進(jìn)行優(yōu)化,并利用紅外光譜表征處理過(guò)程中有機(jī)質(zhì)結(jié)構(gòu)組成的變化。結(jié)果表明:同時(shí)投加EM和CaO_2,可明顯促進(jìn)沉積物中芳香族化合物的降解,這種強(qiáng)化處理的最佳條件為:按照1%質(zhì)量比投加CaO_2,間隔1 d后再以2×10~7 cells·g~(-1)的比例投加EM菌劑。處理40 d后,油類(lèi)和TOC去除率分別達(dá)到44.4%和17.8%,而硫化物含量卻升高34.8%�，F(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用該技術(shù)時(shí),硫化物的產(chǎn)生可能對(duì)周?chē)鷳B(tài)環(huán)境造成不利影響。 為了進(jìn)一步提高修復(fù)效果,采用Fenton氧化作為微生物修復(fù)的預(yù)處理。首先研究了反應(yīng)條件對(duì)基于CaO_2的Fenton反應(yīng)的影響,在磷酸鹽緩沖溶液中,通過(guò)單因素試驗(yàn)研究了催化劑種類(lèi)、反應(yīng)初始pH值、催化劑和CaO_2比例(n_(Fe)/n_(CaO2))以及緩沖溶液濃度對(duì)Fenton反應(yīng)體系中HO·產(chǎn)率的影響。結(jié)果表明:Fe2+對(duì)基于CaO_2的Fenton反應(yīng)有較好的催化效果,穩(wěn)定反應(yīng)體系的pH值對(duì)HO·產(chǎn)率非常重要。當(dāng)反應(yīng)初始pH值為2~4、n_(Fe)/n_(CaO2)為1/5~1/20、磷酸鹽緩沖溶液濃度為40~100 mmol·L~(-1)時(shí),HO·的產(chǎn)率較高。在此基礎(chǔ)上,利用正交試驗(yàn)對(duì)作為微生物修復(fù)預(yù)處理的Fenton試劑最佳配比進(jìn)行優(yōu)化。之后,為了獲得Fenton預(yù)處理與投加EM菌劑聯(lián)合作用的最佳效果,以處理40 d后的硫化物、油類(lèi)和TOC去除率為評(píng)價(jià)指標(biāo),結(jié)合處理過(guò)程中微生物生長(zhǎng)及污染物含量的變化情況,對(duì)Fenton預(yù)處理強(qiáng)度、Fenton預(yù)處理時(shí)間和EM投加量進(jìn)行優(yōu)化,并利用紅外光譜表征處理過(guò)程中有機(jī)質(zhì)組成的變化,探討Fenton-微生物聯(lián)合修復(fù)機(jī)理。結(jié)果表明,Fenton預(yù)處理的適宜條件為:磷酸鹽緩沖溶液濃度100 mmol·L~(-1),緩沖溶液初始pH=4,催化劑用量(n_(Fe)/n_(CaO2))=1/20,CaO_2投加量(mCaO_2/mTOC)=1/1;預(yù)處理進(jìn)行5 d后,按照1×10~6 cells·g~(-1)的用量投加EM菌劑,可獲得最佳處理效果,40 d后的沉積物中硫化物、油類(lèi)和TOC去除率分別達(dá)到46.3%、43.8%和31.1%。 為了確定有機(jī)污染潮灘的最佳修復(fù)方案,對(duì)三種修復(fù)技術(shù)的處理效果、處理成本及環(huán)境效應(yīng)進(jìn)行了綜合比較。結(jié)果表明,生物促進(jìn)技術(shù)處理成本最低、對(duì)環(huán)境產(chǎn)生的不利影響較小;Fenton氧化—微生物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生的不利影響相對(duì)較大,但是其處理效果最好;而生物強(qiáng)化技術(shù)在各方面均不占優(yōu)勢(shì)。根據(jù)三八河河口潮灘不同區(qū)域的污染現(xiàn)狀,為了經(jīng)濟(jì)有效地實(shí)現(xiàn)河口區(qū)域有機(jī)污染潮灘的修復(fù),并將修復(fù)過(guò)程中產(chǎn)生的不利環(huán)境影響減少到最低程度,建議采用的修復(fù)模式為:以投加NO_3-N和PO_4-P的生物促進(jìn)技術(shù)為主、輔以Fenton氧化—微生物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)。
【學(xué)位單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類(lèi)】：X52
【文章目錄】：
摘要
Abstract
0 前言
1 緒論
    1.1 有機(jī)質(zhì)在河口潮灘的累積及其危害
        1.1.1 河口區(qū)域的特點(diǎn)
        1.1.2 國(guó)內(nèi)外河口區(qū)域有機(jī)質(zhì)累積現(xiàn)狀
        1.1.3 河口區(qū)域有機(jī)質(zhì)累積的環(huán)境效應(yīng)
        1.1.4 本研究河口區(qū)域的概況
    1.2 污染修復(fù)技術(shù)
        1.2.1 物理修復(fù)
        1.2.2 化學(xué)修復(fù)
        1.2.3 生物修復(fù)
        1.2.4 Fenton-微生物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)
    1.3 有機(jī)污染型河口潮灘修復(fù)中存在的問(wèn)題
    1.4 本研究的目的和主要內(nèi)容
        1.4.1 研究的目的
        1.4.2 課題研究的主要內(nèi)容
    1.5 本研究的理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值
2 三八河河口潮灘有機(jī)碳、油類(lèi)、硫化物及微生物分布特征
    2.1 引言
    2.2 調(diào)查方法
        2.2.1 站點(diǎn)布設(shè)
        2.2.2 樣品采集與分析
        2.2.3 評(píng)價(jià)方法
        2.2.4 數(shù)據(jù)處理
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 有機(jī)碳、油類(lèi)、硫化物和微生物水平分布
        2.3.2 沉積物中有機(jī)碳、油類(lèi)、硫化物和微生物垂直分布
    2.4 小結(jié)
3 生物促進(jìn)法修復(fù)有機(jī)污染沉積物
    3.1 引言
    3.2 材料、儀器和方法
        3.2.1 材料
        3.2.2 儀器
        3.2.3 方法
    3.3 結(jié)果
        3.3.1 營(yíng)養(yǎng)鹽種類(lèi)對(duì)修復(fù)效果的影響
        3.3.2 營(yíng)養(yǎng)鹽用量對(duì)修復(fù)效果的影響
        3.3.3 沉積物紅外光譜分析
    3.4 討論
        3.4.1 沉積物中污染物去除的限制因素
        3.4.2 硫化物和油類(lèi)的去除
        3.4.3 有機(jī)質(zhì)的去除
3-N 投加量和N:P 對(duì)修復(fù)效果的影響'>        3.4.4 NO₃-N 投加量和N:P 對(duì)修復(fù)效果的影響
    3.5 小結(jié)
4 生物強(qiáng)化法修復(fù)有機(jī)污染沉積物
    4.1 引言
    4.2 材料、儀器和方法
        4.2.1 材料
        4.2.2 儀器
        4.2.3 方法
    4.3 結(jié)果
        4.3.1 生物強(qiáng)化處理方式對(duì)修復(fù)效果的影響
        4.3.2 EM 生物強(qiáng)化處理?xiàng)l件的優(yōu)化
        4.3.3 沉積物紅外光譜分析
    4.4 討論
        4.4.1 不同強(qiáng)化菌劑對(duì)有機(jī)質(zhì)降解的促進(jìn)作用
2對(duì)有機(jī)質(zhì)降解的促進(jìn)作用'>        4.4.2 CaO₂對(duì)有機(jī)質(zhì)降解的促進(jìn)作用
        4.4.3 有機(jī)質(zhì)的EM 強(qiáng)化降解
    4.5 小結(jié)
2的 Fenton-微生物聯(lián)合技術(shù)修復(fù)有機(jī)污染沉積物'>5 基于 CaO₂的 Fenton-微生物聯(lián)合技術(shù)修復(fù)有機(jī)污染沉積物
    5.1 引言
    5.2 材料、儀器和方法
        5.2.1 材料
        5.2.2 儀器
        5.2.3 方法
    5.3 結(jié)果
2的Fenton 反應(yīng)規(guī)律'>        5.3.1 基于CaO₂的Fenton 反應(yīng)規(guī)律
        5.3.2 沉積物Fenton 氧化處理的條件優(yōu)化
        5.3.3 Fenton-微生物聯(lián)合處理?xiàng)l件優(yōu)化
        5.3.4 沉積物紅外光譜分析
    5.4 討論
2的Fenton 反應(yīng)的影響'>        5.4.1 反應(yīng)條件對(duì)基于CaO₂的Fenton 反應(yīng)的影響
2的Fenton-微生物聯(lián)合修復(fù)'>        5.4.2 基于CaO₂的Fenton-微生物聯(lián)合修復(fù)
    5.5 小結(jié)
6 三種修復(fù)技術(shù)的綜合比較
    6.1 三種修復(fù)技術(shù)對(duì)有機(jī)污染潮灘的處理效果比較
    6.2 三種修復(fù)技術(shù)對(duì)有機(jī)污染潮灘的處理成本分析
    6.3 三種修復(fù)技術(shù)對(duì)周?chē)h(huán)境的影響
    6.4 三八河河口有機(jī)污染潮灘的修復(fù)方案
7 結(jié)論
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    7.3 未來(lái)研究展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2893275