紡織印染、造紙、塑料及皮革等工業(yè)每年都產(chǎn)生大量的染料廢水，由于許多染料為含偶氮鍵、多聚芳香環(huán)的復(fù)雜有機(jī)物，可致畸、致癌、致突變，因此，這類廢水中染料的去除非常重要。許多染料抗氧化、難降解，采用吸附劑去除廢水中的染料具有較大優(yōu)勢(shì)�；钚蕴渴且环N有效的吸附劑，但價(jià)格昂貴，限制了它的廣泛應(yīng)用；而硅藻土資源豐富，多孔、比表面積大，有望成為一種高效廉價(jià)的吸附劑。然而，硅藻土原料吸附性能較差，需要進(jìn)一步提高它的染料吸附性能，目前這方面的研究工作尚少，關(guān)于硅藻土染料吸附的應(yīng)用、理論等方面的研究都有待完善。 本文根據(jù)硅藻土礦物可有效改造的結(jié)構(gòu)特征，通過活化、引入第二組分進(jìn)行改性等方法，提出氫氧化鎂改性及聚丙烯酰胺改性硅藻土基吸附劑制備技術(shù)，提高了硅藻土的染料吸附性能；由此，本論文率先開展了硅藻土基吸附劑的制備工藝、材料表征、染料吸附性能、染料吸附理論、染料廢水處理應(yīng)用這一較為系統(tǒng)的研究工作；在其中的理論研究中，本文對(duì)濃度比形式的準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)速率方程進(jìn)行了修正，并在本文的染料吸附動(dòng)力學(xué)研究中進(jìn)行應(yīng)用，驗(yàn)證了其可行性；而且，在染料吸附等溫線模型、動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)研究的基礎(chǔ)上，本文提出了硅藻土吸附劑的染料吸附機(jī)理。主要的研究成果如下： 1、研究發(fā)現(xiàn)，硅藻土原料對(duì)染料溶液吸附時(shí)，雜質(zhì)的存在使吸附后染液對(duì)480 nm以下的可見光吸收增強(qiáng)，并影響它的染料吸附性能；經(jīng)450℃熱活化后，雜質(zhì)被去除，比表面積S_(BET)從67.17減小到52.56 m~2·g~(-1)，平均孔徑從8.847增大到10.29 nm，零電荷點(diǎn)pH_(zpc)由3.2提高到4.5左右，對(duì)染料溶液的脫色率增大。 2、首次進(jìn)行氫氧化鎂改性硅藻土(MGMD)、聚丙烯酰胺改性硅藻土(HPMD)吸附劑的研究，并提出了它們的制備工藝。結(jié)果表明，MGMD中Mg(OH)_2的較佳含量在14％左右，HPMD中聚丙烯酰胺的較佳含量在0.8％左右；MGMD的材料表征結(jié)果顯示，MGMD比表面積為57.84 m~2·g~(-1)，平均孔徑9.686 nm，ξ電位測(cè)定時(shí)其表面出現(xiàn)3次電荷反轉(zhuǎn)，分別表示硅藻土等電點(diǎn)、Mg(OH)_2沉淀開始及Mg(OH)_2等電點(diǎn)；染料吸附結(jié)果顯示，MGMD對(duì)陰離子染料的脫色率大于活性炭，HPMD對(duì)陽離子染料的脫色率接近于活性炭。 3、研究了吸附劑濃度、鹽的加入、吸附時(shí)間、pH值等因素對(duì)硅藻土吸附劑染料吸附的影響。發(fā)現(xiàn)了亞甲基藍(lán)(MB)染液在較高pH條件下，因水解或形成二聚體對(duì)可見光的吸收強(qiáng)度隨時(shí)間不斷降低的現(xiàn)象。根據(jù)此現(xiàn)象，本文提出，pH值增大，硅藻土或其它礦物吸附劑對(duì)MB脫色率增大的原因有兩個(gè)：一是pH值越大，吸附劑表面負(fù)電荷量越多，因此對(duì)陽離子染料MB的吸附增大；二是在高pH下，MB自身水解或形成二聚體導(dǎo)致脫色率增大。由于MB是表征吸附劑吸附性能最常用的染料之一，該發(fā)現(xiàn)對(duì)于其它吸附劑的研究也具有參考價(jià)值。 4、修正了濃度比形式的準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程。對(duì)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合時(shí)，它們能更直觀地表現(xiàn)吸附質(zhì)濃度隨時(shí)間的變化過程，而且在平衡吸附容量q_e未測(cè)定的情況下，它們均可根據(jù)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)直接預(yù)測(cè)吸附劑的q_e值；從而發(fā)展了準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型新的應(yīng)用模式。 5、研究了熱活化硅藻土與MGMD吸附劑的染料吸附等溫線模型、動(dòng)力學(xué)模型、熱力學(xué)參數(shù)，并提出了它們的染料吸附機(jī)理。結(jié)果表明，在Langmuir、Freundlich及Redlich-Peterson模型中，它們對(duì)染料的吸附等溫線最符合Redlich-Peterson模型；它們對(duì)染料的吸附過程則更符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型；它們對(duì)染料的吸附機(jī)理為：通過靜電引力、氫鍵、n-π作用及范德華力吸附染料分子，其中，靜電引力和氫鍵吸附起主要作用。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2007
【中圖分類】：TQ424.1;X791
【部分圖文】：

江土最低(62.50%)。不同種屬的硅藻所具有的紋飾或構(gòu)造本身的差異(如孔徑的大小、孔的連通與否等)，導(dǎo)致了不同種屬硅藻在比表面積、孔結(jié)構(gòu)等表面性質(zhì)上的差異。硅藻土中的硅藻可以有許多不同的形狀，圖1.1為在本文所用的浙江硅藻土中所發(fā)現(xiàn)的幾種不同硅藻表面形貌，分別呈現(xiàn)筒狀、圓盤狀、羽狀，其中大部分的為筒狀，只有極少數(shù)的呈圓盤狀和羽狀。圖1.1硅藻土的表面形貌 Figure1.1APPearaneesofdiatomite國(guó)內(nèi)硅藻土比表面積常為19一65澎/g，主要孔半徑為50一sootlln，孔體積為0.45一 0.98cm3/g，酸洗處理，可提高硅藻土的比表面積，增大孔體積。不同種屬的

單節(jié)或雙節(jié)圓筒狀;粉煤灰 (Flyash)是燃煤電廠粉煤燃燒排放的廢棄物，其單體是由5102、A12O3、CaO、FeZO3等氧化物和一些微量元素組成的海綿狀或空心球狀的細(xì)小顆粒，如圖2.1(b)所示，其孔結(jié)構(gòu)主要為非均勻分布的圓形孔;而膨潤(rùn)土 (Bentonite)是巖石經(jīng)過風(fēng)化作用形成的以蒙脫石為主要成分的層狀硅酸鹽，其主要結(jié)構(gòu)單元是以不同方式疊合著的硅氧四面體和鋁氧八面體，特征是晶層內(nèi)原子以強(qiáng)的共價(jià)鍵結(jié)合為主，而晶層之間則以弱的范德華力或靜電引力為主，由于晶層內(nèi)存在廣泛的類質(zhì)同象替代而帶有負(fù)電荷，這種負(fù)電荷常常由層間域中水合陽離子來平衡，因此它的層間域具有良好的離子交換性能和分子吸附特征，如圖2.1(c)所示，它不像圖2.1(b)中粉煤灰那樣具有規(guī)則的顆粒狀形貌

中具有小孔徑的有機(jī)物的去除使孔徑范圍向大孔移動(dòng)，因此平均孔徑增大。而當(dāng)溫度增高到980℃時(shí)，硅藻體微孔大部分收縮或熔化堵塞，孔徑大大減小，從8.847nm降到2.16nln，因此比表面積及孔容也大大下降。圖2.5所示為不同溫度焙燒前后硅藻土的表面形貌，從圖中也可以看到450℃處理后有機(jī)質(zhì)被燒除，980℃焙燒后小
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