六氯苯(Hexachlorobenzene,C6Cl6,簡稱HCB)是一種典型的持久性有機(jī)污染物(persistent organic pollutants,簡稱POPs)。關(guān)于POPs由食物鏈低營養(yǎng)水平向高營養(yǎng)水平傳遞,以及某些POPs可能存在的微生物降解性是目前的研究熱點(diǎn)。其中對(duì)于HCB在食物鏈低營養(yǎng)水平的生物積累、生態(tài)毒性影響尚缺乏研究,而在HCB生物降解菌的群落分析方面也未見報(bào)道。本文的研究目的是結(jié)合國家教育部重點(diǎn)項(xiàng)目“持久性有機(jī)污染物控制原理研究”的工作,對(duì)HCB在食物鏈低營養(yǎng)水平層次的微型生物群落積累、毒性影響,HCB厭氧降解菌群以及HCB好氧降解菌群的篩選分離及群落構(gòu)成進(jìn)行了研究。 方法:確立了HCB的GC-ECD檢測方法和檢測條件,建立了不同濃度范圍的HCB標(biāo)準(zhǔn)曲線;采用水中顆粒物分級(jí)方法研究溶解態(tài)HCB在水中顆粒物的吸附、傳遞情況。采用聚氨酯泡沫塑料塊(Polyurethane Foam Units,簡稱PFU)法采集微型生物群落,用種類損傷法進(jìn)行HCB急性毒性試驗(yàn);同時(shí)結(jié)合PFU法監(jiān)測污染水體中HCB的生物蓄積濃度,并用微型生物群落結(jié)構(gòu)參數(shù)分析HCB的群落級(jí)毒性影響;馴化篩選HCB降解菌群,同時(shí)采用16S rDNA-RFLP方法分別對(duì)HCB厭氧降解菌群和好氧降解菌群的構(gòu)成進(jìn)行研究。 結(jié)果:1) HCB對(duì)微型水生生物群落的影響及其吸附、傳遞過程。在6μg/L HCB影響下,群落的呼吸作用受到抑制,生物量減少。溶解態(tài)的HCB逐漸減少,并由較小粒徑顆粒物向較大粒徑顆粒物傳遞,最后大約75%的HCB都吸附在微型生物群落等顆粒物上。原生動(dòng)物對(duì)濃度為50mg/L-5g/L的HCB不敏感,HCB對(duì)原生動(dòng)物具有較低或低的急性毒性作用。 2) HCB微型生物積累及長期毒性影響研究。長江某支流府河的枯水期和漲水期監(jiān)測結(jié)果表明,河流枯水期的PFU擠出液中發(fā)現(xiàn)了濃度56.88-13.29μg/L的HCB,河流漲水期的PFU擠出液中發(fā)現(xiàn)了濃度0.82-10.25μg/L的HCB,并且HCB在PFU擠出液中的濃度與河水中濃度之比為9.66-18.64;在監(jiān)測點(diǎn)采集鑒定出一百多種原生動(dòng)物,分析了4種群落結(jié)構(gòu)參數(shù)和化學(xué)參數(shù)的相關(guān)關(guān)系,結(jié)果表明HCB的長期毒性影響表現(xiàn)在群落的種類數(shù)量、多樣性的降低,異養(yǎng)性指數(shù)提高。 3)從HCB污染底泥中篩選到能夠降解HCB的厭氧混合菌群。在pH7.0,培養(yǎng)溫度為30℃時(shí),該菌群能在45天將濃度為1mg/L的HCB降解95%。菌群由5種不同的微生物組成,其中3種與Dysgonomonas菌屬及Ideonella dechloratans菌一致性為99%。 4)從HCB污染底泥中篩選得到HCB好氧降解菌群。該菌群在好氧條件下能夠以HCB為唯一碳源和能源生長。當(dāng)培養(yǎng)溫度為30℃,pH為7.0時(shí),該菌群能在18天內(nèi)將無機(jī)鹽培養(yǎng)基中濃度為4.5mg/L的HCB降解55%以上,降解速率達(dá)到137.5μg/(L·d)。降解菌群由9種不同的微生物組成,其中3種是主要的種類,它們分別與Diaphorobacter nitroreducens菌、Acinetobacter anitratus菌、Alcaligenes菌屬和Azospirillum菌屬一致性最高。 結(jié)論:1)HCB在微型生物群落中由食物鏈低營養(yǎng)水平向高營養(yǎng)水平傳遞;HCB具有較低或低的急性毒性作用;在HCB的長期毒性影響下,微型生物群落的種類數(shù)量、多樣性會(huì)降低。2)首次在國內(nèi)篩選分離得到HCB厭氧降解菌和好氧降解菌群;HCB厭氧降解菌主要由Dysgonomonas菌屬及Ideonella dechloratans菌組成;HCB好氧降解菌主要由Diaphorobacter nitroreducens菌、Acinetobacter anitratus菌、Alcaligenes菌屬和Azospirillum菌屬組成。
【學(xué)位單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2006
【中圖分類】：X524;X172
【部分圖文】：

華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文生物降解都是在厭氧條件下完成的。在還原脫氯中，酸化作用所形成的甲酸、丙酮酸、氫等是還原脫氯過程的電子供體[90]。.1 六氯苯的厭氧生物降解80 年代初，在大湖（Great Lakes）底泥泥芯樣品中，研究人員發(fā)現(xiàn)年代久層中二氯苯、三氯苯與 HCB、五氯苯的比率很大，這些現(xiàn)象暗示了在厭氧底B 有一個(gè)緩慢的脫氯過程[91]。不久日本的研究人員也報(bào)道了河流底泥中 HC現(xiàn)象[92]。從 80 年代至今，已有報(bào)道用厭氧污泥、湖泊底泥，農(nóng)田土壤進(jìn)行 厭氧降解[93~95]。

圖 1.2 脫氯產(chǎn)物Prytula 等人從一條有 40 年污染史的河流中取河口的底泥和水樣，研究 HC物轉(zhuǎn)化。在 480 多天的培養(yǎng)中，去除了 43%的 HCB，大部分的去除是發(fā)生在0 天內(nèi)[93]。臺(tái)灣大學(xué)的 Chang 等研究人員們多年來一直在 HCB 厭氧生物脫氯方面進(jìn)行。在取自 Ho-Tsin 河流的底泥中，加入 TCB 和 HCB 進(jìn)行混合培養(yǎng)，研究了不培養(yǎng)溫度、PH 值、HCB 濃度、添加不同電子供體對(duì) HCB 脫氯的影響，同時(shí)研氧化還原電位對(duì)還原脫氯的影響。研究發(fā)現(xiàn)在 PH7.0，30℃溫度下，脫氯達(dá)9mg/(L·d)；攪拌會(huì)影響脫氯效果；培養(yǎng)環(huán)境中還原脫氯的速率與產(chǎn)甲烷、硫硝化等條件相關(guān)聯(lián)，還原脫氯速率為：產(chǎn)甲烷條件>硫化條件>反硝化條件>好件；HCB 的降解途徑為：HCB-PCB-TeCB-TCB-DCB；HCB 的濃度范圍在 2~50m，較易生物降解，大于 50mg/L 會(huì)有明顯的抑制[97~100]。德國的Ferdi Brahushi用耕地土壤進(jìn)行了HCB的還原脫氯研究，被水浸透的土

圖 2.1 HCB 標(biāo)準(zhǔn)溶液氣相色譜圖為了準(zhǔn)確測定不同 HCB 濃度的樣品，建立了 3 條 HCB 標(biāo)準(zhǔn)曲線。HCB 標(biāo)準(zhǔn)曲線 1（圖 2.2）的線性范圍是 10~50 mg/L；HCB 標(biāo)準(zhǔn)曲線 2（圖 2.3）的線性范圍是0~10 mg/L；HCB 標(biāo)準(zhǔn)曲線 3（圖 2.4）的線性范圍是 0~1 mg/L。y = 3.404x - 1.416R2= 0.999202468101214161810 20 30 40 50濃度（mg/L）面積峰

本文編號(hào)：2885307