發(fā)布時間：2020-11-15 01:55

　　 本論文采用一種新的工藝:微波輔助催化濕式氧化,在微波輻照和常壓條件下,以活性炭或炭載金屬為催化劑,空氣為氧源,固定床反應(yīng)器中動態(tài)連續(xù)地處理廢水中的優(yōu)先控制污染物對硝基酚(PNP)和五氯酚(PCP);通過處理不同行業(yè)的實(shí)際高濃度有機(jī)廢水來考察這種新工藝的實(shí)用可行性。 主要開展了以下幾方面的工作: 首先為了消除活性炭或炭載金屬催化劑吸附作用對目標(biāo)物降解效果的影響,測定了PNP和PCP的吸附等溫線,確定出實(shí)驗(yàn)過程中催化劑上目標(biāo)物的預(yù)吸附量。 在活性炭固定床微波輔助催化濕式氧化實(shí)驗(yàn)中,考察了濃度從200～11000mg·L~(-1)的PNP溶液的處理情況,結(jié)果表明90%以上的PNP被降解;而且隨著初始濃度的升高,反應(yīng)出水濃度卻保持不變,溶液中的PNP幾乎被完全去除和礦化。通過考察微波功率、空氣量、活性炭用量和進(jìn)水流量等不同參數(shù)的影響作用得出反應(yīng)最佳實(shí)驗(yàn)條件;最佳實(shí)驗(yàn)條件下長時間的連續(xù)運(yùn)行發(fā)現(xiàn),高溫可使活性炭的微孔減少,從而使目標(biāo)物的去除效率下降。鄰硝基酚、苯酚、硝基苯、氫醌、苯醌和3-[對硝基酚基]-丙酸是PNP降解的主要中間產(chǎn)物,高溫?zé)峤夂脱趸纸庾饔貌⒋嬗赑NP的降解過程中。電加熱實(shí)驗(yàn)不能降解溶液中的PNP,炭化硅固定床對PNP的去除效果明顯不如活性炭,活性炭的吸波性和吸附性在PNP的降解過程中起著重要作用。 應(yīng)用微波能制備了炭載金屬催化劑,表征發(fā)現(xiàn),微波法制備的催化劑表面上金屬顆粒分布均勻,其形貌尺寸和晶粒尺寸均小于傳統(tǒng)浸漬法制備的金屬顆粒形貌尺寸和晶粒尺寸。微波法制備炭載金屬催化劑過程中不需要H_2還原,活性炭參與了金屬的還原反應(yīng)。 炭載金屬催化劑微波輔助催化濕式氧化工藝可高效地降解和礦化溶液中的PNP和PCP。與活性炭相比,炭載金屬催化劑表現(xiàn)出更高的去除效率和更好的實(shí)驗(yàn)穩(wěn)定性。對PNP來說,金屬的負(fù)載并沒有改變PNP的降解反應(yīng)歷程,而只是加速了反應(yīng)的進(jìn)行;在PCP降解反應(yīng)中,檢測到脫氯和脫羥基的中間產(chǎn)物,高溫?zé)峤夂脱趸磻?yīng)同樣并存
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2006
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

就恢舊嫩圖.213新、舊活性炭的掃描電鏡圖Fi.g2.13SEMofvirglnGACandusedGAC圖2.13中，左邊兩圖為新碳放大100和1000倍的掃描電鏡圖，右邊兩圖則為舊碳放大100和1000倍的掃描電鏡圖。從中可以看出，活性炭的表面在微波場中有明顯的灼燒痕跡，而這些灼燒處的溫度必然高于實(shí)測床層溫度，在這些高溫?zé)狳c(diǎn)處，對硝基酚是很容易被氧化和分解的。.2.25電加熱對比實(shí)驗(yàn)為考察微波加熱與常規(guī)加熱的區(qū)別，進(jìn)行了電爐加熱實(shí)驗(yàn)。電爐功率凡為660W，其它實(shí)驗(yàn)條件與圖2.11中的相同，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2。14所示。

其表面形貌如圖2.13所示。就恢舊嫩圖.213新、舊活性炭的掃描電鏡圖Fi.g2.13SEMofvirglnGACandusedGAC圖2.13中，左邊兩圖為新碳放大100和1000倍的掃描電鏡圖，右邊兩圖則為舊碳放大100和1000倍的掃描電鏡圖。從中可以看出，活性炭的表面在微波場中有明顯的灼燒痕跡，而這些灼燒處的溫度必然高于實(shí)測床層溫度，在這些高溫?zé)狳c(diǎn)處，對硝基酚是很容易被氧化和分解的。.2.25電加熱對比實(shí)驗(yàn)為考察微波加熱與常規(guī)加熱的區(qū)別，進(jìn)行了電爐加熱實(shí)驗(yàn)。電爐功率凡為660W，其它實(shí)驗(yàn)條件與圖2.11中的相同，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2。14所示。

B:傳統(tǒng)浸漬法圖.53C川GAC催化劑的掃描電鏡圖Fi.g53SEMofC川GACac扭加st:Amciro，vvaemethod，:Bocnvnetion習(xí)加pr雌貝aotinmethod清楚地看到，在微波法制備的Cu/GAC催化劑表面，金屬銅以大、小不等勻地分布在活性炭載體上，顆粒直徑在.03一1.2腳之間;而在傳統(tǒng)浸漬法C催化劑表面，金屬銅顆粒的形狀則不規(guī)則，且大小不一，粒徑在.03一1.體上要大于微波法制備的金屬銅粒徑.在微波法鍛燒過程中，活性炭載此時溫度超過1200℃(大于銅的熔點(diǎn)1083℃)，銅鹽或銅氧化物迅速高(活性炭參與了還原反應(yīng)，見.53.1，2解釋)，生成的金屬銅被熔化，由，熔化的銅迅速凝結(jié)成球形顆粒而均勻分布于載體表面。傳統(tǒng)浸漬法的鍛不高，銅鹽或銅氧化物的分解和還原在原位緩慢進(jìn)行，不存在銅的熔化大小不一和不均勻分布推測與銅鹽或銅氧化物在活性炭表面的分布不均勻與干燥階段的熱傳導(dǎo)擴(kuò)散也是相關(guān)聯(lián)的。分析
【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 孫勇;微波輔助低溫低壓濕式催化氧化處理高濃度有機(jī)廢水的研究[D];大連理工大學(xué);2008年

本文編號：2884196