放射性廢物處理是一個(gè)世界難題。生物吸附是近年來(lái)受到越來(lái)越多關(guān)注的一種高效低成本廢物處理方法;但培養(yǎng)條件微生物與核素相互作用及其機(jī)理研究很少。本研究從微生物的篩選馴化著手,系統(tǒng)研究了培養(yǎng)條件下微生物對(duì)鍶鈾的吸附富集、相互作用機(jī)理和細(xì)胞耐受機(jī)制。具體研究結(jié)果如下: (1)通過(guò)脈沖X-射線(xiàn)輻照和脅迫誘導(dǎo)馴化了8株高耐鍶酵母菌株,系統(tǒng)研究了在培養(yǎng)條件下微生物與鍶鈾的相互作用。研究結(jié)果表明酵母菌細(xì)胞能耐受高劑量脈沖X射線(xiàn)的輻照,馴化后對(duì)鍶鈾表現(xiàn)出很高的耐受能力,只有當(dāng)鍶鈾離子濃度超過(guò)500 mg/L時(shí)才表現(xiàn)出明顯的生長(zhǎng)抑制。篩選微生物對(duì)鍶鈾的吸附率達(dá)90%。細(xì)胞對(duì)鍶的主要吸附部位為細(xì)胞壁,占生物積累量的90%左右;胞內(nèi)富集量約為10%。在培養(yǎng)條件下,高濃度鍶鈾離子部分與培養(yǎng)基成分形成沉淀,造成表觀(guān)吸附量增大。濕法灰化獲得的細(xì)胞壁吸附量可用于吸附平衡和吸附動(dòng)力學(xué)擬合。在胞內(nèi)富集分析基礎(chǔ)上提出了一種新的細(xì)胞富集動(dòng)力學(xué)模型。 (2)模擬中低放廢液對(duì)篩選的四種微生物毒性較低,在短時(shí)間內(nèi)對(duì)細(xì)胞的抑制作用較小。四種微生物對(duì)模擬中低放廢液中鍶離子具有較高的選擇性吸附能力,最高吸附率可達(dá)90%以上。但四種微生物對(duì)模擬廢液中吸附量最大的是離子濃度較高的鐵、鎳、鉻等離子。利用濕法灰化分析表明模擬廢液中鍶離子在細(xì)胞壁上吸附量占生物積累量的90%,胞內(nèi)富集占10%左右。吸附平衡滿(mǎn)足等溫方程,吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,胞內(nèi)富集動(dòng)力學(xué)在中高濃度時(shí)擬合較好。 (3)海藻酸鈣固定化酵母菌對(duì)低濃度鍶離子的吸附率可達(dá)80%。固定化酵母菌顆粒填充柱對(duì)鍶離子的靜態(tài)吸附研究表明,填充柱具有較高的吸附容量,吸附平衡時(shí)平均吸附率88%左右;動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明固定化酵母菌顆粒填充柱在不同鍶離子起始離子濃度下都具有很高的吸附率、較高的穩(wěn)定性與操作重現(xiàn)性。 (4)介觀(guān)分析表明,鍶鈾與微生物細(xì)胞相互作用中首先吸附在細(xì)胞壁上,然后通過(guò)跨膜轉(zhuǎn)運(yùn)進(jìn)入細(xì)胞質(zhì)內(nèi),儲(chǔ)存在細(xì)胞的液泡等處。原子力顯微鏡結(jié)果表明鍶離子在與細(xì)胞表面相互作用中會(huì)形成納米級(jí)的礦化顆粒,能譜分析表明其為SrCO_3等含鍶礦物。而模擬廢液在細(xì)胞表面會(huì)形成一層沉積物,覆蓋整個(gè)細(xì)胞表面,并影響細(xì)胞的通透性。 (5)理化分析和紅外分析表明酵母菌細(xì)胞表面活性基團(tuán)在吸附鍶鈾離子中氨基、羧基貢獻(xiàn)最大。在培養(yǎng)條件下,細(xì)胞表面的酰胺基團(tuán)、羥基、氨基、磷酸基等是主要的活性基團(tuán)。鍶鈾與細(xì)胞表面活性基團(tuán)的O、N、P等形成配位絡(luò)合物。XPS結(jié)果表明在吸附過(guò)程中存在離子交換。在高濃度下,一部分鍶鈾與溶液中的陰離子形成化合物沉淀下來(lái),而另一部分通過(guò)與細(xì)胞表面活性基團(tuán)通過(guò)配位、絡(luò)合等吸附在細(xì)胞表面。 (6)培養(yǎng)基成分對(duì)鍶的吸附富集有重要影響。當(dāng)鍶離子濃度過(guò)高時(shí),培養(yǎng)基中的硫酸根、磷酸根、碳酸根等可與鍶離子作用形成沉淀,降低溶液中鍶的濃度,從而避免對(duì)微生物的離子濃度脅迫。同時(shí),細(xì)胞也在此過(guò)程中起一定作用。因此提出生物沉淀或生物礦化是細(xì)胞在培養(yǎng)條件下的一種耐受機(jī)制。 (7)通過(guò)減容比、減重比分析表明,培養(yǎng)條件下微生物對(duì)核素的吸附富集與離心、灰化一起可獲得巨大的減容比。基于這樣的變化過(guò)程,本研究提出培養(yǎng)條件下微生物對(duì)核素的減容技術(shù)路線(xiàn)為:培養(yǎng)條件下微生物的吸附富集—離心—灰化。 本研究結(jié)果表明培養(yǎng)條件下微生物吸附富集是放射性廢物處理的一種有效快速減容方法。但培養(yǎng)條件下微生物與核素相互作用是一個(gè)復(fù)雜體系,涉及離子交換、胞外配位絡(luò)合吸附、胞內(nèi)富集、生物礦化及與培養(yǎng)基成分作用等相互作用過(guò)程。
【學(xué)位單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類(lèi)】：X703
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀及分析
        1.2.1 放射環(huán)境下的微生物
        1.2.2 微生物吸附富集核素的研究
        1.2.3 固定化微生物對(duì)核素的吸附
        1.2.4 微生物對(duì)核素的氧化還原及原位固定
        1.2.5 微生物與放射性核素相互作用機(jī)理研究
        1.2.6 減量化
        1.2.7 “死/活”之爭(zhēng)
    1.3 本論文的主要內(nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn)
    1.4 學(xué)位論文的組織
第二章 微生物篩選馴化與對(duì)鍶的吸附富集研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)菌株和培養(yǎng)基
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)菌株
        2.1.2 培養(yǎng)基配方
        2.1.3 電子束（脈沖X 射線(xiàn)）輻射選育耐輻射酵母菌
        2.1.4 梯度脅迫誘導(dǎo)馴化
        2.1.5 鍶對(duì)酵母菌毒性實(shí)驗(yàn)
        2.1.6 酵母菌對(duì)鍶的吸附實(shí)驗(yàn)方法
        2.1.7 數(shù)據(jù)處理
        2.1.8 掃描電鏡樣品制備
        2.1.9 紅外光譜樣品制備
        2.1.10 測(cè)定鍶在菌體不同部位含量分布方法
        2.1.11 正交設(shè)計(jì)測(cè)定影響鍶吸附的因素
        2.1.12 復(fù)合菌群實(shí)驗(yàn)菌株與對(duì)鍶吸附實(shí)驗(yàn)方法
    2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析
        2.2.1 不同劑量電子束（脈沖X 射線(xiàn)）輻射酵母菌后的電鏡照片及分析
        2.2.2 酵母菌的馴化及分析
        2.2.3 脈沖X 射線(xiàn)輻照、梯度脅迫誘導(dǎo)馴化后酵母菌的紅外特征分析
        2.2.4 脈沖X 射線(xiàn)輻照、梯度脅迫誘導(dǎo)馴化后酵母菌的生長(zhǎng)特性分析
        2.2.5 篩選酵母菌對(duì)不同濃度鍶離子的吸附率與吸附量研究
        2.2.6 酵母細(xì)胞對(duì)鍶離子吸附富集研究
        2.2.7 酵母細(xì)胞對(duì)鍶離子吸附平衡模型研究
        2.2.8 酵母細(xì)胞對(duì)鍶離子吸附動(dòng)力學(xué)研究
        2.2.9 酵母細(xì)胞對(duì)鍶離子積累動(dòng)力學(xué)研究
        2.2.10 篩選酵母菌對(duì)極低濃度鍶離子的吸附率研究
        2.2.11 正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        2.2.12 單一和復(fù)合菌群對(duì)鍶的吸附研究
    2.3 討論
    2.4 本章小結(jié)
第三章 培養(yǎng)條件下微生物對(duì)鈾的吸附研究
    3.1 實(shí)驗(yàn)材料和方法
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)菌株與試劑
        3.1.2 生長(zhǎng)曲線(xiàn)的測(cè)定和毒性實(shí)驗(yàn)
        3.1.3 微生物對(duì)鈾的吸附實(shí)驗(yàn)
        3.1.4 偶氮胂Ⅲ分光光度法測(cè)定鈾的含量
        3.1.5 數(shù)據(jù)處理
    3.2 結(jié)果與分析
        3.2.1 酵母菌吸附鈾的結(jié)果與分析
        3.2.2 耐輻射奇球菌對(duì)鈾的吸附研究
        3.2.3 蠟狀芽孢桿菌吸附鈾結(jié)果與分析
        3.2.4 耐輻射奇球菌和蠟狀芽孢桿菌吸附鈾的等溫平衡曲線(xiàn)與吸附動(dòng)力學(xué)
    3.3 討論
    3.4 本章小結(jié)
第四章 微生物對(duì)模擬中低放廢液中鍶的吸附與富集研究
    4.1 材料與方法
        4.1.1 實(shí)驗(yàn)菌種
        4.1.2 柵藻培養(yǎng)方法
        4.1.3 模擬中低放廢液配制
        4.1.4 培養(yǎng)條件下微生物對(duì)模擬中低放廢中鍶離子的吸附實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)處理方法
    4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析
        4.2.1 酵母菌對(duì)模擬廢液中鍶的吸附與富集研究
        4.2.2 耐輻射奇球菌對(duì)模擬廢液中鍶的吸附率
        4.2.3 蠟狀芽孢桿菌對(duì)模擬廢液中鍶的吸附率
        4.2.4 柵藻對(duì)模擬廢液中鍶的吸附與富集研究
    4.3 討論
    4.4 本章小結(jié)
第五章 固定化微生物對(duì)核素的吸附研究
    5.1 材料與方法
        5.1.1 實(shí)驗(yàn)菌種與試劑
        5.1.2 活菌體的制備
        5.1.3 酵母菌固定化方法
        5.1.4 酵母菌固定化顆粒表征
        5.1.5 酵母菌固定化對(duì)簡(jiǎn)單溶液中鍶的吸附實(shí)驗(yàn)方法
        5.1.6 固定化酵母菌對(duì)模擬廢液中鍶的吸附研究
        5.1.7 鍶含量測(cè)定和數(shù)據(jù)處理
        5.1.8 電鏡樣品制備
        5.1.9 酵母菌固定化顆粒填充柱的制備
        5.1.10 對(duì)鍶離子的吸附、洗脫與柱復(fù)性
        5.1.11 鍶離子濃度測(cè)量與數(shù)據(jù)處理
    5.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析
        5.2.1 海藻酸鈣固定化酵母菌顆粒特征
        5.2.2 海藻酸鈣固定化酵母菌顆粒對(duì)簡(jiǎn)單溶液中鍶離子的吸附
        5.2.3 固定化酵母菌顆粒對(duì)模擬廢液中鍶離子的吸附分析
        5.2.4 吸附平衡等溫模型和吸附動(dòng)力學(xué)
        5.2.5 海藻酸鈣固定化酵母菌顆粒填充柱對(duì)鍶的吸附特性
        5.2.6 海藻酸鈣固定化酵母菌顆粒填充柱對(duì)鍶的吸附、解吸與柱再生
        5.2.7 解吸液HCL 溶液的濃度對(duì)解吸率的影響
        5.2.8 解吸復(fù)性劑的選擇
        5.2.9 固定化酵母菌顆粒填充柱對(duì)模擬廢液中鍶離子的吸附
    5.3 討論
    5.4 本章小結(jié)
第六章 鍶鈾與微生物相互作用的介觀(guān)研究
    6.1 材料與方法
        6.1.1 菌株與試劑
        6.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)置
        6.1.3 電鏡樣品制樣與觀(guān)察
        6.1.4 AFM 樣品制片
        6.1.5 鈾與酵母菌表面相互作用實(shí)驗(yàn)設(shè)置
    6.2 結(jié)果與分析
        6.2.1 鍶離子與酵母菌細(xì)胞表面相互作用掃描電鏡結(jié)果與分析
        6.2.2 鍶離子與酵母菌細(xì)胞表面相互作用AFM 結(jié)果與分析
        6.2.3 鍶離子與酵母菌細(xì)胞相互作用的TEM 結(jié)果與分析
        6.2.4 模擬廢液與酵母菌細(xì)胞相互作用的SEM 結(jié)果與分析
        6.2.5 模擬廢液與酵母菌細(xì)胞相互作用后元素含量的ICP-AES 結(jié)果與分析
        6.2.6 模擬廢液與酵母菌細(xì)胞相互作用后的TEM 結(jié)果與分析
        6.2.7 酵母菌對(duì)模擬廢液鍶吸附后的AFM 結(jié)果與分析
        6.2.8 柵藻對(duì)鍶吸附后的AFM 結(jié)果與分析
        6.2.9 鈾與酵母菌作用的SEM 結(jié)果與分析
        6.2.10 能譜分析結(jié)果
    6.3 本章小結(jié)
第七章 鍶鈾與微生物相互作用的波譜學(xué)研究
    7.1 材料與方法
        7.1.1 菌株與試劑
        7.1.2 屏蔽基團(tuán)處理
        7.1.3 屏蔽有效基團(tuán)后的酵母菌對(duì)鍶的吸附
        7.1.4 波普學(xué)測(cè)定
        7.1.5 鈾與蛋白質(zhì)相互作用正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
    7.2 結(jié)果與分析
        7.2.1 基團(tuán)屏蔽情況分析
        7.2.2 酵母菌表面基團(tuán)屏蔽后對(duì)吸附的影響
        7.2.3 酵母菌表面基團(tuán)屏蔽后與鍶相互作用的紅外光譜分析
        7.2.4 酵母菌表面基團(tuán)屏蔽后與鍶相互作用前后的SEM 結(jié)果
        7.2.5 培養(yǎng)條件下酵母菌與鍶相互作用前后的FTIR 結(jié)果分析
        7.2.6 酵母菌與鍶相互作用前后的XPS 結(jié)果
        7.2.7 酵母菌與鍶相互作用前后的TG-DTA 結(jié)果
        7.2.8 鈾與酵母菌細(xì)胞相互作用的FTIR 結(jié)果分析
        7.2.9 鈾與蛋白質(zhì)相互作用中的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象
        7.2.10 正交實(shí)驗(yàn)的結(jié)果分析
        7.2.11 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果的方差分析
        7.2.12 鈾與BSA 相互作用FTIR 結(jié)果分析
    7.3 本章小結(jié)
第八章 培養(yǎng)條件下鍶的賦存狀態(tài)研究
    8.1 材料與方法
        8.1.1 菌株與試劑
        8.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)置
        8.1.3 灰化方法
        8.1.4 SEM、EDS、XRD 分析
        8.1.5 灰分中鍶含量的測(cè)定
        8.1.6 減容比與減重比計(jì)算
    8.2 結(jié)果與分析
        8.2.1 酵母菌吸附鍶后灰分的SEM 及能譜分析
        8.2.2 灰分中鍶含量的分析
        8.2.3 灰分XRD 分析
        8.2.4 減容與減重比分析
    8.3 本章小結(jié)
第九章 微生物與鍶鈾相互作用機(jī)理與耐受機(jī)制討論
第十章 研究總結(jié)與展望
    10.1 研究總結(jié)
    10.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
作者攻讀博士期間的研究論文成果

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2881252