鈾具有放射性和化學(xué)毒性,其導(dǎo)致的水體污染給人類和其它生物體的健康與安全帶來嚴(yán)重威脅,吸附技術(shù)在含鈾廢水凈化領(lǐng)域發(fā)揮了重要作用。介孔二氧化硅因具有高比表面積、大孔徑、高度有序的介孔結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和良好的機(jī)械強(qiáng)度等優(yōu)點(diǎn),在含鈾廢水凈化應(yīng)用中受到青睞。為進(jìn)一步提高介孔二氧化硅對(duì)鈾的吸附效率和性能,從改進(jìn)吸附工藝,對(duì)介孔二氧化硅表面功能化改性和優(yōu)化二氧化硅介孔結(jié)構(gòu)等三方面對(duì)溶液中鈾的凈化技術(shù)進(jìn)行了研究。測(cè)試了介孔二氧化硅SBA-15凈化溶液中鈾的性能,試驗(yàn)得到的飽和吸附容量為179 mg/g,吸附達(dá)到平衡的反應(yīng)時(shí)間為30 min,pH值為6.0時(shí)吸附效果最佳。SBA-15吸附溶液中鈾的反應(yīng)為放熱過程,平衡吸附量受K+或Na+離子濃度及固液比的影響較弱。結(jié)合累積逆流吸附與完全混合吸附的優(yōu)點(diǎn),開發(fā)了SBA-15為吸附劑的二級(jí)逆流吸附-微濾工藝,并建立了該工藝出水中鈾濃度的理論計(jì)算方法,試驗(yàn)值與計(jì)算值基本吻合。當(dāng)稀釋因子F=0.2時(shí),二級(jí)逆流吸附試驗(yàn)對(duì)鈾的去除效率可達(dá)90.23%,相同條件下常規(guī)單級(jí)吸附試驗(yàn)的去除效率為76.90%。二級(jí)逆流吸附工藝顯著提高了溶液中鈾的凈化效率。利用水熱法合成了SBA-15,并將多巴胺嫁接到其表面,制備出新型介孔材料多巴胺改性介孔二氧化硅DMS,改性方法操作簡(jiǎn)單、條件溫和并且成本低。DMS的表征結(jié)果表明,多巴胺成功嫁接到SBA-15表面,其孔道為高度有序二維六方介孔結(jié)構(gòu),BJH累積吸附孔容、比表面積和孔徑分別為0.74 cm3/g,484 m2/g和7.07 nm。對(duì)溶液中鈾的凈化試驗(yàn)表明,DMS的吸附容量和吸附速率比改性前明顯提高,pH值6.0時(shí)飽和吸附容量為196 mg/g,吸附達(dá)到平衡的反應(yīng)時(shí)間為20 min。DMS吸附溶液中鈾的反應(yīng)為放熱過程,平衡吸附量受溶液初始pH值的影響較大,但受K+和Na+離子濃度及固液比的影響較弱。利用水熱法合成了洋蔥狀介孔二氧化硅MOS,MOS具有明晰的層狀結(jié)構(gòu),BJH累積吸附孔容、比表面積和孔徑分別為1.27 cm3/g、481.5 m2/g和14.75 nm。較大的孔徑和孔容有利于鈾離子向MOS內(nèi)部孔道擴(kuò)散,提高了吸附能力,飽和吸附容量為201 mg/g。并且大孔徑提高了吸附速率,吸附達(dá)到平衡的反應(yīng)時(shí)間為20 min。MOS為吸附劑的二級(jí)逆流吸附-微濾工藝除鈾試驗(yàn)中,稀釋因子F=0.2時(shí),去除效率可達(dá)99.30%,相同條件下常規(guī)單級(jí)吸附試驗(yàn)的去除效率為84.34%。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X703;O647.33
【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 含鈾廢水的來源、危害和特點(diǎn)
        1.1.1 含鈾廢水的來源
        1.1.2 含鈾廢水的危害
        1.1.3 含鈾廢水的特點(diǎn)
    1.2 含鈾廢水凈化技術(shù)研究進(jìn)展
        1.2.1 絮凝沉淀法
        1.2.2 蒸發(fā)濃縮法
        1.2.3 離子交換法
        1.2.4 吸附法
        1.2.5 膜處理法
        1.2.6 植物根際過濾吸收技術(shù)
    1.3 介孔材料的制備及其功能化改性
        1.3.1 介孔材料的制備方法
        1.3.2 介孔材料的合成機(jī)理
        1.3.3 介孔二氧化硅的功能化改性及表征方法
    1.4 介孔材料在含鈾廢水凈化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.4.1 介孔炭在含鈾廢水凈化中的應(yīng)用
        1.4.2 介孔二氧化硅在含鈾廢水凈化中的應(yīng)用
    1.5 課題研究背景和內(nèi)容
        1.5.1 研究背景
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 SBA-15凈化溶液中鈾的試驗(yàn)研究
    2.1 試驗(yàn)材料、儀器與方法
        2.1.1 試驗(yàn)材料
        2.1.2 試驗(yàn)儀器和設(shè)備
        2.1.3 SBA-15表征方法
        2.1.4 吸附試驗(yàn)方法
    2.2 試驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.2.1 SBA-15的表征
        2.2.2 SBA-15的除鈾動(dòng)力學(xué)
        2.2.3 吸附等溫線
        2.2.4 溶液初始pH值的影響
+和Na⁺濃度的影響'>        2.2.5 K⁺和Na⁺濃度的影響
        2.2.6 熱力學(xué)研究
        2.2.7 固液比的影響
    2.3 本章小結(jié)
第三章 SBA-15凈化溶液中鈾的二級(jí)逆流吸附試驗(yàn)研究
    3.1 累積二級(jí)逆流吸附原理
    3.2 試驗(yàn)材料與方法
        3.2.1 試驗(yàn)材料和儀器
        3.2.2 試驗(yàn)方法
    3.3 試驗(yàn)結(jié)果
        3.3.1 解吸附試驗(yàn)
        3.3.2 吸附等溫線試驗(yàn)
        3.3.3 二級(jí)逆流吸附理論計(jì)算
        3.3.4 二級(jí)逆流吸附試驗(yàn)結(jié)果與分析
        3.3.5 二級(jí)逆流吸附與常規(guī)單級(jí)吸附除鈾效果對(duì)比
    3.4 本章小結(jié)
第四章 DMS凈化溶液中鈾的試驗(yàn)研究
    4.1 試驗(yàn)材料、儀器與方法
        4.1.1 試驗(yàn)材料
        4.1.2 試驗(yàn)儀器和設(shè)備
        4.1.3 SBA-15的合成方法
        4.1.4 DMS的合成方法
        4.1.5 DMS的表征方法
        4.1.6 吸附試驗(yàn)方法
    4.2 試驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.2.1 DMS的表征
        4.2.2 DMS的合成機(jī)理
        4.2.3 DMS的除鈾動(dòng)力學(xué)
        4.2.4 吸附等溫線
        4.2.5 溶液初始pH值的影響
+或K⁺濃度的影響'>        4.2.6 Na⁺或K⁺濃度的影響
        4.2.7 熱力學(xué)研究
        4.2.8 固液比的影響
    4.3 本章小結(jié)
第五章 MOS凈化溶液中鈾的試驗(yàn)研究
    5.1 試驗(yàn)材料、儀器與方法
        5.1.1 試驗(yàn)材料
        5.1.2 試驗(yàn)儀器和設(shè)備
        5.1.3 MOS的合成
        5.1.4 MOS的表征方法
        5.1.5 吸附試驗(yàn)方法
    5.2 試驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.2.1 MOS的表征
        5.2.2 MOS的除鈾動(dòng)力學(xué)
        5.2.3 吸附等溫線
        5.2.4 初始溶液pH值的影響
+和Na⁺濃度的影響'>        5.2.5 K⁺和Na⁺濃度的影響
        5.2.6 熱力學(xué)研究
        5.2.7 固液比的影響
    5.3 本章小結(jié)
第六章 MOS凈化溶液中鈾的二級(jí)逆流吸附試驗(yàn)研究
    6.1 試驗(yàn)材料與方法
        6.1.1 試驗(yàn)材料
        6.1.2 試驗(yàn)方法
    6.2 試驗(yàn)結(jié)果
        6.2.1 解吸附試驗(yàn)
        6.2.2 吸附等溫線試驗(yàn)
        6.2.3 二級(jí)逆流吸附理論計(jì)算
        6.2.4 二級(jí)逆流吸附試驗(yàn)結(jié)果與分析
        6.2.5 二級(jí)逆流吸附與常規(guī)單級(jí)吸附除鈾效果對(duì)比
    6.3 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝

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