胞外呼吸是指在厭氧條件下,微生物在細(xì)胞內(nèi)氧化有機(jī)物并釋放電子,產(chǎn)生的電子經(jīng)胞內(nèi)呼吸鏈傳遞到胞外受體,以此獲得能量維持生長(zhǎng)的過程�；诖嗽黹_發(fā)的生物電化學(xué)系統(tǒng)(Bioelectrochemical systems,BES)既能去除污染物,同時(shí)兼?zhèn)潆娔墚a(chǎn)生、有價(jià)化學(xué)品合成等多種功能。因此,被認(rèn)為是一種綠色的環(huán)保能源技術(shù),是當(dāng)前環(huán)境、能源、微生物等領(lǐng)域共同關(guān)注的熱點(diǎn)。然而,胞外電子傳遞速率限制了BES技術(shù)的工程化應(yīng)用。載體是微生物附著、繁殖增長(zhǎng)的基礎(chǔ),載體的特性對(duì)電活性生物膜的形成及胞外電子傳遞有著顯著影響。為此,本文以電活性微生物與載體的相互作用作為研究主線,以載體的電化學(xué)特性為切入點(diǎn),研究了載體電化學(xué)特性(電容、電位、半導(dǎo)體特性)對(duì)電活性生物膜胞外電子傳遞的影響,并對(duì)其機(jī)制進(jìn)行了探討,以期為電活性生物膜的工程應(yīng)用提供理論依據(jù)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:(1)以天然絲瓜絡(luò)為基底,將TiO_2和蛋清附著在絲瓜絡(luò)上,經(jīng)過簡(jiǎn)單的碳化工藝,制備出高電容特性的碳包裹TiO_2顆粒修飾絲瓜絡(luò)載體(LSC-TiO_2@C)。測(cè)試表明,LSC-TiO_2@C載體的電容為80 m F/cm2,分別是LSC-C、LSC-TiO_2、LSC的:1.29、1.36、1.78倍。以LSC-TiO_2@C為載體的生物陽極累積電量最高可達(dá)0.54±0.07 C/cm2,分別比LSC、LSC-Ti OLSC-C為載體的生物陽極高出92%、64%、42%。基于LSC-TiO_2@C陽極的MFC功率密度為:112±54 m W/m2,分別比LSC、LSC-TiO_2、LSC-C及石墨板陽極提高16%、33%、63%、201%。結(jié)果表明,TiO_2修飾可提高載體的電容特性,并且載體的電容與MFC的輸出功率密度、累積電荷具有線性關(guān)系。本研究為制備高效電活性生物膜載體提供了一個(gè)低成本、環(huán)境友好的原位制備方法。(2)以石墨板為基底,采用原位電解法,制備出N摻雜石墨烯載體(GL/GP)。測(cè)試結(jié)果表明,電解時(shí)間為15分鐘制備的載體(GL/GP-15)電容為:420 m F/cm2;以此作為電活性生物膜載體,累積電荷可達(dá)2.25±0.11 C/cm2,均高于其它載體(GL/GP-5、GL/GP-40)。與涂布法相比,基于電解法制備載體獲得的功率密度更高。結(jié)果表明原位電解石墨板可制備高效電活性生物膜載體。本研究為制備石墨烯結(jié)構(gòu)的電活性生物膜高效載體提供了一種簡(jiǎn)捷、綠色的制備方法。(3)以二茂鐵為原料,采用氣相沉積法,制備了碳包裹ɑ-Fe2O3修飾碳布載體(即:C/Hematite)。測(cè)試表明,基于C/Hematite載體的生物電化學(xué)系統(tǒng)獲得了0.22±0.01 m A/cm2電流密度,是碳布、Hematite和C-Hematite載體(碳顆粒混合Hematite修飾碳布)的6.11、3.67、2.44倍。與Hematite和C-Hematite相比,C/Hematite的導(dǎo)帶電位(ECB:-0.17 V)與微生物膜蛋白細(xì)胞色素c的中點(diǎn)電位(Em:-0.160 V)更接近,從而促進(jìn)胞外電子傳遞。結(jié)果表明,微生物細(xì)胞色素c的氧化還原電位與載體之間的電位匹配程度,是影響電活性生物膜胞外電子傳遞的重要因素。該結(jié)果為研究半導(dǎo)體礦物對(duì)電活性微生物胞外電子傳遞作用的影響提供了新視角。(4)以G.sulfurreducens和負(fù)載TiO_2的ITO電極為研究體系,研究了TiO_2對(duì)G.sulfurreducens胞外電子傳遞的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),TiO_2可誘導(dǎo)G.sulfurreducens產(chǎn)生納米導(dǎo)線,進(jìn)而促進(jìn)胞外電子傳遞。同時(shí),在光照條件下,G.sulfurreducens/TiO_2復(fù)合生物膜比TiO_2本身具有更強(qiáng)的光電特性,進(jìn)一步說明G.sulfurreducens與TiO_2之間的較強(qiáng)電子傳遞過程�；虮磉_(dá)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,TiO_2在光照和非光照條件下能夠促進(jìn)G.sulfurreducens納米導(dǎo)線的關(guān)鍵基因表達(dá),從而誘導(dǎo)其納米導(dǎo)線的產(chǎn)生和促進(jìn)胞外電子傳遞,為研究電活性微生物與半導(dǎo)體礦物之間的相互作用提供了新思路。上述研究表明,載體的電容、電位、半導(dǎo)體特性對(duì)胞外電子傳遞具有重要的影響。載體電容越大、載體電位與微生物外膜蛋白的電位匹配度越高,胞外電子傳遞速率越高;載體的半導(dǎo)體特性與微生物胞外電子傳遞密切相關(guān)。這些結(jié)果為電活性生物膜載體的選擇與制備,以及載體特性對(duì)微生物胞外電子傳遞的影響研究提供了理論依據(jù)和技術(shù)支撐。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X172
【部分圖文】：

次的氧化與還原（周轉(zhuǎn)）。非周轉(zhuǎn)條件下的CV表征是指在沒有電子供體存在時(shí)，電極電勢(shì)驅(qū)動(dòng)電子在電極與生物膜間的流動(dòng)，該過程中蛋白質(zhì)的氧化還原中心最多發(fā)生一次氧化或還原過程。圖1.6表示的是混合電活性生物膜的典型非周轉(zhuǎn)和周轉(zhuǎn)條件下的CV圖(Yuan et al., 2012)。

TiO2修飾絲瓜絡(luò)電極（LSC-TiO2@C）具30 mL，并加入70 mL水，攪拌均勻；②③超聲10 min；④然后將小片絲瓜絡(luò)(L0℃干燥；⑥在厭氧管式爐中，900℃碳絲瓜絡(luò)電極（LSC@C）具體制備步驟如30 mL，并加入70 mL水，攪拌均勻；②入TiO2分散液中，上下攪動(dòng)3次；④60℃5 min。動(dòng)和運(yùn)行氣陰極MFC為研究系統(tǒng)，其體積28 mL為圓柱形結(jié)構(gòu)，管徑3.0 cm，長(zhǎng)度4.0 c (長(zhǎng) 寬 高)，通過鈦線進(jìn)行連接，垂布(B類型)，一面涂Pt/C催化劑作為氧氣四層聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethylen，

LSC-TiO2@C載體的制備過程如圖3.2所示。圖中上層圖表示絲瓜絡(luò)制備過程，下層圖表示修飾結(jié)果示意圖。圖3.2 載體的制備過程示意圖，上層圖依次是：絲瓜絡(luò)、TiO2和蛋清泡浸絲瓜絡(luò)、碳化后的TiO2@C絲瓜絡(luò)。下層圖是結(jié)構(gòu)示意圖。Figure 3.2 Schematic illustration of the preparation of the LSC-TiO2@C electrode;Photographic images of loofah sponge (LS), TiO2@C-coated LS, and LSC-TiO2@C (upperimage), and an illustration of the coating and carbonization of the LS fibers (down image).從圖中可知，絲瓜絡(luò)被TiO2泡浸后，其表面變?yōu)榘咨�，清晰可見；而�?jīng)過高溫碳化后，表面則變?yōu)楹谏�。同時(shí)采用SEM對(duì)電極的表面形貌進(jìn)行了分析，結(jié)果如圖3.3所示。從圖3.3a-b可見，LSC電極表面是連續(xù)的三維結(jié)構(gòu)
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