隨著社會經(jīng)濟的發(fā)展和人類生活水平的提高,污染物的排放也隨之增加,這些污染物會對環(huán)境以及人類的身體健康產(chǎn)生很大的危害。燃煤電廠排放的污染物主要有SO2、NOX、Hg、VOCs和PAHs,隨著排放標(biāo)準(zhǔn)的日漸嚴(yán)格,對污染物排放的控制要求也越來越高。NOx是其中一種非常重要且急需得到控制的污染物,所以研究NOx的脫除具有十分重要的意義。 脈沖電暈放電是一種典型的低溫等離子體技術(shù),能夠產(chǎn)生OH、O、N、H、 HO2等大量活性自由基,這些自由基物質(zhì)能夠與污染物反應(yīng),將其降解成為無害的物質(zhì),從而實現(xiàn)多種污染物的協(xié)同脫除。在脫除過程中這些自由基和污染物的反應(yīng)過程十分復(fù)雜,研究自由基與污染物的反應(yīng)機理對于更有效地控制污染物具有指導(dǎo)性的作用。但由于自由基的存在時間非常短,檢測也較為困難,而光學(xué)測量手段是一種非接觸式的測量手段,它不會對整個放電過程產(chǎn)生干擾,且具有較高的精度,是研究污染物與自由基作用過程的理想測量方法。本文以光學(xué)測量為主要手段,以NOx為目標(biāo)污染物,對NOx與自由基的反應(yīng)機理進行了探討。 本文首先對脈沖電暈放電的物理特性進行了研究。研究表明少量惰性氣體(Ar)的加入可以有效減小起暈電壓,氣體成分中O2含量的增加減小了放電電流,提高了擊穿電壓。在放電區(qū)域的氣體溫度接近于常溫,但是在尖端電極附近的溫度較高,最高超過600K,且溫度梯度很大。同時,進一步研究了脈沖電暈放電過程中OH自由基的演化規(guī)律,結(jié)果表明放電后OH自由基的淬滅過程可以分為兩個階段：快速淬滅階段和慢速淬滅階段。OH自由基的濃度隨著O2濃度和濕度的增加而增加,在快速淬滅階段OH自由基的淬滅速率隨著O2濃度的增加而減小,隨著濕度的增加而變大。在加入NO后,OH自由基濃度減小,但OH的淬滅速率與NO初始濃度的關(guān)系不大。 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)會對NOx的轉(zhuǎn)化起到較大的影響。本文以NO為目標(biāo)污染物,研究了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對NO轉(zhuǎn)化過程的影響。研究表明在針板放電中,針尖電極曲率半徑越小,放電時流光強度越強,NO轉(zhuǎn)化效率越高,針尖電極尖端數(shù)目越多,流光分布范圍越廣,NO轉(zhuǎn)化效率也越高；在噴嘴-平板的放電形式下,由于電極氣的加入,增加了自由基的產(chǎn)率,提高了NO的轉(zhuǎn)化效率。基于上述研究,提出了一種新型的電極形式——噴氣分離式放電電極,它可以有效地改善反應(yīng)區(qū)域電極氣和背景氣的混合,增加自由基與NO的碰撞幾率,提高了NO的轉(zhuǎn)化效率。 電極氣在脈沖電暈放電污染物脫除中關(guān)系到自由基產(chǎn)率和污染物脫除效果。電極氣成分方面,隨著Ar濃度的增加,NO的轉(zhuǎn)化效率提高,OH的產(chǎn)率提高;隨著O2濃度的增加,雖然OH的產(chǎn)率降低,但由于O和O3的作用NO的轉(zhuǎn)化效率提高。電極氣的雷諾數(shù)方面,電極氣和背景氣存在相互卷吸效應(yīng),雷諾數(shù)較大時(Re=4138),NO的氧化效率要高于雷諾數(shù)較低(Re=1379)的工況；同時我們對不同雷諾數(shù)下OH自由基的產(chǎn)率和分布進行了測量,結(jié)果也表明OH自由基在雷諾數(shù)較大時(Re=4138)的產(chǎn)率要比雷諾數(shù)較小時(Re=1379)高,且分布范圍也更大。 在以上實驗研究和理論分析基礎(chǔ)上,進一步對NOx間的相互轉(zhuǎn)化機理進行了實驗和數(shù)值模擬研究。結(jié)果表明在NO2向NO的轉(zhuǎn)化過程中,N2主要產(chǎn)生N和N2的激發(fā)態(tài),從而起到對NO和NO2的還原作用；O2在放電過程中產(chǎn)生的多為氧化性自由基(O、OH、O3), NO主要被氧化成NO2,并且O2含量的提高可以有效地抑制NO2向NO的轉(zhuǎn)化過程；此外NO2的初始濃度越高,在煙氣條件下NO2向NO轉(zhuǎn)化的效率越低。另外,我們還通過數(shù)值模擬對相應(yīng)工況下的NOx轉(zhuǎn)化反應(yīng)進行了反應(yīng)動力學(xué)計算,得到了脈沖電暈放電過程中NOx和各種自由基的演化規(guī)律。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2012
【中圖分類】：X701
【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
目錄
1 緒論
    1.1 引言
X的排放現(xiàn)狀和控制手段'>    1.2 NO_X的排放現(xiàn)狀和控制手段
X的排放現(xiàn)狀'>        1.2.1 NO_X的排放現(xiàn)狀
X排放的控制手段'>        1.2.2 NO_X排放的控制手段
X的研究進展'>    1.3 非平衡等離子體技術(shù)控制NO_X的研究進展
X控制'>    1.4 電暈放電過程中NO_X控制
        1.4.1 電暈放電
X脫除的機理'>        1.4.2 電暈放電過程中NO_X脫除的機理
X控制的研究現(xiàn)狀'>        1.4.3 電暈放電NO_X控制的研究現(xiàn)狀
    1.5 自由基檢測方法
        1.5.1 吸收光譜法
        1.5.2 發(fā)射光譜法
        1.5.3 平面激光誘導(dǎo)熒光法
    1.6 本文的主要研究內(nèi)容
2 實驗裝置和方法
    2.1 激光診斷系統(tǒng)
        2.1.1 系統(tǒng)介紹
        2.1.2 Nd:YAG激光器和染料激光器
        2.1.3 ICCD相機
        2.1.4 NO和OH檢測線
    2.2 發(fā)射光譜診斷系統(tǒng)
        2.2.1 系統(tǒng)介紹
        2.2.2 光柵光譜儀
        2.2.3 光電倍增管
        2.2.4 發(fā)射光譜系統(tǒng)測量放電中的物質(zhì)
    2.3 污染物測量系統(tǒng)
        2.3.1 系統(tǒng)介紹
        2.3.2 高壓電源
        2.3.3 電壓探頭和電流探頭
        2.3.4 波器
        2.3.5 煙氣分析儀和臭氧分析儀
    2.4 分析檢測方法
3 脈沖電暈放電物理特性和OH時空演化規(guī)律的研究
    3.1 引言
    3.2 實驗方法和分析檢測方法
        3.2.1 實驗方法
        3.2.2 分析檢測方法
    3.3 電暈放電物理特性研究
        3.3.1 電參數(shù)特性
        3.3.2 流光傳播特性
        3.3.3 氣體溫度特性
    3.4 電暈放電中OH淬滅規(guī)律和分布規(guī)律
        3.4.1 脈沖電暈放電過程中的OH自由基時空分布
        3.4.2 氣體成分對OH演化規(guī)律的影響
        3.4.3 不同NO初始濃度下OH自由基的時空演化規(guī)律
        3.4.4 不同氣體成分下OH自由基的二維分布演化規(guī)律
    3.5 本章小結(jié)
4 脈沖電暈放電中電極結(jié)構(gòu)對NO氧化規(guī)律的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗方法和分析檢測方法
        4.2.1 實驗方法
        4.2.2 分析檢測方法
    4.3 針狀電極對NO氧化的影響
        4.3.1 電壓電流特性和流光特性
        4.3.2 多針電極
    4.4 噴嘴電極對NO氧化的影響
        4.4.1 普通噴嘴電極
        4.4.2 噴氣分離式電極
    4.5 本章小結(jié)
5 脈沖電暈放電中電極氣對NO氧化機理的研究
    5.1 引言
    5.2 實驗方法和分析檢測方法
        5.2.1 實驗方法
        5.2.2 分析檢測方法
    5.3 電極氣成分對NO氧化的影響
        5.3.1 不同電極氣條件下NO的轉(zhuǎn)化過程
        5.3.2 不同電極氣成分下OH自由基的生成
    5.4 電極氣雷諾數(shù)對NO氧化的影響
        5.4.1 不同雷諾數(shù)下NO的二維分布
        5.4.2 OH自由基的二維空間分布
        5.4.3 NO的氧化效率
    5.5 本章小結(jié)
X轉(zhuǎn)化機理研究'>6 脈沖電暈放電過程中NO_X轉(zhuǎn)化機理研究
    6.1 引言
    6.2 實驗方法和分析檢測方法
        6.2.1 實驗方法
        6.2.2 分析檢測方法
2向NO轉(zhuǎn)化機理的研究'>    6.3 NO₂向NO轉(zhuǎn)化機理的研究
2向NO的轉(zhuǎn)化機理'>        6.3.1 不同背景氣氛下NO₂向NO的轉(zhuǎn)化機理
2向NO的轉(zhuǎn)化機理'>        6.3.2 不同能量注入下NO₂向NO的轉(zhuǎn)化機理
2初始濃度對轉(zhuǎn)化的影響'>        6.3.3 NO₂初始濃度對轉(zhuǎn)化的影響
2轉(zhuǎn)化機理的研究'>    6.4 NO向NO₂轉(zhuǎn)化機理的研究
2的轉(zhuǎn)化機理'>        6.4.1 不同背景氣成分下NO向NO₂的轉(zhuǎn)化機理
        6.4.2 NO初始濃度對轉(zhuǎn)化的影響
X形成機理的研究'>    6.5 NO_X形成機理的研究
X的形成機理'>        6.5.1 不同背景氣氛下NO_X的形成機理
X的影響'>        6.5.2 不同能量和頻率對NO_X的影響
X的轉(zhuǎn)化機理'>    6.6 空氣和煙氣條件下NO_X的轉(zhuǎn)化機理
    6.7 本章小結(jié)
X轉(zhuǎn)化的數(shù)值模擬'>7 脈沖電暈放電過程中NO_X轉(zhuǎn)化的數(shù)值模擬
    7.1 引言
    7.2 電暈放電的數(shù)學(xué)描述和求解方法
        7.2.1 電暈放電的數(shù)學(xué)描述
        7.2.2 放電過程計算中的理論判據(jù)
        7.2.3 一次自由基濃度計算方法
        7.2.4 Comsol軟件介紹
X的演化規(guī)律'>    7.3 放電后自由基和NO_X的演化規(guī)律
        7.3.1 一次自由基濃度計算
        7.3.2 放電后自由基的演化規(guī)律
X的演化規(guī)律'>        7.3.3 放電后NO_X的演化規(guī)律
X轉(zhuǎn)化機理模擬'>    7.4 電暈放電NO_X轉(zhuǎn)化機理模擬
        7.4.1 一次自由基產(chǎn)率計算
2向NO轉(zhuǎn)化機理'>        7.4.2 NO₂向NO轉(zhuǎn)化機理
2轉(zhuǎn)化機理'>        7.4.3 NO向NO₂轉(zhuǎn)化機理
X形成機理'>        7.4.4 NO_X形成機理
    7.5 本章小結(jié)
8 全文總結(jié)及工作展望
    本文主要創(chuàng)新點
    本文研究展望
參考文獻
作者簡歷

【參考文獻】

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本文編號：2863769