煙道氣中二氧化碳的捕集分離是目前國(guó)內(nèi)外廣泛關(guān)注的研究熱點(diǎn),各種新的技術(shù)不斷被提出和發(fā)展。其中吸附分離技術(shù)以其低能耗、低腐蝕性等優(yōu)點(diǎn)而被視為是一種有應(yīng)用前景的煙道氣中二氧化碳分離技術(shù)。在吸附分離技術(shù)實(shí)際應(yīng)用中,其技術(shù)適用與否的關(guān)鍵在于吸附劑的優(yōu)良有效性,因此研發(fā)新型有效的CO2吸附劑可明顯增強(qiáng)吸附技術(shù)在煙氣分離中的適用性。本論文選用新型介孔分子篩材料SBA-16、KIT-6為載體、富氨基物質(zhì)為改性劑合成新型固體胺吸附劑。通過(guò)表面分析和性能測(cè)試對(duì)所合成吸附劑進(jìn)行優(yōu)選,并在模擬煙氣條件下對(duì)優(yōu)選出的固體胺吸附劑進(jìn)行動(dòng)態(tài)吸附研究,考察煙氣中其它成分對(duì)吸附過(guò)程的影響。主要研究結(jié)論如下： 1.以介孔分子篩SBA-16、KIT-6為載體,聚乙烯亞胺(PEI)、四乙烯五胺(TEPA)為表面改性劑,采用浸漬法合成了新型固體胺吸附劑。新型固體胺吸附劑仍然保持了載體介孔分子篩的主孔道結(jié)構(gòu),但孔徑、孔容均隨著PEI、TEPA浸漬量的增加而逐漸減少；固體胺吸附劑的CO2吸附量隨著PEI、TEPA浸漬量的升高而增加,介孔分子篩SBA-16、KIT-6的最大PEI、TEPA浸漬量分別為37wt%和50wt%；固體胺吸附劑的CO2吸附量隨吸附溫度的升高而增加,在343K時(shí)達(dá)到最大,而在353K則略微下降。吸附溫度在343K時(shí),吸附劑KIT-6/TEPA的吸附量為3.2mmol·g-1;經(jīng)過(guò)10次吸附脫附循環(huán)操作后,吸附劑吸附容量最多降低了5%。 2.固定床動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明,隨著溫度由293K升至343K,吸附劑KIT-6/TEPA的CO2動(dòng)態(tài)吸附量由1.9mmol·g-1升至3.1mmol·g-1,而溫度在353K時(shí),CO2動(dòng)態(tài)吸附量則下降到2.8mmol·g-1;實(shí)際工業(yè)煙氣溫度范圍內(nèi)(323K～353K),CO2動(dòng)態(tài)吸附量為2.8～3.1mmol·g-1,吸附速率為0.022mmol·min-1;吸附劑KIT-6/TEPA吸附CO2的過(guò)程以化學(xué)吸附為主,吸附溫度在323-343K時(shí),其化學(xué)吸附量占總動(dòng)態(tài)吸附量的97.2%以上；吸附劑KIT-6/TEPA的CO2吸附等溫線(293K-343K)屬于類(lèi)型Ⅰ吸附等溫線,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Langmuir方程模擬結(jié)果有著良好的相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)0.9248～0.9549),平均等量吸附熱達(dá)到了43.8kJ·mol-1。 3.煙氣中水分的存在能提高吸附劑KIT-6/TEPA的CO2吸附量,溫度保持在333K時(shí),隨著模擬氣體中相對(duì)濕度RH由0%升至37%,吸附量由2.9mmol·g-1增加到3.2mmol·g-1,繼續(xù)升高RH,吸附量則基本保持在3.2mmol·g-1;煙氣中NO濃度由Oppm升高至400ppm時(shí),吸附量保持在2.9mmol·g-1 (RH=0%)和3.2mmol·g-1(RH=100%)不變；煙氣中SO2濃度由0ppm升至300ppm時(shí),吸附量從3.2mmol·g-1略微下降到3.1mmol·g-1,而SO2濃度為400ppm時(shí),吸附量則降低到2.41mmol·g-1;模擬實(shí)際工業(yè)煙氣條件下40次的吸附/再生循環(huán)實(shí)驗(yàn)后,CO2的吸附容量基本保持在3.2mmol·g-1;動(dòng)力學(xué)模型能很好的模擬所制備固體胺吸附劑的CO2吸附穿透曲線。 4.在脫附溫度為373K、氣體流量為100cm3·min-1的實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行了10次的脫附再生實(shí)驗(yàn),吸附劑KIT-6/TEPA均在11min內(nèi)達(dá)到了CO2的完全脫附,脫附1摩爾CO2約需21摩爾N2；真空變溫脫附再生實(shí)驗(yàn)表明,在壓力為5KPa、溫度為393K的實(shí)驗(yàn)條件下,CO2的脫附速率最高,達(dá)到1.02mmol·min-1,同時(shí)吸附劑在20min內(nèi)完全再生,其再生最低能耗約為1.41MJ·Kg-1CO2;以600MW燃煤電廠為例對(duì)工業(yè)工藝進(jìn)行了初步估算,CO2脫除效率為90%時(shí)每小時(shí)可捕集約471噸CO2,最低能耗值約為0.39MWh·ton-1CO2。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類(lèi)】：X701
【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
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縮寫(xiě)、符號(hào)清單
目次
1 緒論
    1.1 立題依據(jù)
    1.2 研究基礎(chǔ)及論文選題
    1.3 本文研究目的、研究路線和主要內(nèi)容
2控制技術(shù)研究進(jìn)展'>2 CO₂控制技術(shù)研究進(jìn)展
2排放與全球氣候變暖趨勢(shì)'>    2.1 CO₂排放與全球氣候變暖趨勢(shì)
2捕集技術(shù)研究現(xiàn)狀'>    2.2 CO₂捕集技術(shù)研究現(xiàn)狀
2的利用'>    2.3 CO₂的利用
2的封存'>    2.4 CO₂的封存
2研究現(xiàn)狀'>    2.5 吸附法分離CO₂研究現(xiàn)狀
2吸附劑'>    2.6 CO₂吸附劑
2吸附劑研究現(xiàn)狀'>    2.7 氨基改性多孔材料CO₂吸附劑研究現(xiàn)狀
3 氨基改性介孔分子篩SBA-16吸附劑特性
    3.1 前期研究結(jié)果
    3.2 實(shí)驗(yàn)材料、試劑及測(cè)定方法
    3.3 吸附材料的制備
    3.4 材料的表征方法
2吸附實(shí)驗(yàn)'>    3.5 CO₂吸附實(shí)驗(yàn)
    3.6 結(jié)果和討論
    3.7 小結(jié)
4 氨基改性介孔分子篩KIT-6吸附劑特性
    4.1 實(shí)驗(yàn)材料、試劑及測(cè)定方法
    4.2 吸附材料的制備
    4.3 材料的表征方法
2吸附實(shí)驗(yàn)'>    4.4 CO₂吸附實(shí)驗(yàn)
    4.5 結(jié)果和討論
    4.6 小結(jié)
2研究'>5 氨基改性KIT-6吸附劑動(dòng)態(tài)吸附CO₂研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 小結(jié)
2脫附過(guò)程研究'>6 CO₂脫附過(guò)程研究
    6.1 實(shí)驗(yàn)部分
    6.2 結(jié)果與討論
    6.3 小結(jié)
7 吸附劑再生能耗分析及工業(yè)工藝設(shè)想
    7.1 吸附劑再生能耗分析
    7.2 工業(yè)工藝設(shè)想
    7.3 小結(jié)
8 結(jié)論與創(chuàng)新
    8.1 結(jié)論
    8.2 創(chuàng)新
    8.3 工作展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷

【參考文獻(xiàn)】

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1 費(fèi)維揚(yáng),艾寧,陳健;溫室氣體CO_2的捕集和分離——分離技術(shù)面臨的挑戰(zhàn)與機(jī)遇[J];化工進(jìn)展;2005年01期

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本文編號(hào)：2862204