中國(guó)是全球陸地區(qū)域持續(xù)出現(xiàn)高值氣溶膠光學(xué)厚度區(qū)域之一,高濃度細(xì)顆粒物所導(dǎo)致的灰霾污染,是我國(guó)目前城市和區(qū)域大氣污染所面臨的最突出問題。并且這種大氣污染現(xiàn)象的年均天數(shù)在逐步增加,污染過程持續(xù)時(shí)間不斷加長(zhǎng),范圍愈發(fā)擴(kuò)大,形成京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角、四川以及陜西關(guān)中五個(gè)最為嚴(yán)重的灰霾區(qū)域。在關(guān)中地區(qū)開展氣溶膠基本特征及其與氣象要素的相互關(guān)系研究,對(duì)于更深一步的理解關(guān)中地區(qū)大氣污染的成因有著重要的意義。本研究利用MODIS衛(wèi)星氣溶膠產(chǎn)品、地基觀測(cè)的大氣顆粒物和氣溶膠光學(xué)厚度資料以及關(guān)中地區(qū)常規(guī)氣象觀測(cè)資料分析了關(guān)中地區(qū)氣溶膠的時(shí)空分布特征,討論了關(guān)中地區(qū)長(zhǎng)時(shí)間序列能見度、太陽(yáng)輻射、日照時(shí)數(shù)、降水的變化及其與氣溶膠變化的關(guān)系,同時(shí)利用大氣顆粒物數(shù)譜分布數(shù)據(jù)對(duì)西安地區(qū)大氣顆粒的基本特征、西安與北京顆粒物特征的差異以及近三年污染天氣過程顆粒物粒徑演變進(jìn)行了重點(diǎn)分析,從大氣顆粒物的角度探討了西安地區(qū)大氣污染的成因。取得的主要結(jié)論有:(1)關(guān)中2000-2010年之間氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)東部高、西部偏低的空間分布,光學(xué)厚度高值中心主要位于西安和渭南南部,關(guān)中夏季光學(xué)厚度值較高,秋季光學(xué)厚度值較低,不同季節(jié)高值中心存在一定的偏移,高值區(qū)受自然源產(chǎn)生的粗粒子氣溶膠和人為源產(chǎn)生的細(xì)粒子氣溶膠共同影響。地基觀測(cè)得到的光學(xué)厚度變化趨勢(shì)與MODIS監(jiān)測(cè)結(jié)果類似,也是夏季光學(xué)厚度值最高,秋季最低。涇河的光學(xué)厚度變化進(jìn)一步表明,影響氣溶膠光學(xué)厚度的因子較多,沙塵、冬季燃煤供暖硫化物的釋放、夏季秸稈焚燒造成的煙塵以及高相對(duì)濕度,都會(huì)對(duì)氣溶膠光學(xué)厚度產(chǎn)生較大的影響。2000-2010年間關(guān)中東部地區(qū)氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)出弱的增加趨勢(shì),細(xì)粒子氣溶膠污染有逐年加重的趨勢(shì)。(2)西安地區(qū)地基觀測(cè)的細(xì)粒子譜分布和數(shù)濃度變化特征表明,西安大氣顆粒物平均數(shù)濃度低于北京、上海等城市區(qū)域,與濟(jì)南地區(qū)夏季和上甸子地區(qū)觀測(cè)量級(jí)相當(dāng)。夏季粒子譜主要分布在67.3 nm附近,春季和秋季主要分布在80 nm附近,冬季則主要分布在90 nm附近。夏季顆粒物數(shù)濃度受光化學(xué)反應(yīng)和新顆粒物生成事件影響明顯。西安地區(qū)四個(gè)季節(jié)顆粒物數(shù)濃度早晚峰值受交通排放影響明顯,中午峰值主要與新顆粒物生成有關(guān)。觀測(cè)時(shí)段內(nèi)累計(jì)出現(xiàn)了66次新顆粒物生成過程,均出現(xiàn)在白天,其中5月和10月觀測(cè)到的新顆粒物生成事件較多,2月未觀測(cè)到新顆粒物生成事件。新顆粒物生成事件主要發(fā)生在西北風(fēng)條件下(占總數(shù)的85%)。西安地區(qū)新顆粒生成事件主要分為有持續(xù)增長(zhǎng)過程和無(wú)持續(xù)增長(zhǎng)過程兩類,兩類過程中溫度和濕度的變化無(wú)明顯差異,只是有持續(xù)增長(zhǎng)過程中伴有風(fēng)向的改變。(3)對(duì)比西安地區(qū)2014年6月大氣顆粒物與北京地區(qū)2013年5月大氣顆粒物的觀測(cè)結(jié)果,發(fā)現(xiàn):兩個(gè)地區(qū)10-500 nm顆粒物數(shù)濃度均以愛根核模態(tài)粒子為主,北京地區(qū)觀測(cè)期間顆粒物總數(shù)濃度是西安地區(qū)的2倍,主要是大于30 nm的顆粒物的貢獻(xiàn)。北京地區(qū)的平均粒徑為西安地區(qū)的1.4倍,北京地區(qū)的凝結(jié)匯明顯高于西安地區(qū)。高凝結(jié)匯抑制了新顆粒物的生成,觀測(cè)時(shí)段內(nèi)北京地區(qū)僅觀測(cè)到7次新顆粒物生成過程,西安觀測(cè)到13次。兩個(gè)地區(qū)均存在有持續(xù)增長(zhǎng)和無(wú)持續(xù)增長(zhǎng)兩種新顆粒物生成事件。且成核事件開始后一小時(shí)內(nèi)新成核粒子的平均數(shù)濃度譜分布均呈現(xiàn)明顯的雙峰特征,西安地區(qū)第二個(gè)峰值出現(xiàn)在愛根核模態(tài),而北京地區(qū)第二個(gè)峰值則經(jīng)常出現(xiàn)在積聚模態(tài)。新顆粒物生成事件發(fā)生時(shí)伴有顆粒物的總表面積下降和總散射系數(shù)降低的現(xiàn)象。凝結(jié)匯對(duì)新顆粒物生成事件的影響高于相對(duì)濕度。(4)本研究統(tǒng)計(jì)分析了關(guān)中地區(qū)能見度、日照時(shí)數(shù)、太陽(yáng)輻射和陜西省的降水變化特征,結(jié)果表明,能見度與污染指數(shù)呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān),關(guān)中地區(qū)部分城市能見度的降低,從側(cè)面反映了氣溶膠的增加趨勢(shì),日照時(shí)數(shù)和太陽(yáng)輻射的波動(dòng)下降趨勢(shì),應(yīng)該與關(guān)中地區(qū)氣溶膠增加所造成的直接輻射效應(yīng)有關(guān)。陜西省全年總雨量以及小于5 mm降水的減少可能與氣溶膠的抑制以及整層大氣可降水量的減少有關(guān),雨季大于10 mm降水增加與氣溶膠對(duì)降水的促進(jìn)作用有關(guān)。西北風(fēng)有利于關(guān)中地區(qū)氣溶膠的擴(kuò)散與輸送,東南暖濕氣流會(huì)加重大氣污染,同時(shí)也會(huì)將外部的污染向關(guān)中地區(qū)輸送,低邊界層高度對(duì)大氣污染的擴(kuò)散不利。(5)2014-2016年西安地區(qū)總污染天數(shù)分別為:175,104和138天,其中中度以上污染所占總污染日數(shù)的比例分別39.1%,35.1%和53.6%。對(duì)比西安地區(qū)污染日和非污染日大氣顆粒物特征,發(fā)現(xiàn)污染日10-500 nm大氣顆粒物平均數(shù)濃度為10348 cm~(-3),為非污染日大氣顆粒物數(shù)濃度的1.25倍,污染發(fā)生時(shí),100-200 nm和200-500 nm粒徑段顆粒物數(shù)濃度增加明顯,分別為非污染日的1.64和2.91倍。污染日和非污染日10-500 nm顆粒物體積濃度和表面積濃度分別為:34.9μm~3/cm~3,792μm~2/cm~3和15μm~3/cm~3,430μm~2/cm~3。隨著污染的加重,小于50 nm顆粒物數(shù)濃度逐漸減少,大于100 nm顆粒物數(shù)濃度逐漸增加,表明污染的發(fā)生不僅與大氣顆粒物數(shù)濃度增加有關(guān),與大氣顆粒物粒子譜分布的改變也有著重要的關(guān)系。污染發(fā)生時(shí),西安地區(qū)數(shù)濃度、表面積濃度和體積濃度的日變化仍受早晚人類活動(dòng)高峰排放影響明顯。不同程度污染個(gè)例分析表明,積聚模態(tài)顆粒物(N_(100-500nm))數(shù)濃度與空氣質(zhì)量指數(shù)AQI和PM_(2.5)呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系,積聚態(tài)顆粒物數(shù)濃度的增加和維持,是西安地區(qū)大氣污染產(chǎn)生的重要原因。低溫、高濕、低風(fēng)速氣團(tuán)控制,是西安地區(qū)大氣污染發(fā)生和維持的重要?dú)庀髼l件。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：X513;X16
【部分圖文】：

第 2 章 觀測(cè)實(shí)驗(yàn)與研究方法關(guān)中地區(qū)氣溶膠與氣象因子相互作用研究，需要利用衛(wèi)星觀測(cè)基觀測(cè)氣溶膠資料，以及常規(guī)氣象站觀測(cè)資料、再分析資料、指數(shù)資料等大量的數(shù)據(jù)，同時(shí)也需要有適當(dāng)?shù)难芯糠椒�，本章中所使用的�?shù)據(jù)資料及其來源，并給出了相應(yīng)的分析方法。區(qū)域簡(jiǎn)介盆地位于我國(guó)西北地區(qū)東部的陜西省，素有―八百里秦川‖之稱，積和黃土堆積形成的平原和黃土臺(tái)原所構(gòu)成，南依秦嶺，北靠 360 千米，南北寬約 30-80 千米，為東寬西窄的喇叭口地形（圖

第 2 章 觀測(cè)實(shí)驗(yàn)與研究方法2.2.5 數(shù)據(jù)質(zhì)量控制本研究所使用的長(zhǎng)期氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)均為經(jīng)過陜西省氣象信息中心數(shù)據(jù)保障和管理科工作人員根據(jù)中國(guó)氣象局?jǐn)?shù)據(jù)質(zhì)量控制要求審核和篩選過的數(shù)據(jù)。光度計(jì)數(shù)據(jù)和顆粒物觀測(cè)數(shù)據(jù)在進(jìn)行研究時(shí)進(jìn)行逐一篩選，對(duì)于超出觀測(cè)范圍內(nèi)的數(shù)據(jù)以及部分野點(diǎn)子數(shù)據(jù)進(jìn)行逐一的剔除，對(duì)于剔除的數(shù)據(jù)，本研究利用該點(diǎn)相鄰兩點(diǎn)的數(shù)據(jù)的均值進(jìn)行補(bǔ)差。本研究使用的能見度數(shù)據(jù)為人工觀測(cè)數(shù)據(jù)，為了確保其觀測(cè)質(zhì)量可靠，本研究利用2000-2010年間MODIS衛(wèi)星觀測(cè)得到的光學(xué)厚度數(shù)據(jù)和同期9個(gè)觀測(cè)站 14 時(shí)能見度觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對(duì)（圖 2.3）。

關(guān)中盆地氣溶膠變化特征及其與氣象因子關(guān)系區(qū)主要集中在關(guān)中東部。其可能原因如下：（1）地形限制，關(guān)中地區(qū)為喇叭口狹長(zhǎng)地形，其中西安、渭南南部處于海拔較低的盆地區(qū)域，而寶雞北部、咸陽(yáng)、銅川、渭南北部區(qū)域處于相對(duì)海拔較高的黃土高原區(qū)域，關(guān)中東部為近地層大氣污染物向下游傳輸擴(kuò)散的出口，特殊的地形使得氣溶膠粒子在關(guān)中地區(qū)大氣邊界層內(nèi)部的擴(kuò)散受到抑制；（2）盛行風(fēng)向限制（圖 3.1d），近 30 年主導(dǎo)風(fēng)向和平均風(fēng)速的變化特征表明，關(guān)中地區(qū)西部盛行偏西風(fēng)，東部盛行偏東風(fēng)，且偏東風(fēng)的風(fēng)速略高，偏西風(fēng)使得由寶雞方向來的污染物向東部輸送，而東部的偏東風(fēng)一方面使得本地的污染物不能及時(shí)向外擴(kuò)散輸送，另一方面還將外部的污染物向關(guān)中盆地內(nèi)輸入，從而導(dǎo)致人為源和自然源共同產(chǎn)生的大氣污染物在關(guān)中東部地區(qū)堆積，形成該區(qū)域內(nèi)氣溶膠光學(xué)厚度值偏高。
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