在過去的若干年里,我國面臨著海洋污染這個(gè)環(huán)境問題的巨大挑戰(zhàn)。由于我國社會(huì)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,以及許多工廠、發(fā)電廠、污水處理系統(tǒng)的排污條件不符合國家環(huán)境法規(guī),我國的環(huán)境污染情況日益嚴(yán)重。大量的污染物從陸地涌入近海,加劇了我國近海海洋生態(tài)系統(tǒng)的惡化。近幾年,污染物在海洋生物體內(nèi)的積累效應(yīng)受到了愈來愈多的關(guān)注,因?yàn)檫@種效應(yīng)不僅會(huì)危及生物體本身的生命,而且考慮到食用海產(chǎn)品是人類暴露環(huán)境污染物的重要途徑,這種效應(yīng)最終將可能威脅到人類的健康。 為了回應(yīng)這一關(guān)注,本研究旨在了解不同種類的海洋魚類體內(nèi)各種有機(jī)和無機(jī)污染物的現(xiàn)有水平。與此同時(shí),初步評(píng)估暴露這些污染物對(duì)普通民眾的健康造成的潛在不利影響。 在食物鏈中,魚類處在較高的營養(yǎng)級(jí),從而增加了其在水生環(huán)境中對(duì)污染物的暴露水平,因而體內(nèi)含有高濃度的污染物。所以,除了具有商業(yè)價(jià)值和可供人類消費(fèi)外,魚類還是良好的環(huán)境污染生物指示物。在全球范圍內(nèi),許多研究已經(jīng)報(bào)道了海魚體內(nèi)含有高濃度的環(huán)境污染物,其中包括有機(jī)氯化合物,溴代阻燃劑(例如多溴聯(lián)苯醚和六溴環(huán)十二烷)和金屬元素,并指出它們可能對(duì)人類健康產(chǎn)生威脅。 本研究于2008年在我國東部九個(gè)沿海城市(大連、天津、青島、上海、舟山、溫州、福州、泉州和廈門)獲取了兩種近海海魚,分別是大黃魚(Pseudosciaena crocea)和銀鯧魚(Pampus argenteus),并對(duì)所有樣品進(jìn)行了一系列有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs),多氯聯(lián)苯(PCBs),多溴聯(lián)苯醚(PBDEs),六溴環(huán)十二烷(HBCDs)以及若干痕量元素的檢測(cè)。此外,對(duì)獲取的另一種海魚,小黃魚(Pseudosciaena polyactis),也分析了痕量元素。主要研究結(jié)果摘要如下： 在被檢測(cè)的所有有機(jī)氯農(nóng)藥中,滴滴涕(DDTs),六六六(HCHs),六氯苯(HCB)和氯丹類化合物在所有海魚樣品中均有檢出,濃度相對(duì)較高,是最主要的殘留農(nóng)藥。特別是DDTs的含量,盡管與我國之前監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)相比已有明顯的降低趨勢(shì),但較其他國家和地區(qū)所報(bào)道的結(jié)果約高了一個(gè)數(shù)量級(jí),表明我國沿海區(qū)域已進(jìn)入全球滴滴涕污染最嚴(yán)重地區(qū)的行列之中。通過對(duì)DDTs的殘留成分分析,推斷DDTs的主要來源是歷史上的過量應(yīng)用,而小部分的新源可能來自于三氯殺螨醇和含有DDT的漁船用防污油漆的使用。HCHs濃度較之前的數(shù)據(jù)亦有大幅度降低,但是高比例的γ-HCH說明了林丹的近期使用。主成分分析(PCA)顯示在所研究的幾個(gè)地區(qū)中,大連附近海域是OCPs污染最嚴(yán)重的區(qū)域。癌癥和非癌癥風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估預(yù)示,OCPs致使食魚消費(fèi)者患癌癥的風(fēng)險(xiǎn)很高,尤其是DDTs,而產(chǎn)生非癌癥類疾患的可能性不是很大。建議每日膳食消費(fèi)大黃魚不得超過9g,每月不要多于1餐,而每日消費(fèi)鯧魚不得超過67g,每月不要多于9餐。 本研究檢測(cè)了三十六種PCB的同系物,其中十一種屬于類二嗯英PCB。結(jié)果顯示,PCBs的總濃度處于全球水平的低端,主要與我國使用PCBs時(shí)間短,用量少有關(guān)。在各PCB同系物中,PCB 18,29,52,66,101,104,138,153,180和194是主要組成成分。類二嗯英PCBs (dl-PCBs)的總濃度與PCBs的總濃度呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)性,表明PCBs的總濃度可以解釋80%左右dl-PCBs勺總濃度的變化。相比銀鯧魚,大黃魚的生物蓄積性較強(qiáng),體內(nèi)PCBs濃度更高,這可能是由它們不同的攝食習(xí)慣和生活習(xí)性引起的。不同城市間的PCBs濃度水平不存在顯著性差異,PCA分析顯示PCBs在各個(gè)采樣點(diǎn)的來源類似,大連和溫州地區(qū)可能存在其他的源。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示,癌癥風(fēng)險(xiǎn)值大于10-6,說明消費(fèi)者由于暴露類二噁英PCBs而罹患癌癥的風(fēng)險(xiǎn)超過每百萬人出現(xiàn)一個(gè)的概率。相反,非癌癥危害商數(shù)都小于1,即非癌癥效應(yīng)不明顯。 PBDEs在所有樣品中均有檢出,但是濃度值相對(duì)很低,尤其低于大量使用五溴聯(lián)苯醚的北美地區(qū)。從地理分布上看,PBDEs最高值出現(xiàn)在廈門。大黃魚體內(nèi)PBDEs的濃度水平顯著高于銀鯧魚,這與攝食習(xí)性等因素有關(guān)。從全球其他地區(qū)海魚體內(nèi)檢測(cè)得到的常見的PBDE同系物分布模式為BDE47 BDE99, BDE100BDE153, BDE154。與此相比,本研究得出的結(jié)果有些不同。本研究中BDE47和BDE154是最主要的同系物,約占PBDEs總含量的60%以上。BDE154比例相對(duì)較高可能是由高溴化的PBDE同系物降解而致,例如BDE183和BDE209。由食魚而估算得到的PBDEs日均攝入量不到產(chǎn)生作用劑量的萬分之一,表明由PBDEs產(chǎn)生的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)是可以忽略的。 HBCDs在所有樣品中均有檢出,反映了我國沿岸地區(qū)環(huán)境中HBCDs的廣泛存在。HBCD的總濃度相對(duì)很低,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于密集使用HBCDs的歐洲地區(qū)。在被檢測(cè)的3種HBCD同分異構(gòu)體(α-,β-和γ-HBCD)中,α異構(gòu)體呈現(xiàn)出非常顯著的優(yōu)勢(shì)性,體現(xiàn)了它較強(qiáng)的生物蓄積性�？臻g分布上,HBCDs最高值出現(xiàn)在北方地區(qū)的大連,最低值出現(xiàn)在溫州。通過食用魚類估算得到的HBCDs日均攝入量遠(yuǎn)低于產(chǎn)生效應(yīng)濃度,說明針對(duì)HBCDs而言,食用大黃魚和銀鯧魚是安全的。 本研究也對(duì)甲基汞(MeHg)和其他痕量元素(總汞、硒、鎘、鉆、鉻、銅、鐵、錳、鎳、鉛、鍶和鋅)進(jìn)行了分析。汞、鐵和鎳的濃度屬于全球范圍的低值,其他元素的結(jié)果與全球濃度值范圍一致。除了16%的樣品中鎘的含量超過了歐洲委員會(huì)法規(guī)推薦的標(biāo)準(zhǔn)值,其他元素值均低于國際標(biāo)準(zhǔn)濃度。從人體健康的角度來看,這些元素的日均攝入量沒有超過美國環(huán)保署建立的參考劑量濃度,因此危害商數(shù)均小于1,說明它們不會(huì)對(duì)消費(fèi)者的健康產(chǎn)生顯著影響。 總體而言,這項(xiàng)研究擴(kuò)充了目前我國海魚體內(nèi)各種環(huán)境污染物濃度水平的信息量,并提供了人類通過食用魚類而暴露這些污染物的初步健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。盡管痕量金屬元素和溴代阻燃劑造成的風(fēng)險(xiǎn)不顯著,但是對(duì)這幾類污染物在近海海洋生態(tài)系統(tǒng)中的連續(xù)監(jiān)測(cè)是非常有必要的。此外,建議相關(guān)部門除了提供關(guān)于魚類消費(fèi)量的建議,必須立即采取一些措施來降低環(huán)境中DDTs的濃度。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2011
【中圖分類】：X174;X503.1
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
目錄
第1章 緒論
    1.1 研究區(qū)域
    1.2 生物指示物的選擇
    1.3 污染物綜述
        1.3.1 持久性有機(jī)污染物(POPs)
            1.3.1.1 有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)
                1.3.1.1.1 滴滴涕(DDTs)
                1.3.1.1.2 六六六(Hexachlorocyclohexane,HCHs)
                1.3.1.1.3 六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)
                1.3.1.1.4 氯丹(Chlordane)
            1.3.1.2 多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)
            1.3.1.3 溴代阻燃劑(Brominated flame retardants,BFRs)
        1.3.2 痕量金屬元素(Trace metals)
    1.4 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
    1.5 研究目標(biāo)
第2章 有機(jī)氯農(nóng)藥在中國海魚體內(nèi)的污染水平、分布特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
    2.1 前言
    2.2 材料和方法
        2.2.1 樣品采集
        2.2.2 試劑
        2.2.3 樣品準(zhǔn)備、萃取與凈化
        2.2.4 儀器分析
        2.2.5 質(zhì)量保證
    2.3 結(jié)果和討論
        2.3.1 OCPs的污染水平及全球比較
        2.3.2 OCPs組成成分的分布特征
        2.3.3 主成分分析
        2.3.4 人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
        2.3.5 食魚量建議
    2.4 小結(jié)
第3章 多氯聯(lián)苯在中國海魚體內(nèi)的污染水平、分布特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
    3.1 前言
    3.2 材料和方法
        3.2.1 樣品采集
        3.2.2 材料
        3.2.3 樣品準(zhǔn)備、萃取與凈化
        3.2.4 儀器分析
        3.2.5 質(zhì)量保證
        3.2.6 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 PCBs的污染水平及全球比較
        3.3.2 PCB同系物的組成特征
        3.3.3 種間差異性和地理分布特征
        3.3.4 總毒性當(dāng)量濃度(TEQ)及人體對(duì)類二嗯英PCBs及非類二噁英PCBs的暴露水平
        3.3.5 人類健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
    3.4 小結(jié)
第4章 多溴聯(lián)苯醚在中國海魚體內(nèi)的污染水平和分布
    4.1 前言
    4.2 材料和方法
        4.2.1 樣品采集
        4.2.2 材料
        4.2.3 樣品準(zhǔn)備、萃取與凈化
        4.2.4 儀器分析
        4.2.5 質(zhì)量保證
        4.2.6 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 魚類肌肉組織中PBDEs的濃度和空間分布
        4.3.2 PBDEs同系物分布模式
        4.3.3 BDE99/BDE100的濃度比值
        4.3.4 日均攝入量(EDI)
    4.4 小結(jié)
第5章 六溴環(huán)十二烷在中國海魚體內(nèi)的污染水平和分布
    5.1 前言
    5.2 材料和方法
        5.2.1 樣品采集
        5.2.2 材料
        5.2.3 樣品準(zhǔn)備、萃取與凈化
        5.2.4 儀器分析
        5.2.5 質(zhì)量控制和保證
    5.3 結(jié)果和討論
        5.3.1 HBCDs的濃度和非對(duì)映異構(gòu)體的組成特征
        5.3.2 HBCDs的空間分布特征
        5.3.3 國內(nèi)外HBCDs濃度的比較
        5.3.4 HBCDs的日均攝入量
    5.4 小結(jié)
第6章 甲基汞和痕量元素在中國海魚體內(nèi)的污染水平、分布特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
    6.1 前言
    6.2 材料和方法
        6.2.1 樣品制備
        6.2.2 材料和儀器
        6.2.3 MeHg的分析
        6.2.4 總汞(T-Hg)的分析
        6.2.5 痕量元素分析
        6.2.6 質(zhì)量控制和質(zhì)量保證
    6.3 結(jié)果和討論
        6.3.1 MeHg和痕量元素在三種魚體內(nèi)的分布特征
        6.3.2 汞(Hg)的濃度水平
        6.3.3 硒(Se)的濃度水平
        6.3.4 其他元素的濃度水平
        6.3.5 元素濃度水平的全球比較
        6.3.6 人類健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
    6.4 小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 問題與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2845080