凍融交替是作用于土壤的非生物應力,前人關(guān)于凍融作用對土壤理化性質(zhì)影響的研究已經(jīng)取得許多成果,但關(guān)于凍融過程對土壤污染物行為的影響及其生態(tài)效應方面的研究相對較少,尤其是凍融條件下重金屬鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化微觀機制的研究目前還鮮有報道。本文選擇東北地區(qū)代表性土壤之一-棕壤作為試驗材料,采用土壤添加外源重金屬鎘后在不同含水量、不同溫度條件下室內(nèi)凍融培養(yǎng)、測定凍融后土壤中各形態(tài)鎘含量、土壤對鎘的吸附量、解吸量及淋洗液中鎘含量的方法,研究了凍融過程對鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的影響,探討了凍融過程對土壤重金屬鎘行為作用的機理。凍融處理及其凍融條件為,凍結(jié)溫度-30℃,融化溫度30℃,凍結(jié)和融化各3天即6天為1個凍融周期(次),凍融次數(shù)分別為0、1、3、6、9、12次。這一研究結(jié)果,有助于認識季節(jié)性凍融地區(qū)土壤重金屬污染的特點,可為這一地區(qū)確定土壤重金屬鎘的環(huán)境容量、評價鎘污染土壤的生態(tài)環(huán)境風險、預測土壤對外源鎘污染的緩沖性能和進行鎘污染土壤診斷治理提供理論依據(jù)。所得主要研究結(jié)果如下: 1.凍融過程對土壤中重金屬鎘形態(tài)的影響。當添加外源重金屬鎘含量為10mg kg~(-1),對不同含水量(0.21kg kg~(-1)～0.45kg kg~(-1))土壤中交換態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機結(jié)合態(tài)、殘渣態(tài)鎘含量的測定結(jié)果表明,凍融后土壤中各形態(tài)鎘含量差異很大,但均以交換態(tài)為主,其次為殘渣態(tài),有機結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量相對較低。 土壤含水量和凍融次數(shù)對交換態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機結(jié)合態(tài)、殘渣態(tài)鎘含量的影響均達到了極顯著水平。利用逐步回歸分析方法建立的土壤含水量(X_1,kg kg~(-1))和凍融次數(shù)(X_2,次)與交換態(tài)鎘含量(Y_(交換),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(交換)=18.04-62.86X_1-0.48X_2+75.19X_1~2+1.49X_1X_2;與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘含量(Y_(鐵錳-結(jié)合),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(鐵錳-結(jié)合)=0.46+0.13X_1X_2;與有機結(jié)合態(tài)鎘含量(Y_(有機-結(jié)合),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(有機-結(jié)合)=0.74+8.31×10~(-2)X_2~2;與殘渣態(tài)鎘含量(Y_(殘渣),mg kg~(-1))的關(guān)系方程為Y_(殘渣)=2.91-0.45X_1X_2。說明土壤含水量和凍融次數(shù)對不同形態(tài)鎘含量的影響并不相同,對交換態(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是土壤含水量,對有機結(jié)合態(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是凍融次數(shù),對鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)鎘含量作用最顯著的凍融條件是土壤含水量和凍融次數(shù)的共同作用。 2.凍融過程對土壤重金屬鎘釋放的影響。在田間持水量條件下,污染土壤中鎘含量為10mg kg~(-1)～50mg kg~(-1)時,用NH_4AC和EDTA作提取劑,凍融處理增加了土壤中鎘的釋放量。與未凍融處理(凍融次數(shù)為0次)相比,凍融交替使添加外源鎘的土壤中離子態(tài)鎘的釋放率(釋放量/添加量)增加,未知態(tài)鎘的釋放率減少,而絡合態(tài)鎘的釋放率無顯著變化。說明凍融過程具有促進土壤中結(jié)合牢固的未知態(tài)鎘向不穩(wěn)定的離子態(tài)鎘轉(zhuǎn)化的作用,即凍融過程有利于鎘的釋放。 3.凍融過程對土壤重金屬鎘吸附—解吸的影響。當土壤含水量為田間持水量時,在相同的初始Cd~(2+)添加濃度下,經(jīng)過凍融處理的土壤對Cd~(2+)的吸附量小于未凍融土壤,解吸率大于未凍融土壤,并且凍融次數(shù)越大,土壤對Cd~(2+)的吸附量越小,解吸率越大。說明凍融作用降低了土壤對鎘的固持能力。Langmuir方程可以很好地擬合凍融土壤與未凍融土壤對鎘的吸附,Freundlich方程既可以很好地擬合該土壤對Cd~(2+)的等溫吸附,也能很好地擬合解吸過程。 4.凍融過程對土壤中重金屬鎘移動性的影響。將鎘污染土壤制成土柱,經(jīng)過凍融作用后用相同數(shù)量的去離子水進行淋洗試驗,結(jié)果表明,水分在經(jīng)過凍融處理后的土柱中運移的速度明顯快于未凍融土柱;Cd~(2+)在凍融處理后的土柱中穿透時間較短,而在未凍融土柱中穿透時間較長;凍融處理后的土柱淋出液中Cd~(2+)累積淋出量高于未凍融土柱,并且隨著凍融次數(shù)的增加Cd~(2+)累積淋出量也隨之增加。用環(huán)刀采集原狀土樣,在不同凍融次數(shù)下對土壤孔隙度的測定結(jié)果表明,凍融作用使土壤孔隙度增加。說明土壤凍融過程可以通過增加土壤孔隙度提高鎘在土壤中的移動性,加大鎘對土-水系統(tǒng)的環(huán)境風險。
【學位單位】：沈陽農(nóng)業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2008
【中圖分類】：X53
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 凍融作用及重金屬鎘在土壤中遷移轉(zhuǎn)化的研究進展
    1.1 引言
    1.2 土壤重金屬鎘污染的現(xiàn)狀及其危害性
    1.3 土壤重金屬鎘賦存形態(tài)的研究
        1.3.1 土壤重金屬形態(tài)分級
        1.3.2 影響土壤重金屬鎘形態(tài)分布的因素
    1.4 重金屬鎘在土壤中的釋放
    1.5 重金屬鎘在土壤中的吸附.解吸
        1.5.1 土壤對鎘的吸附類型及影響土壤對鎘吸附.解吸的環(huán)境因子
        1.5.2 土壤對鎘吸附.解吸性能的數(shù)學表達
    1.6 重金屬鎘在土壤中的遷移
    1.7 凍融過程對土壤性質(zhì)的影響
        1.7.1 土壤凍融作用的形成
        1.7.2 凍融過程對土壤理化性質(zhì)的影響
        1.7.3 凍融過程對土壤重金屬鎘賦存形態(tài)的影響
    1.8 本文的研究內(nèi)容及目的、意義
        1.8.1 研究的目的、意義
        1.8.2 研究內(nèi)容
第二章 凍融過程對鎘在土壤中賦存形態(tài)的影響
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 供試土壤
        2.2.2 培養(yǎng)方法與凍融交替試驗
        2.2.3 土壤中鎘形態(tài)的提取與測定
        2.2.4 統(tǒng)計分析
    2.3 結(jié)果與分析
        2.3.1 不同含水量和凍融次數(shù)下土壤中不同形態(tài)鎘的含量
        2.3.2 土壤含水量和凍融次數(shù)對不同形態(tài)鎘含量影響的逐步回歸分析
    2.4 結(jié)論
第三章 凍融過程對污染土壤鎘釋放特征的影響
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 供試土壤
        3.2.2 試驗設計及培養(yǎng)方法
        3.2.3 浸提液中鎘含量的測定
        3.2.4 統(tǒng)計分析
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 凍融過程對污染土壤鎘釋放量的影響
        3.3.2 凍融過程對污染土壤鎘釋放的影響機制
        3.3.3 凍融過程對平衡液pH的影響
    3.4 結(jié)論
第四章 凍融過程對土壤鎘吸附-解吸行為的影響
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 供試土壤
        4.2.2 培養(yǎng)方法
        4.2.3 測定項目及分析方法
        4.2.4 統(tǒng)計分析
    4.3 結(jié)果與分析
        4.3.1 凍融交替條件下土壤對鎘吸附特性的影響
        4.3.2 凍融過程對吸附平衡液pH變化的影響
        4.3.3 凍融交替條件下土壤對鎘解吸特性的影響
        4.3.4 凍融過程對土壤表面電荷特征的影響
        4.3.5 凍融過程對土壤陽離子交換量的影響
    4.4 結(jié)論
第五章 凍融過程對鎘在土壤中遷移特征的影響
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 供試土壤
        5.2.2 試驗設計與培養(yǎng)方法
        5.2.3 淋洗液中鎘含量的測定
        5.2.4 統(tǒng)計分析
    5.3 結(jié)果與分析
        5.3.1 凍融過程對淋洗液出水量的影響
        5.3.2 凍融過程對土壤孔隙度的影響
        5.3.3 凍融過程對淋出液中鎘含量的影響
    5.4 結(jié)論
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
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本文編號：2842364