發(fā)布時(shí)間：2020-10-15 12:46

　　 重金屬離子是一類重要的環(huán)境污染物,它們對(duì)人類的健康存在著巨大的威脅,因此對(duì)它們?cè)谏铩h(huán)境中的分析和檢測(cè)成為生命科學(xué)、環(huán)境化學(xué)以及化學(xué)等多學(xué)科的重要課題。熒光離子探針?lè)椒ú粌H使用便捷,而且在靈敏度、選擇性、時(shí)間分辨以及實(shí)時(shí)、原位檢測(cè)等方面均具有突出優(yōu)點(diǎn)。本論文利用常見的氨基酸作為金屬離子的識(shí)別基團(tuán),設(shè)計(jì)、合成了幾種重金屬離子熒光探針,并在水溶液中測(cè)試了它們的識(shí)別特性。主要內(nèi)容包括: (1)設(shè)計(jì)、合成了芘丁酰色氨酸,它以芘基團(tuán)激基締合物的特征發(fā)射峰為熒光響應(yīng)信號(hào),對(duì)Pb~(2+)表現(xiàn)出很高的選擇性和響應(yīng)靈敏度(0.15μM); (2)合成了含有雙羧基氨基酸的熒光離子探針——芘丁酰谷氨酸和芘丁酰天冬氨酸,它們以芘基團(tuán)基態(tài)二聚體(GSD)的特征發(fā)射峰和激發(fā)峰作為熒光響應(yīng)信號(hào),對(duì)鉛離子表現(xiàn)出極高的選擇性和較低的檢測(cè)限(分別為1.5和1.6μM); (3)合成了天冬氨酸修飾的熒光探針——丹酰天冬氨酸,該分子單獨(dú)存在時(shí)對(duì)重金屬離子無(wú)特異性識(shí)別。但當(dāng)它與含有疏水空腔的牛血清白蛋白分子復(fù)合后,卻對(duì)Hg~(2+)表現(xiàn)出極高的選擇性和響應(yīng)靈敏度(檢測(cè)限為0.5μM)。 同時(shí)利用核磁共振波譜、拉曼和紅外光譜以及理論計(jì)算等方法對(duì)這些探針?lè)肿雍椭亟饘匐x子的識(shí)別模式和作用機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)分析。這些研究對(duì)于水相中重金屬離子的檢測(cè)具有很好的應(yīng)用前景,同時(shí)也為進(jìn)一步理解金屬離子-蛋白質(zhì)分子之間的相互作用奠定了基礎(chǔ)。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2008
【中圖分類】：X132
【部分圖文】：

第二章 含芘色氨酸鉛離子熒光探針的設(shè)計(jì)、合成及識(shí)別機(jī)理研究Pb2+的檢測(cè)限約為 0.15 μM，在水溶液體系中如此低的檢測(cè)限（熒光離子探領(lǐng)域）還未見報(bào)道[41]。參照 Pb2+對(duì) PLT 的熒光滴定實(shí)驗(yàn)，我們對(duì)其它十二種常見的金屬離子（括 Na+、Mg2+、K+、Ca2+、Cr3+、Mn2+、Fe2+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+和 Cd等）也進(jìn)行了類似的熒光測(cè)試，代表性的結(jié)果展示在圖 2-2 和圖 2-3 中。

含芘色氨酸鉛離子熒光探針的設(shè)計(jì)、合成及識(shí)別機(jī)氨酸與 Pb2+復(fù)合物的理論模擬步證明 PLT 與 Pb2+的結(jié)構(gòu)以及振動(dòng)光譜信息，我于一個(gè) Pb2+和兩個(gè) PLT 的作用包含的原子數(shù)目太計(jì)算，因此這里采用一個(gè) Pb2+和一個(gè) PLT 的作用條件下，將一個(gè) Pb2+結(jié)合到 PLT 的-COO-上，通修正（corrected with zero-point vibrational energy，化。無(wú)論開始放入的羧酸基團(tuán)與金屬離子的初始齒，優(yōu)化后的最終結(jié)果都顯示螯合雙齒結(jié)構(gòu)。優(yōu) 中，理論計(jì)算得到的主要振動(dòng)頻率和振動(dòng)歸屬也
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本文編號(hào)：2842190