近年來,微生物燃料電池(MFC)因其自身可將有機(jī)污染物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的特性引起了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。目前研究的重點(diǎn)集中在產(chǎn)電與污染物去除二方面,雖然有效利用MFC產(chǎn)生的電能,提高污染物凈化效能是MFC研究的重要方向,但由于MFC產(chǎn)電具有的低質(zhì)性(微電壓,微電流),制約了該領(lǐng)域研究的進(jìn)展。本文研究了將MFC和生物膜電極反應(yīng)器(BER)組成耦合系統(tǒng)處理偶氮染料廢水。BER裝置為了保證達(dá)到良好地去除效果需要一定的外加電能,而MFC裝置在降解污染物的同時(shí)產(chǎn)生電能。充分利用這兩個(gè)特點(diǎn)可以實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)在電能上的自給。同時(shí),將BER作為MFC的前處理環(huán)節(jié),利用耦合系統(tǒng)中BER單元電化學(xué)作用和生物作用提高其出水(即MFC單元進(jìn)水)的可生化性,在促進(jìn)MFC單元對(duì)難降解有機(jī)物的去除效果的同時(shí)提高M(jìn)FC單元的產(chǎn)電效能供給BER單元,最終實(shí)現(xiàn)BER與MFC耦合系統(tǒng)在物質(zhì)和能量上的雙重耦合。本研究以偶氮染料活性紅X-3B為目標(biāo)降解物,首先研究了不同陰陽極構(gòu)型的BER反應(yīng)器在不同運(yùn)行條件下對(duì)染料X-3B去除效率的影響;其次研究了共基質(zhì)類型、MFC連續(xù)運(yùn)行以及雙陽級(jí)結(jié)構(gòu)MFC反應(yīng)器的產(chǎn)電以及去除特性及影響因素,分析了 X-3B在MFC中的降解途徑,最后在上述兩部分的研究經(jīng)驗(yàn)基礎(chǔ)上分別構(gòu)建了 3種不同的BER與MFC耦合系統(tǒng),研究了系統(tǒng)耦合條件,產(chǎn)電與去除效率間的關(guān)系并提出了避免串聯(lián)MFC發(fā)生電極反轉(zhuǎn)的方法,具體結(jié)論如下:1)為了探究一體BER最優(yōu)的處理效果,同時(shí)作為耦合系統(tǒng)的前期研究,重點(diǎn)研究了不同結(jié)構(gòu)與材料的陰陽極對(duì)BER反應(yīng)器的影響,并對(duì)BER去除X-3B的控制條件進(jìn)行了優(yōu)化,探討了 BER中X-3B的降解機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),不同陰極構(gòu)型的BER自身內(nèi)阻的不同導(dǎo)致反應(yīng)器中電流密度出現(xiàn)差異,是影響X-3B去除效率的主要原因。DSA電極因?yàn)槠漭^低的內(nèi)阻得到了更高的電流密度,因此DSA-BER有較好的去除X-3B的效能。同時(shí)試驗(yàn)結(jié)果表明,在優(yōu)化的結(jié)構(gòu)和運(yùn)行條件下,當(dāng)進(jìn)水X-3B為200 mg/L時(shí),染料去除率達(dá)到75.70%。2)為了探究實(shí)現(xiàn)三維BER反應(yīng)器最優(yōu)處理效果的條件,以ACF/Ti和ACF/Fe分別為陽極和陰極,同時(shí)陰極填充顆�；钚蕴繕�(gòu)建三維BER。研究結(jié)果表明,由于三維BER中填料活性炭表面富集了大量微生物增加了微生物的生物量,同時(shí)在填料活性炭在電流的刺激下可作為第三極直接發(fā)生還原反應(yīng),加之三維BER特有的升流進(jìn)水方式,使得其在X-3B進(jìn)水達(dá)到800 mg/L時(shí)依然有73.45%的去除率和較強(qiáng)的抗沖擊負(fù)荷的能力。通過UV-Vis、FT-IR和GC-MS分析,可以確定BER中X-3B降解首先是偶氮雙鍵的斷裂,斷裂后產(chǎn)生了苯胺、苯環(huán)類物質(zhì)、三嗪類和萘環(huán)物質(zhì),萘環(huán)和三嗪類物質(zhì)進(jìn)一步被還原降解為烴、醛、酯類物質(zhì),苯胺則部分被降解為苯酚類物質(zhì)。3)為了提高M(jìn)FC還原降解難降解有機(jī)物的主要反應(yīng)區(qū)域陽極的效能、并研究長(zhǎng)期運(yùn)行以及共基質(zhì)類型對(duì)MFC產(chǎn)電以及去除效率的影響,分別建立了雙陽級(jí)結(jié)構(gòu)MFC、3種不同共基質(zhì)類型的MFC裝置。結(jié)果表明雙陽級(jí)結(jié)構(gòu)MFC在較高進(jìn)水X-3B濃度和較短的HRT情況下均表現(xiàn)出比單陽極結(jié)構(gòu)MFC更好的去除效率,同時(shí)在較短的HRT情況下依然能有較高的電壓輸出。然而,在進(jìn)水X-3B濃度增加到400mg/L以上時(shí),雙陽級(jí)結(jié)構(gòu)MFC活化極化內(nèi)阻的增加導(dǎo)致了系統(tǒng)總內(nèi)阻增加,致使其最大功率密度逐漸下降;長(zhǎng)期運(yùn)行MFC中由于代謝產(chǎn)物的積累導(dǎo)致其內(nèi)阻增加從而產(chǎn)電性能下降,但在共基質(zhì)減少的情況下相比新培養(yǎng)MFC依然有良好的去除效果;共基質(zhì)的類型對(duì)MFC的去除效率影響較小,但對(duì)MFC的產(chǎn)電產(chǎn)生較大的影響。4)為了保證MFC串聯(lián)后有穩(wěn)定的電流輸出保證耦合系統(tǒng)正常運(yùn)行,我們研究了兩個(gè)MFC串聯(lián)產(chǎn)電的情況。串聯(lián)后,兩個(gè)MFC反應(yīng)器的輸出電壓存在顯著的差異,但是并沒有出現(xiàn)常見的串聯(lián)MFC電極反轉(zhuǎn)現(xiàn)象,MFC串聯(lián)之前保證單個(gè)MFC有較大的電流增加了其電流容量,在MFC串聯(lián)后保證其電流小于臨界電流密度是最終沒有發(fā)生電極反轉(zhuǎn)的原因。因此,在MFC串聯(lián)之前單個(gè)MFC連接較小的外阻進(jìn)行馴化能有效地防止MFC串聯(lián)時(shí)電極反轉(zhuǎn)現(xiàn)象的發(fā)生。5)為了研究一體BER與串聯(lián)MFC耦合系統(tǒng)的運(yùn)行情況以及系統(tǒng)的去除效率,本文構(gòu)建了一體BER與串聯(lián)MFC耦合系統(tǒng),研究了物質(zhì)和能量匹配下耦合系統(tǒng)對(duì)X-3B的去除情況。耦合系統(tǒng)中輸出電壓基本保持在0.72～0.95V內(nèi),電流在0.2mA左右。系統(tǒng)最大功率密度可達(dá)0.257 W/m3,系統(tǒng)內(nèi)阻為1279.50Ω。耦合系統(tǒng)中BER和MFC單元相比未耦合的對(duì)照組分別提高了 14.90%和14.97%,耦合系統(tǒng)X-3B總平均去除率相比未耦合提高了 29.87%。同時(shí)通過改變耦合系統(tǒng)中的電流發(fā)現(xiàn)電流大小影響了 BER單元的去除效率,這與本文第1)部分研究結(jié)論一致。6)為了研究實(shí)現(xiàn)一體BER與單個(gè)MFC耦合的條件及耦合系統(tǒng)的去除效能,構(gòu)建了一體BER與單個(gè)MFC耦合系統(tǒng)。結(jié)果表明,一體BER與單個(gè)MFC耦合系統(tǒng)對(duì)X-3B的總?cè)コ逝c一體BER與串聯(lián)MFC耦合系統(tǒng)基本一致,但擁有更高的最大功率密度,這主要?dú)w功于該耦合系統(tǒng)自身內(nèi)阻較小并且沒有電子跨單體電池流動(dòng)造成的損耗。BER單元作為前處理單元可以將大分子難降解有機(jī)物降解成結(jié)構(gòu)較為簡(jiǎn)單的有機(jī)物,保證了MFC單元減少共基質(zhì)投加量時(shí)依然能保持良好的產(chǎn)電和去除效率。耦合系統(tǒng)中輸出總電壓較為穩(wěn)定基本保持在0.24～0.32V內(nèi),電流在0.66～0.72 mA之內(nèi),系統(tǒng)最大功率密度可達(dá)1.052 W/m3,系統(tǒng)內(nèi)阻為220.69 Ω。耦合系統(tǒng)中BER和MFC單元對(duì)X-3B去除貢獻(xiàn)率分別為50.05%和46.02%,X-3B的總平均去除率為96.07%。7)為了研究三維BER與單個(gè)MFC耦合系統(tǒng)的運(yùn)行情況以及耦合系統(tǒng)的去除效能,構(gòu)建了三維BER與單個(gè)MFC耦合系統(tǒng)。耦合系統(tǒng)在X-3B的濃度為500mg/L時(shí)輸出電壓穩(wěn)定在0.45 V左右,電流穩(wěn)定在0.4 mA。研究結(jié)果表明在進(jìn)水濃度較低時(shí)耦合系統(tǒng)對(duì)X-3B的最終去除率僅僅比對(duì)照組提高了 7.91%,而在進(jìn)水濃度較高時(shí)則有34.08%的提高,同時(shí)發(fā)現(xiàn)三維BER與單個(gè)MFC耦合系統(tǒng)對(duì)去除較高濃度的X-3B具有優(yōu)勢(shì)。8)結(jié)合紫外-可見光譜,傅立葉紅外光譜以及GC-MS分析結(jié)果表明,在三種耦合系統(tǒng)中X-3B都被降解成為超過20種的代謝產(chǎn)物。耦合系統(tǒng)中BER單元主要先將難降解的X-3B開環(huán)形成長(zhǎng)鏈物質(zhì),而MFC單元?jiǎng)t主要將這些長(zhǎng)鏈的有機(jī)物斷鏈降解為更簡(jiǎn)單的有機(jī)物。盡管有些物質(zhì)在兩個(gè)單元中同時(shí)存在,但相對(duì)而言MFC單元中的物質(zhì)分子量更小,結(jié)構(gòu)更為簡(jiǎn)單。兩個(gè)單元協(xié)同對(duì)X-3B進(jìn)行降解,不僅在能量上有耦合關(guān)系,在物質(zhì)上也有一定的承接關(guān)系。
【學(xué)位單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

微生物燃料電池是利用微生物的催化活性將有機(jī)物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的生物??電化學(xué)裝置［１１。典型的雙室ＭＦＣ包括陽極、陰極以及質(zhì)子交換膜（ｐｒｏｔｏｎ?ｅｘｃｈａｎｇｅ??ｍｅｍｂｒａｎｅ簡(jiǎn)稱ＰＥＭ），如圖１－１所示。??Ｅｘｔｅｒｎａｌ?ｃｉｒｃｕｉｔ??牛Ｉ————??Ｅｌｅｃｔｒｏｎｓ?Ｅｌｅｃｔｒｏｎｓ??Ｙ??Ｗａｓｔｅｒｗａｔｅｒ??Ａｎｏｄｅ?ＰＥＭ?Ｃａｔｈｏｄｅ??圖１－］雙室微生物燃料電池工作原理圖［２１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１．?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ?ｏｆ?ａ?ｔｙｐｉｃａｌ?ｔｗｏ?ｃｈａｍｂｅｒ?ｍｉｃｒｏｂｉａｌ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??傳統(tǒng)微生物燃料電池的基本工作原理如下｜３１：?ｉ）在陽極室的厭氧環(huán)境下，有機(jī)物在??微生物作用下被氧化并釋放出電子和質(zhì)子；２）電子依靠合適的電子傳遞方式在生物組??分和陽極之間進(jìn)行有效傳遞，并通過外電路傳遞至陰極，進(jìn)而形成電流；３）質(zhì)子從陽??極室通過質(zhì)子交換膜傳遞至陰極；４）在陰極室，氧化劑（一般為０２）與電子和質(zhì)子反??應(yīng)生成水。以葡萄糖為例，陰陽極反應(yīng)如下：??陽極反應(yīng)？？?Ｃ６Ｈ１２０６?＋?６Ｈ２０?—?６Ｃ０２＋２４ｅ＿?＋?２４Ｈ＋?（１．１）??陰極反應(yīng)：６０２?＋?２４ｅ＿?＋?２４Ｈ＋?—?１２Ｈ２０?（１．２）??電子從生物組分轉(zhuǎn)移到電極的方式主要為三種：１）通過外部電子中介體轉(zhuǎn)移，如??中性紅（１＾血３１比（１）［４］或蒽醌－２，６－二橫酸鹽（３１１〖１１瓜９１１丨１１〇１＾－２，６－（１丨５１１１１＇〇＿６，簡(jiǎn)稱八（＾１）３）??等［５］；?２）通過微生物自身產(chǎn)生的電子中介體轉(zhuǎn)移

第二章試驗(yàn)材料與方法??２．１試驗(yàn)裝置??圖２－１為本章構(gòu)建的一體ＢＥＲ的結(jié)構(gòu)圖。該裝置主要由五部分組成：反應(yīng)器、陽極、??陰極、直流穩(wěn)壓電源以及攪拌器（ＪＪ－１型，江蘇金壇市恒豐儀器制造有限公司，中國(guó)）。??７??？￣￣￣�。俊�??Ｉ?????＇＂Ｕ?ｒｐ－６？??」?Ｔｏｐ?Ｖｉｅｗ??２??圖２．１生物膜電極反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖。（１）水箱；（２）蠕動(dòng)泵；（３）攪拌器；（４）石墨陽極：（５）??不銹鋼陰極；（６）反應(yīng)器：（７）直流穩(wěn)壓電源。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｂｉｏ－ｆｉｌｍ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ｒｅａｃｔｏｒ．?（１）?ｗａｔｅｒ?ｔａｎｋ；?（２）?ｐｅｒｉｓｔａｌｔｉｃ?ｐｕｍｐ；?（３）??ｓｔｉｒｒｅｒ；?（４）?ｇｒａｐｈｉｔｅ?ａｎｏｄｅ；?（５）?ｓｔａｉｎｌｅｓｓ?ｓｔｅｅｌ?ｃａｔｈｏｄｅ；?（６）?ｒｅａｃｔｏｒ；?（７）?ＤＣ?ｒｅｇｕｌａｔｅｄ?ｐｏｗｅｒ?ｓｕｐｐｌｙ??一體ＢＥＲ反應(yīng)器如圖２．１所示，高Ｈ＝２５?ｃｍ，直徑ｄ＝１５?ｃｍ，有效工作容積為３．３Ｌ，??有效水深為２０ｃｍ。主體均為聚碳酸酯塑料圓筒。在反應(yīng)器的上端、下端各有ｌｃｍ孔徑??有機(jī)玻瑀材質(zhì)的進(jìn)水口和出水口。使用電動(dòng)攪拌器定時(shí)間歇攪拌，頻率為每３ｈ攪拌??１５ｍｉｎ。使用蠕動(dòng)泵（ＢＴ－１００，保定蘭格恒流泵有限公司）將染料廢水從反應(yīng)器的底部??以連續(xù)流的方式注入。染料廢水經(jīng)反應(yīng)器處理后，從上端流出。一體ＢＥＲ的ＨＲＴ為３．８??天。使用直流電源（ＩＴ６３２２，艾德克斯電子有限公司，中國(guó)）為一體ＢＥＲ提供外加電??場(chǎng)

圖２．２三維生物膜電極反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?３Ｄ－ＢＥＲ??三維反應(yīng)器如圖２．２所示，反應(yīng)器高Ｈ＝３５?ｃｍ，直徑ｄ＝１５?ｃｍ，有效工作容積２．５Ｌ。??主體均為聚碳酸酯塑料圓筒，底部連接高度５?ｃｍ的圓錐形布水器。進(jìn)水口位于反應(yīng)器??底端，出水口位于陽極上部５ｃｍ處。試驗(yàn)中頂部有罩子罩住，使整個(gè)反應(yīng)器處于密閉的??厭氧狀態(tài)。反應(yīng)器從下到上依次為高度０．５?ｃｍ的活性炭纖維／不銹鋼絲網(wǎng)陰極，填充高??度１５?ｃｍ的顆�；钚蕴繉雍透叨龋埃�?ｃｍ的活性炭纖維／Ｔｉ網(wǎng)陽極。其中陽極和顆粒活性??炭層的間距為５?ｃｍ。顆�；钚蕴康牧綖椋常�?＿，比表面積為５００－９００?ｍ２／ｇ，填充密??度為０．４５－０．５５ｇ／ｃｍ３。三維ＢＥＲ的陽極和陰極分別用鈦導(dǎo)線（以橡膠管包裹絕緣處理）??接于直流恒壓電源。整個(gè)試驗(yàn)階段，反應(yīng)器放置在溫度為２５±２°Ｃ的恒溫房間內(nèi)［２’６７］。??１６??
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