多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)具有高毒性、環(huán)境持久性和長(zhǎng)距離遷移特性,并且可在生物體內(nèi)富集和放大,對(duì)生態(tài)環(huán)境安全與人體健康存在極大的威脅。厭氧環(huán)境中的還原脫氯途徑是實(shí)現(xiàn)PCBs徹底去除的關(guān)鍵所在,然而脫氯微生物所需的營(yíng)養(yǎng)條件苛刻,厭氧反應(yīng)歷時(shí)漫長(zhǎng)。長(zhǎng)久以來(lái),尋找能夠加速PCBs生物脫氯反應(yīng)的有效方法是PCBs污染環(huán)境修復(fù)研究的重要方向。本研究選擇浙江省臺(tái)州市典型電子電器廢棄物拆解區(qū)土壤為研究對(duì)象,該地區(qū)由于長(zhǎng)期不規(guī)范作業(yè),已經(jīng)造成表層土壤普遍而嚴(yán)重的PCBs污染�；谵r(nóng)田土壤調(diào)查結(jié)果,通過(guò)實(shí)驗(yàn)室模擬稻田與旱地不同水分條件,考察土壤中PCBs的自然消減特征；同時(shí)模擬旱濕輪作系統(tǒng),研究水稻土淹水-落干交替環(huán)境中PCBs厭氧脫氯-好氧降解過(guò)程的耦合；后在水稻土微宇宙培養(yǎng)物中,將電子受體替換為PCE以達(dá)到快速富集高效PCBs脫氯菌的目的；針對(duì)培養(yǎng)得到的具有PCE與PCBs雙重脫氯能力的厭氧微生物,考察PCE作為可替代性底物能否有效加快脫氯菌利用PCBs的速率。研究結(jié)果如下：1)對(duì)某典型污染地區(qū)的野外調(diào)查研究顯示,水稻土中PCBs的殘留量顯著低于旱地土壤,高氯代同系物在水稻土中的低殘留特征尤為明顯。2)模擬水田或旱地研究中,比較實(shí)際污染土中老化態(tài)PCBs在土壤落干與淹水不同條件下的降解轉(zhuǎn)化情況。同時(shí)向無(wú)污染土壤中添加PCB31和PCB153,分別觀察低、高氯代同系物在不同土壤水分條件下的降解特征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)旱地或休耕稻田環(huán)境有利于低氯代PCBs同系物好氧降解活動(dòng)的發(fā)生,而淹水稻田生境則有利于PCBs厭氧生物脫氯反應(yīng)的進(jìn)行。3)模擬水田旱濕輪作研究中,土壤在水分條件與水稻根系分泌物的共同影響下形成了PCBs厭氧-好氧自然消減的微域。在水土界面、根際深層和非根際深層這些具有不同氧化還原特征的區(qū)域中,高／低氯代PCBs同系物存在不同的降解規(guī)律。其中根際深層土壤環(huán)境顯示出加速生物脫氯的優(yōu)勢(shì),該微域內(nèi)PCBs消減總量顯著高于其它區(qū)域,且脫氯反應(yīng)啟動(dòng)時(shí)間較其它微域提早近60天。4)在水稻各生長(zhǎng)時(shí)期和淹水-落干交替過(guò)程中,水稻土氧化還原微域內(nèi)出現(xiàn)厭氧-好氧微生物種群的演替。土壤微生物數(shù)量、活性和種群多樣性均受到土壤氧化還原條件與水稻根際效應(yīng)的顯著影響,其中革蘭氏陽(yáng)性菌生物量與根際微域中的PCBs脫氯反應(yīng)活性顯著相關(guān),水稻根系分泌物能夠有效緩解根際微域中PCBs脫氯微生物群落所面臨的營(yíng)養(yǎng)脅迫,促進(jìn)PCBs的自然消減。5)以水稻土為富集源得到的培養(yǎng)物可將Aroclor1260中的高氯代PCBs大范圍脫氯,培養(yǎng)120天后,六、七氯代同系物被大量轉(zhuǎn)化為四氯代產(chǎn)物,每個(gè)聯(lián)苯環(huán)上平均取代的氯原子數(shù)由6.48降至4.53。6)利用分子技術(shù)鑒定水稻土培養(yǎng)物中的關(guān)鍵微生物,可確定專性脫氯呼吸菌Dehalococcoides mccartyi為群落中的優(yōu)勢(shì)菌群,并與四氯乙烯(Perchloroethene, PCE)和PCBs脫氯反應(yīng)活性顯著相關(guān)。經(jīng)系統(tǒng)發(fā)育分析知,水稻土培養(yǎng)物中的Dehalococcoides mccartyi sp. PS與D. mccartyi sp. VS和CG1的16S rRNA基因序列相似度均達(dá)到99%。D. mccartyi sp. PS攜帶PCBs脫氯酶pcbA1基因,底物PCE與PCBs均能誘導(dǎo)其表達(dá)水平上調(diào),推測(cè)PcbA1在脫氯反應(yīng)中起關(guān)鍵催化作用。7)對(duì)于含有多功能脫氯酶的Dehalococcoides mccartyi細(xì)菌,PCE作為可替代性電子受體可加速其PCBs脫氯反應(yīng)速率,然而促進(jìn)作用僅在特定條件下才能發(fā)生。從PCBs脫氯活動(dòng)發(fā)生的生境需求與PCBs強(qiáng)疏水性所致的低脫氯菌生物量這兩大反應(yīng)限制性因素入手,本研究深入考察水稻土淹水-落干交替環(huán)境中PCBs加速自然消減特征和微生物降解機(jī)制；同時(shí)利用“可替代性呼吸底物”P(pán)CE加速PCBs生物脫氯,這些研究結(jié)果可為揭示自然環(huán)境中多氯聯(lián)苯的消減機(jī)制提供理論支持,并對(duì)PCBs厭氧生物修復(fù)技術(shù)的成功施用具有重要的現(xiàn)實(shí)指導(dǎo)意義。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：X53
【部分圖文】：

１．３．３有機(jī)面化合妨的化生妨呼吸祝制逡逑由ＯＨＲＢ催化的一類還原脫由反應(yīng)會(huì)生成由離子，其本質(zhì)為氯化裂解反應(yīng)逡逑（圖１－５），巧面原子被氯原子巧取代，同時(shí)釋放出由離子。該氨解作用在燒炫逡逑和芳香Y甑耐衙娣從χ芯茫字な擔(dān)ǎ櫻恚耄椋簦幔睿洌洌澹鄭錚�，２００４）。另覠▏繌摩为＂双辶x廈嫦⒒�，假n比コ紗誝昊銜鎦邢嗔諤忌先〈牧礁雎仍櫻乖義咸繼嫉ゼ緯傷ǎ停錚瑁鑠澹幔睿溴澹耍澹睿睿澹洌�，邋１９９２）。辶x希玻靛義

本文編號(hào)：2834136