本研究依托國(guó)家973二級(jí)子課題“煤燃燒中NO_x的生成機(jī)理及減排規(guī)律”，為治理對(duì)大氣環(huán)境安全、生態(tài)環(huán)境安全、人類生存安全造成極大影響的NO_x污染氣體，本論文工作擬利用煤含氮模擬化合物吡啶熱解氧化生成的NO_x為氣源，以自制的納米顆粒／介孔分子篩組裝體系為光催化劑，對(duì)燃煤型NO_x的光催化技術(shù)進(jìn)行了探索性研究。 論文工作中利用室溫晶化法，以水玻璃為硅源制備六方有序、平行圓柱體孔道結(jié)構(gòu)的介孔分子篩MCM-41。通過XRD、N_2吸附-脫附、FT-IR及TG-DSC檢測(cè)表明樣品是介孔骨架結(jié)構(gòu)規(guī)整、比表面積大、孔徑分布范圍窄、熱穩(wěn)定性好的分子篩載體。 以納米TiO_2為主光催化劑，分別以半導(dǎo)體SnO_2、ZnO、CdS及稀土氧化物CeO_2作為抑制光生電子-空穴復(fù)合的改性劑，通過溶膠凝膠法及液相沉積反應(yīng)制備出四種納米顆粒／介孔組裝體系——MCs／TiO_2／MCM-41新型復(fù)合光催化劑，代號(hào)分別為DS-1、DS-2、DS-3及DR。經(jīng)XRD、FT-IR、N_2吸附脫附等測(cè)試分析表明介孔分子篩MCM-41經(jīng)組裝后其介孔特征未改變，F(xiàn)T-IR、孔徑分析、SEM及UV-Vis漫反射光譜分析表明各組分成功地組裝在介孔分子篩MCM-41的孔道中，UV-Vis漫反射光譜還表明介孔載體的組裝，使得納米微粒尺寸減小，產(chǎn)生量子效應(yīng)。 為進(jìn)行NO_x的光催化氧化研究，首先基于吡啶模擬煤中燃料氮轉(zhuǎn)化為NO_x的可行性分析，綜合考慮吡啶氧化熱解規(guī)律，選擇合理設(shè)備及工藝參數(shù)，制備了光催化反應(yīng)所需氣源——模擬煤煙NO_x。在流化床光反應(yīng)器中，以紫外燈為光源，對(duì)NO_x的光催化反應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，分析了氧氣、濕度、光源波長(zhǎng)、氣流流量、改性劑摻雜量對(duì)NO_x光催化影響的變化規(guī)律，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：適量改性劑對(duì)納米TiO_2的摻雜修飾抑制了電子-空穴復(fù)合、介孔組裝使光催化劑活性組分粒徑變小強(qiáng)化了其量子尺寸效應(yīng)，及催化劑載體的吸附作用等對(duì)光催化活性的提高起著重要的作用。 通過在暗場(chǎng)及紫外線輻照條件下進(jìn)行的光催化實(shí)驗(yàn)及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究，建立了動(dòng)態(tài)吸附模型及光催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)方程。并對(duì)NO_x光催化氧化反應(yīng)機(jī)理、催化劑的失活及再生進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：光催化過程是NO_x在催化劑上的吸附和氧化還原反應(yīng)共同作用的結(jié)果。
【學(xué)位單位】：西安科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2006
【中圖分類】：X701
【部分圖文】：

圖.34MCM一1在氮?dú)鉁囟认碌奈揭幻摳角�Figure3·4NZadsorPtiondlesorPtionisotherm圖.35MCM一41孔徑分布曲線Figure3.5PoerdiameterdistributofnofsamPl表3.1樣品的BET比表面積，孔容和吸附平均孔徑ble3.1BETsuceaera，PoervolumeandadsorPtionaveargePo代diameetrofsamPle

3光氧化NO、催化劑載體的選擇與合成圖3.5是在中科院上海有機(jī)化學(xué)研究所重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室儀器MicormertiicsASAP2010自動(dòng)吸附比表面儀上測(cè)定的孔徑分布曲線。由圖可知合成樣品的孔徑分布范圍窄，該分子篩具有規(guī)整單一的介孔骨架結(jié)構(gòu)。表3.1列出了由BJH法計(jì)算得出的分子篩的孔結(jié)構(gòu)有關(guān)參數(shù)，BETt匕表面積達(dá)1207.7s53m，·g一’，平均吸附孔徑處于介孔級(jí)，為3.60278mn，以上結(jié)果可體現(xiàn)出載體MCM一41的吸附性大。，....se月.‘eseeJI.UO

曲線圖.35MCM一41孔徑分布曲線Figure3.5PoerdiameterdistributofnofsamPle表面積，孔容和吸附平均孔徑eandadsorPtionaveargePo代diameetrofsamPleoreV(〕Iume/cm入g一!1.029590AdsoprtionAveragePoerDiameter/nm3.60278

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 沈偉韌,賀飛,趙文寬,方佑齡;超臨界干燥法制備TiO_2氣凝膠[J];催化學(xué)報(bào);1999年03期

2 董相廷,閆景輝,于薇;水熱晶化法制備CeO_2納米晶[J];稀有金屬材料與工程;2002年04期

3 吳彥，朱益民，王榮毅;電暈法脫硫脫硝電源／反應(yīng)器的研究[J];大連理工大學(xué)學(xué)報(bào);1995年01期

4 陳鴻偉,李永華,韓璞,金保升,徐益謙;粉煤流化床(PC-FB)燃燒的NO生成與排放控制特征[J];動(dòng)力工程;2000年02期

5 藍(lán)計(jì)香，仲兆平，韓永生;飛灰循環(huán)流化床鍋爐NO_x和N_2O排放控制研究[J];動(dòng)力工程;1996年05期

6 李爭(zhēng)起,吳少華,孫銳,陳力哲,孫紹增,邱鵬華,孫恩召,秦裕琨;配風(fēng)方式對(duì)旋流煤粉燃燒器 NO_x 的排放及煤粉燃盡的影響[J];動(dòng)力工程;1997年02期

7 陳穎,崔軍明,王寶輝,李書勤,劉炬;光催化氧化降解水中聚丙烯酰胺的可行性研究[J];大慶石油學(xué)院學(xué)報(bào);2001年02期

8 嚴(yán)艷麗,魏璽群;NO_X的脫除及回收技術(shù)[J];低溫與特氣;2000年04期

9 任建興,翟曉敏,傅堅(jiān)剛,陳群華,吳志忠;火電廠氮氧化物的生成和控制[J];上海電力學(xué)院學(xué)報(bào);2002年03期

10 王光輝;納米TiO_2光催化技術(shù)及其在環(huán)境污染治理中的應(yīng)用[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2001年06期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 常麗萍;煤熱解、氣化過程中含氮化合物的生成與釋放研究[D];太原理工大學(xué);2004年

本文編號(hào)：2826212