在水體重金屬污染日益嚴(yán)重的形勢(shì)下,尋求一種發(fā)展成本低、設(shè)備運(yùn)行簡(jiǎn)單、重金屬去除效率高的水處理技術(shù)成為一項(xiàng)迫在眉睫的任務(wù)。由于微生物處理法較傳統(tǒng)的物理化學(xué)法具有投資小、運(yùn)行費(fèi)用低等顯著優(yōu)點(diǎn),被廣泛用于重金屬去除的研究中。但同時(shí)也存在著微生物細(xì)胞較小、易流失,很難與水溶液分離以及易造成二次污染等缺點(diǎn),再加上廢水中的重金屬離子在一定程度上對(duì)微生物有毒害作用,導(dǎo)致微生物失去活性,去除效率降低。所以,如何提高微生物處理法對(duì)重金屬的處理效率,成為該處理技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵。菌種固定化技術(shù)由于保持了微生物較強(qiáng)的活性、較強(qiáng)的穩(wěn)定性及具有易于分離回收利用等優(yōu)點(diǎn),成為一種理想的選擇。此外,在微生物處理技術(shù)對(duì)重金屬的解毒中,微生物的新陳代謝起關(guān)鍵作用。因此,本文以環(huán)境領(lǐng)域常見的對(duì)重金屬有良好去除效果的白腐真菌、枯草芽孢桿菌及銅綠假單胞菌等微生物為研究對(duì)象,探討生物吸附劑在重金屬去除中的性能,并從微生物的新陳代謝出發(fā),深入探討微生物的新陳代謝及其對(duì)抗污染物脅迫的調(diào)控機(jī)制。最后,通過研究重金屬-有機(jī)物復(fù)合污染廢水中各成分的相互影響,以及表面活性劑在重金屬解毒機(jī)制中的作用,來尋求一種提高微生物處理重金屬?gòu)U水效率的方法。本文主要的研究工作及成果主要包括以下5個(gè)方面:第一部分是以殼聚糖包埋活性炭與黃孢原毛平革菌制備的固定化生物吸附劑對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附及其機(jī)理研究。首先采用殼聚糖包埋活性炭與黃孢原毛平革菌制成固定化小球,再將其應(yīng)用于鉛污染廢水的處理中,并考察了不同pH、吸附時(shí)間、重金屬離子初始濃度3個(gè)條件對(duì)吸附效率的影響,最后探討了吸附機(jī)理及該生物吸附劑的重復(fù)利用性。結(jié)果表明:(1)該生物吸附劑處理的最佳pH值為5,吸附平衡時(shí)間為4 h,最大吸附量為167.36 mg/g;(2)吸附等溫線符合Langmuir模型,說明該生物吸附劑表面均一,對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附是單層吸附;(3)該生物吸附劑對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,內(nèi)傳質(zhì)阻力是吸附速率的限制因素:(4)該吸附劑的吸附效率受其他共存離子的影響;(5)該吸附劑重復(fù)利用率高,在5次循環(huán)使用后,吸附效率僅降低了 6.13%。第二部分是以海藻酸鈉包埋黃孢原毛平革菌和Fe3O4納米粒子制備成的磁性生物吸附劑對(duì)Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的競(jìng)爭(zhēng)性吸附研究。主要研究了磁性生物吸附劑的活性及pH值、吸附時(shí)間對(duì)Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)單、雙組分重金屬離子吸附效果的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn):(1)該磁性生物吸附劑不僅具有較強(qiáng)的磁化強(qiáng)度,而且與游離的黃孢原毛平革菌相比,新陳代謝不僅沒有受到抑制,反而有所促進(jìn);(2)該磁性生物吸附劑對(duì)Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)單、雙組分四種組分溶液處理的最佳pH值均為5,吸附平衡時(shí)間為4h:(3)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能與Langmuir等溫吸附線模型很好地?cái)M合,這說明磁性生物吸附劑對(duì)Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)單、雙組分重金屬離子的吸附為單層吸附;(4)動(dòng)力學(xué)研究顯示,化學(xué)吸附是吸附速率的限制因素,該磁性生物吸附劑對(duì)單、雙組分Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。第三部分是以重金屬鉛和鎘脅迫下的黃孢原毛平革菌為主要研究對(duì)象,探討重金屬對(duì)菌體細(xì)胞內(nèi)外新陳代謝的影響,從而揭示黃孢原毛平革菌細(xì)胞對(duì)重金屬的解毒機(jī)制。結(jié)果發(fā)現(xiàn),重金屬離子對(duì)黃孢原毛平革菌的胞內(nèi)和胞外代謝都有一定的影響:(1)黃孢原毛平革菌的胞內(nèi)活性氧自由基隨著鎘脅迫濃度和時(shí)間的增加而減小;丙二醛(MDA)的量在8 h時(shí)達(dá)到最大值(9 μmol/g),在24 h時(shí)達(dá)到最小值(0.6 μmol/g);胞內(nèi)蛋白質(zhì)的量也是先增加后減小的趨勢(shì);在短時(shí)間脅迫下(2h),超氧化物歧化酶(SOD)活性與鎘離子濃度成正比,但當(dāng)脅迫時(shí)間增大到8h時(shí),較高濃度的脅迫反而降低了 SOD活性;低濃度或者短時(shí)間的鎘脅迫刺激了過氧化氫酶(CAT)的產(chǎn)生并呈現(xiàn)較高的酶活性,但增加濃度或接觸時(shí)間,CAT活性降低,這說明Cd(Ⅱ)對(duì)于黃孢原毛平革菌的作用不是簡(jiǎn)單的抑制作用,而是既激發(fā)也抑制;隨著Cd(Ⅱ)脅迫時(shí)間及濃度的增加,氧化型谷胱甘肽(GSSG)濃度增加的趨勢(shì)比還原型谷胱甘肽(GSH)增加的趨勢(shì)更加明顯:(2)培養(yǎng)液和胞外聚合物(EPS)中,糖類濃度先減小,后趨于平衡;蛋白質(zhì)濃度呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì);在0-0.8 mMCd(Ⅱ)濃度范圍內(nèi),Cd(Ⅱ)濃度越高其促進(jìn)草酸分泌作用越顯著,但當(dāng)Cd(Ⅱ)濃度超過1.0 mM時(shí),會(huì)嚴(yán)重抑制草酸的分泌,且Cd(Ⅱ)濃度越高其抑制草酸分泌作用越明顯。第四部分是以多環(huán)芳烴降解菌枯草芽孢桿菌為研究對(duì)象,在研究不同濃度的Cd(Ⅱ)、不同的pH對(duì)降解菌降解能力影響的基礎(chǔ)上,通過實(shí)驗(yàn)研究Cd(Ⅱ)對(duì)降解菌細(xì)胞膜蛋白和多糖含量的影響、Cd(Ⅱ)對(duì)細(xì)胞膜內(nèi)外芘含量的影響,初步探討Cd(Ⅱ)對(duì)芘在枯草芽孢桿菌上降解的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn):(1)枯草芽孢桿菌對(duì)芘降解的最佳pH值為8:(2)Cd(Ⅱ)對(duì)枯草芽孢桿菌降解芘產(chǎn)生了一定的抑制作用,隨著Cd(Ⅱ)濃度增大,枯草芽孢桿菌降解芘的能力逐漸變?nèi)?(3)Cd(Ⅱ)的存在會(huì)使枯草芽孢桿菌細(xì)胞膜上的蛋白質(zhì)和多糖含量降低;(4)胞內(nèi)芘的濃度隨著培養(yǎng)基中Cd(Ⅱ)濃度的增大呈現(xiàn)先增大,后減少的趨勢(shì),而細(xì)胞膜上芘的濃度隨著培養(yǎng)基中Cd(Ⅱ)濃度的增大呈現(xiàn)先減小,后增大的趨勢(shì),所以,Cd(Ⅱ)對(duì)芘在枯草芽孢桿菌上的跨膜過程具有抑制作用,當(dāng)Cd(Ⅱ)濃度為20mg/L時(shí),其對(duì)芘在枯草芽孢桿菌上的跨膜過程具有最強(qiáng)的抑制作用。第五部分采用銅綠假單胞桿菌作為Cr(Ⅵ)的高效還原菌,通過分析不同表面活性劑對(duì)Cr(Ⅵ)的還原情況,研究了陰離子生物表面活性劑二鼠李糖脂(diRL)、陽(yáng)離子化學(xué)表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)和非離子化學(xué)表面活性劑曲拉通X-100(Triton X-100)對(duì)銅綠假單胞桿菌修復(fù)Cr(Ⅵ)的影響,探索了銅綠假單胞桿菌、表面活性劑以及Cr(Ⅵ)的相互作用,以便為表面活性劑應(yīng)用于含鉻廢水的處理提供理論依據(jù)。結(jié)果發(fā)現(xiàn):(1)diRL能被銅綠假單胞菌吸收并作為碳源,從而進(jìn)行生長(zhǎng)代謝活動(dòng),有利于還原Cr(Ⅵ),而CTAB由于能電離出陽(yáng)離子干擾基團(tuán)影響銅綠假單胞菌表面的活性,抑制了對(duì)Cr(Ⅵ)的還原,Triton X-100對(duì)Cr(Ⅵ)的還原沒太大影響;(2)銅綠假單胞菌對(duì)Cr(Ⅵ)的還原更適宜在堿性條件下進(jìn)行,且溶液pH值越大,對(duì)Cr(Ⅵ)的還原率越大;(3)diRL能夠促進(jìn)降解菌的分散性,CTAB的效果則相反,Triton X-100對(duì)菌體的zeta電位沒有影響;(4)隨著接觸時(shí)間的增加,Cr(Ⅵ)還原效率逐漸降低,但微生物接種含量的增加,促進(jìn)了其對(duì)Cr(Ⅵ)的還原效率,當(dāng)菌種接種量從0.5%增加到8%時(shí),Cr(Ⅵ)的去除率從17%上升到62.5%;(5)陽(yáng)離子Cu(Ⅱ)促進(jìn)了銅綠假單胞菌對(duì)Cr(Ⅵ)的還原,而Zn(Ⅱ)抑制菌體對(duì)Cr(Ⅵ)的還原,陰離子NO3-和SO42-幾乎不影響Cr(Ⅵ)的還原。本文在一定程度上揭示了微生物與重金屬離子相互作用的機(jī)制,并分析了其在處理重金屬?gòu)U水時(shí)效率低下的原因,也摸索出了最佳的處理工藝參數(shù),并通過微生物固定技術(shù),提高了重復(fù)利用性,最后通過添加表面活性劑來提高廢水的處理效果,這對(duì)于提高微生物處理技術(shù)在重金屬污染水體中的高效利用有一定的指導(dǎo)意義。
【學(xué)位單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：X52
【部分圖文】：

圖２．１生物吸附劑的制備逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．１邋Ｔｈｅ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ａｄｓｏｒｂｅｎｔ逡逑化生物吸附劑的制備逡逑射電鏡（ＴＥＭ，ＪＥＯＬ－１２３０）和環(huán)境掃描電鏡（ＳＥＭ，ＪＥＯＬＪ

＾邋ｒｔｅ］邋１逡逑１黃孢嗓毛平革茴Ｉ逡逑圖２．１生物吸附劑的制備逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．１邋Ｔｈｅ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ａｄｓｏｒｂｅｎｔ逡逑２．２．４固定化生物吸附劑的制備逡逑采用透射電鏡（ＴＥＭ，ＪＥＯＬ－１２３０）和環(huán)境掃描電鏡（ＳＥＭ，ＪＥＯＬＪＳＭ－６７００）逡逑觀察制備的生物吸附劑的表觀結(jié)構(gòu)。生物吸附劑表觀結(jié)構(gòu)觀察主要是將表面包逡逑裹的菌絲體輕輕從吸附劑表面剝離出來，取完整小塊菌絲體用于觀察生物吸附逡逑劑的表觀結(jié)構(gòu)。逡逑２．２．５吸附批試驗(yàn)逡逑用０．１Ｍ邋ＨＮ０３和Ｏ．ｌＭＮａＯＨ調(diào)整含Ｐｂ２＋溶液ｐＨ。稱取一定量的生物吸附逡逑劑加入到２５０邋ｍＬ錐形瓶中，瓶中已盛有５０邋ｍＬ—定ｐＨ值、一定初始濃度的含逡逑Ｐｂ２＋溶液，用紗布密封錐形瓶并放置于３５邋°Ｃ恒溫水浴振蕩器內(nèi)振蕩吸附，轉(zhuǎn)速逡逑控制為１５０邋ｒ／ｍｉｎ；振蕩吸附完畢后，取出各個(gè)錐形瓶中的試樣置于５０邋ｍＬ的離逡逑心管內(nèi)，在離心機(jī)中離心分離５邋ｍｉｎ；離心后，稀釋上清液，利用火焰原子吸逡逑收分光光度計(jì)測(cè)定上清液中的鉛離子含量，確定吸附率和吸附容量。實(shí)驗(yàn)設(shè)三逡逑個(gè)平行樣

分離５邋ｍｉｎ；離心后，稀釋上清液，利用火焰原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定上清液逡逑中的鉛離子含量，計(jì)算吸附率。實(shí)驗(yàn)設(shè)三個(gè)平行樣，測(cè)量數(shù)據(jù)的平均值用于分逡逑析ｐＨ值對(duì)吸附效果的影響。結(jié)果如圖２．３所示。．逡逑４０邋邐逡逑１0邋＿邐４邐？邋＂邋Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ邋ｄａｔａ逡逑５邐Ｉ邐ｉ邐ｉｉｉｉ邐ｉ逡逑２．５邐３．０邐３．５邐４．０邐４邋５邐５．０邐５．５邐６．０邐６．５逡逑ｐＨ逡逑圖２．３邋ｐＨ值對(duì)Ｐｂ（ＩＩ）吸附效果的影響逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．３邋Ｅｆｆｅｃｔ邋ｏｆ邋ｐＨ邋ｏｎ邋ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ邋ｏｆ邋Ｐｂ邋（ＩＩ）逡逑從圖中可以看出，ｐＨ值對(duì)吸附效果有很大影響。最佳ｐＨ值為５，而且隨逡逑著鉛溶液的ｐＨ值在３－５范圍內(nèi)，吸附效率不斷增加，而ｐＨ值在５之后，吸附逡逑率下降。這主要是因?yàn)椋穑戎敌∮冢禃r(shí)，隨著ｐＨ值的增加，Ｈ＋濃度降低，與逡逑２２逡逑

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