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GAC吸附及AOPs去除水中HAAs及其機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2020-09-19 22:04
   鹵乙酸(HAAs)是一類(lèi)具有很高致癌風(fēng)險(xiǎn)性的氯化消毒副產(chǎn)物,以前主要從強(qiáng)化混凝去除HAAs前質(zhì)和替代傳統(tǒng)氯氣消毒方面,研究控制水中HAAs的生成。強(qiáng)化混凝增加了藥劑消耗、污泥處置負(fù)荷,并使后續(xù)過(guò)濾單元不能在正常條件下運(yùn)行、水廠出水金屬離子含量高,特別是為控制消毒副產(chǎn)物的生成,消毒環(huán)節(jié)仍還不可忽視;而替代消毒劑普遍成本較高,并且存在自身消毒副產(chǎn)物問(wèn)題。所以,研究其它方法,實(shí)現(xiàn)對(duì)飲用水中已生成的HAAs去除,具有十分重要的意義。 由于HAAs分析方法困難,制約著水中HAAs的去除處理研究。本論文首先針對(duì)現(xiàn)行HAAs分析方法在HAAs處理過(guò)程研究中存在的問(wèn)題,進(jìn)行了分析方法改進(jìn)研究,確定了以高純水代替甲基叔丁基醚(MTBE)配制貯備標(biāo)準(zhǔn)液、采用GC/MS聯(lián)用測(cè)定水中HAAs的適宜檢測(cè)分析條件和控制過(guò)程,適應(yīng)了GC/MS應(yīng)用的需要、避免了用MTBE配制貯備標(biāo)準(zhǔn)液時(shí)MTBE對(duì)處理過(guò)程的干擾。 二氯乙酸(DCAA)、三氯乙酸(TCAA)是構(gòu)成飲用水消毒副產(chǎn)物(DBPs)致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要物質(zhì),在本研究中被選擇作為目標(biāo)物。 對(duì)于水中HAAs的去除,本論文的兩個(gè)主要目標(biāo)是:一、研究水中HAAs在顆�;钚蕴�(GAC)上的靜態(tài)、動(dòng)態(tài)吸附規(guī)律,深入了解GAC孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)和表面化學(xué)特性對(duì)水中HAAs吸附性能的影響,以獲得其吸附去除水中HAAs的較理想的影響條件和活性炭材料適宜孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)、表面化學(xué)特征。二、結(jié)合DCAA、TCAA在GAC上吸附性能的差異,研究幾種高級(jí)氧化(AOPs)處理對(duì)DCAA、TCAA氧化分解特點(diǎn),確立與GAC吸附形成互補(bǔ)的AOPs過(guò)程,并研究相應(yīng)理想的AOP動(dòng)力學(xué)過(guò)程及相關(guān)因素影響的規(guī)律。 通過(guò)對(duì)HAAs靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)、RSSCT(Rapid Small-Scale Column Test)動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究,獲得了不同類(lèi)型GAC吸附性能、動(dòng)態(tài)吸附穿透行為及相關(guān)因素影響的規(guī)律,并發(fā)現(xiàn):A炭具有最理想的吸附能力;TCAA比DCAA更容易被吸附;不論是單組分體系或是混合組分體系、不論是等溫吸附過(guò)程或是動(dòng)力學(xué)變化過(guò)程,HAAs在GAC上的吸附符合Langmuir吸附模型。共存HAA組分的存在、EBCT的減小、腐殖質(zhì)的存在,都使穿透曲線的相應(yīng)穿透點(diǎn)提前,使活性炭對(duì)目標(biāo)HAA吸附能力減弱。 通過(guò)在相應(yīng)條件下的活性炭N2吸附實(shí)驗(yàn)、微結(jié)構(gòu)形態(tài)電鏡掃描觀察、表面Zeta電位研究、紅外光譜分析、X-射線光電子能譜實(shí)驗(yàn),獲得了具有不同吸附性能的相應(yīng)GAC的BET表面積、BJH孔徑分布、零電位點(diǎn)、元素組成、化學(xué)官能團(tuán)組成等特性。
【學(xué)位單位】:重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位年份】:2005
【中圖分類(lèi)】:X703
【部分圖文】:

質(zhì)譜圖,甲酯


DCAA-甲酯質(zhì)譜圖

質(zhì)譜圖,甲酯


TCAA-甲酯質(zhì)譜圖

色譜圖,二溴丙烷,內(nèi)標(biāo),質(zhì)譜圖


圖 3.3 內(nèi)標(biāo) 1,2-二溴丙烷質(zhì)譜圖Fig3.3 1,2-Dibromopropane mass spectrun質(zhì)譜檢測(cè)有兩種模式:全掃描檢測(cè)(Scan)和選擇離子檢測(cè)(SIM)。全掃描是對(duì)所定義的的整個(gè)質(zhì)量范圍進(jìn)行檢測(cè),對(duì)于未知峰的判斷分析價(jià)值極大。在分析方法建立初期,各種過(guò)程條件頻繁改變,樣品組分保留時(shí)間也隨之變化,但通過(guò)全掃描得到的總離子流色譜圖,能夠很容易地確定條件對(duì)目標(biāo)峰的影響。對(duì)于全掃描檢測(cè),掃描的同時(shí),質(zhì)譜檢測(cè)通過(guò)對(duì)相應(yīng)的豐度及荷質(zhì)比與閾值進(jìn)行比較,豐度大于或等于閾值的質(zhì)量/豐度值被存儲(chǔ)。所以,閾值不能設(shè)得太高,否則感興趣的質(zhì)量峰可能不被記錄;但同時(shí)閾值也不能設(shè)得太低,否則許多雜峰可能被記錄。DCAA、IS 與 TCAA 的 Scan 檢測(cè)模式參數(shù)設(shè)置如表 3.2 所示:表 3.2 DCAA、IS 與 TCAAScan 模式參數(shù)設(shè)置Table 3.2 Scan parameters of DCAA、IS and TCAAGroup Starttime /min Low Mass High Mass Threshold Sample Scan./Sec

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