大氣氣溶膠對氣候和環(huán)境的影響日益彰顯，了解氣溶膠的粒徑大小、譜分布、濃度及化學組分等信息，對于評估其輻射強迫至關(guān)重要，同時也為治理大氣污染提供依據(jù)。泰山（1534m a.s.l）位于我國東部，山頂受局地污染源影響較小，其大氣成分可以代表華東區(qū)域大氣的背景狀況。本研究自2010年7月至2011年12月底在泰山山頂開展了干狀態(tài)下（相對濕度40%）PM2.5顆粒物理化和光學特性的觀測，觀測項目包括數(shù)譜分布、散射系數(shù)和黑碳（BC）質(zhì)量濃度，并在加強觀測時期獲得了氣溶膠化學組分信息和環(huán)境大氣的分級采樣。 觀測期間獲得的核模態(tài)（3-25nm）、愛根核模態(tài)（25~(-1)00nm）、積聚模態(tài)（100~(-1)000nm）和總顆粒物（PM2.5）數(shù)濃度平均值分別為1950、5075、3715和10740cm~(-3)。顆粒物數(shù)濃度接近華北上甸子區(qū)域本底站的濃度水平，但是遠高于我國全球本底站瓦里關(guān)、北歐森林和高山等背景地區(qū)的顆粒物數(shù)濃度。氣溶膠數(shù)譜分布有明顯的季節(jié)變化和日變化，主要是受光化學反應、邊界層變化、長距離輸送和氣象條件等因素共同影響。后向軌跡和潛在源貢獻解析（PSCF）都表明泰山大氣的污染物主要來自南方的氣團，而西北方向多為干潔的大氣。 泰山新粒子生成事件的發(fā)生頻率約占觀測天數(shù)的40%。春季發(fā)生頻率最高，夏季最低。對于增長過程連續(xù)的新粒子生成事件計算其成核速率平均值為4.0±3.7cm~(-3)s~(-1)，核模態(tài)數(shù)濃度的凈增長率為2.6±2.2cm~(-3)s~(-1),由碰并造成核模態(tài)數(shù)濃度損失的速率為1.4±1.8cm~(-3)s~(-1)，增長速率的平均值6.1±2.5nm h~(-1)。新粒子生成事件的增長過程對于大氣氣溶膠化學組分、光學特性、云凝結(jié)核和吸濕性參數(shù)都有重要的影響，是泰山大氣二次氣溶膠的主要來源之一。 觀測獲得了泰山大氣氣溶膠分別在光波長450nm、550nm和700nm的散射系數(shù)和后向散射系數(shù)。散射系數(shù)的平均值分別是180.0（450nm），142.9（550nm）和101.2Mm~(-1)（700nm），后向散射系數(shù)平均值分別是20.3（450nm）,16.7（550nm）和14.7Mm~(-1)（550nm）。吸收系數(shù)平均值13.0Mm~(-1)。單次散射反照率為0.88，半球后向散射比為0.14， ngstr m指數(shù)為1.40。散射系數(shù)和吸收系數(shù)有明顯的季節(jié)變化和日變化，主要受氣象條件、邊界層活動和長距離傳輸影響。利用MIE模型評估了不同化學組分對于氣溶膠光學特性的貢獻，發(fā)現(xiàn)硫酸鹽對散射特性貢獻最大，其次是有機物和硝酸鹽。 基于氣溶膠光學平衡模型“二組分”假設(shè)（氣溶膠由光吸收物質(zhì)和非吸收物質(zhì)組成）和修正的積分MIE模型進行光學閉合實驗。考慮干狀態(tài)下氣溶膠完全內(nèi)混和外混的極端條件，模擬得到的散射系數(shù)與實測值誤差在10%以內(nèi)，后向散射系數(shù)與實測值誤差在3%以內(nèi)。采用Monte Carlo模擬方法，評估得到由實驗數(shù)據(jù)和模型假設(shè)的不確定性給氣溶膠光學模型的最終輸出結(jié)果帶來的不確定性是8%。在允許的不確定性范圍內(nèi)，閉合結(jié)果表明散射系數(shù)有78%，后向散射系數(shù)80%以上都在該范圍內(nèi)。對于不同類型的氣溶膠，“新鮮”的氣溶膠，其混合狀態(tài)更接近外混；“老化”的氣溶膠接近內(nèi)混狀態(tài)。
【學位單位】：中國氣象科學研究院
【學位級別】：博士
【學位年份】：2012
【中圖分類】：X513

【參考文獻】

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本文編號：2819391