多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)能夠通過食物鏈累積富集,進而影響動物及人體健康。食物被認為是動物及人體暴露PBDEs的主要來源。飼料作為動物食品中PBDEs的重要來源還沒得到系統(tǒng)的評估;家禽作為典型的食物,其不同生長階段PBDEs的代謝和積累模式有助于評估人類的飲食暴露風(fēng)險,但相關(guān)的系統(tǒng)研究卻較為缺乏。據(jù)此,本研究開展兩部分工作:(1)采集國內(nèi)主要的品牌飼料及其共同原料,分析飼料及其原料中PBDEs濃度水平及來源,并據(jù)此對人們食用采用這些飼料喂養(yǎng)雞的膳食暴露和潛在的健康風(fēng)險進行評估;(2)采用加標BDE-209飼料對雞進行持續(xù)膳食暴露50天,系統(tǒng)地研究BDE-209及其主要代謝物在雞體內(nèi)不同生長期的吸收、累積、代謝及排泄機制,為人體累積富集轉(zhuǎn)化多溴聯(lián)苯醚提供一定的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。通過分析在國內(nèi)市場購買的動物飼料,包括魚、家禽、豬飼料及其共同原料中PBDEs,我們發(fā)現(xiàn)飼料和原料中Σ_8PBDE(BDE-28、47、99、100、153、154、183和209)的濃度范圍分別是0.25~5.7(平均值:1.0)ng/g干重和0.27~0.84(平均值:0.44)ng/g干重。飼料中Σ_8PBDE的平均濃度分布情況如下:魚飼料(1.7 ng/g干重)雞飼料(1.2 ng/g干重)豬飼料(0.90 ng/g干重)鴨飼料(0.53 ng/g干重)。然而方差分析(ANOVA)結(jié)果表明這四組飼料的Σ_8PBDE濃度之間沒有顯著差異(ANOVA,p0.05)。不同品牌飼料中Σ_8PBDE的平均濃度分布如下:其它品牌(1.5 ng/g干重)正大品牌(1.1 ng/g干重)雙胞胎品牌(0.81 ng/g干重)保順品牌(0.65 ng/g干重)養(yǎng)之源品牌(0.36ng/g干重)。除保順品牌之外,養(yǎng)之源品牌飼料的Σ_8PBDE濃度顯著低于所有品牌(ANOVA,p0.01)。BDE-209是所有飼料類型中最重要的同系物,占Σ_8PBDE濃度的65~100%。類似于飼料樣品的分布,BDE-209是原料中最重要的同系物,占Σ_8PBDE濃度的60~100%。飼料中BDEs同系物的豐度為:BDE-209BDE-28BDE-183BDE-99BDE-47BDE-154BDE-100。除BDE-209之外,Σ_7PBDE(BDE-28、47、99、100、153、154和183的總和)在普通魚粉和超級魚粉的濃度范圍分別是ND(低于檢測限)~0.080 ng/g干重和ND~0.070 ng/g干重,略高于飼料(ND~0.040 ng/g干重)。然而,除養(yǎng)之源品牌飼料之外,其余品牌飼料中Σ_8PBDE濃度高于原料,這表明在飼料生產(chǎn)銷售過程中仍存在PBDEs的污染。此外,我們選擇雞作為主要的食用肉類,評價人體通過食用由本文研究的飼料喂養(yǎng)的雞而產(chǎn)生的暴露風(fēng)險。結(jié)果發(fā)現(xiàn)人體通過食物暴露飼料中PBDEs的風(fēng)險值沒有超過風(fēng)險評估模型的閾值,表明人體食用飼料喂養(yǎng)的雞肉暴露PBDEs的潛在風(fēng)險都很低。本研究的結(jié)果表明,在中國大陸飼料的使用模式可能需要通過控制生產(chǎn)程序進行調(diào)整,以盡量減少動物飼料原料的污染。在本研究中,我們發(fā)現(xiàn)雞組織中BDE-209及其代謝產(chǎn)物的濃度以組織特異性的方式隨時間的增加而增加。在整個暴露期間,BDE-209在肝臟中最高,雞胸肉濃度最低。動態(tài)模式依賴于器官連續(xù)生長的稀釋效應(yīng)以及BDE-209的累積濃度。組織中∑_8PBDE的濃度大小順序如下:血肝腸腿肉皮胃雞胸肉。不同的組織分配系數(shù)和血液的擴散率可能導(dǎo)致組織中PBDEs濃度差異。雞組織中BDE-209吸收率的大小順序如下:肝(0.15±0.032%)皮(0.14±0.038%)腸(0.071±0.021%)雞胸肉(0.062±0.020%)腿肉(0.059±0.016%)胃(0.021±0.0095%)。造成不同組織中BDE-209吸收率差異的部分原因可能是促進吸收BDE-209的運輸?shù)鞍�。平均而�?9.3±1.7%的BDE-209是通過糞便排出的。通過對成人和兒童食用加標組雞的PBDEs暴露估算得出大人和兒童食用肝、腿肉和雞胸肉的PBDEs每日攝入量分別是320和1400 ng/day,210和630 ng/day及100和310 ng/day。食用受污染飼料喂養(yǎng)雞的雞肝對人類健康比腿肉和雞胸肉的風(fēng)險更大。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：X592
【部分圖文】：

為 1300 噸(BSEF, 2003)。環(huán)境中多溴聯(lián)苯醚主要來源于電子產(chǎn)品及電氣設(shè)備(Li etal., 2008a)、污水處理廠以及垃圾填埋廠(Hale et al., 2003)。在這些使用與回收過程中多溴聯(lián)苯醚主要通過垃圾回收站焚燒、人為燃燒相關(guān)產(chǎn)品以及意外的火災(zāi)等燃燒方式進入環(huán)境，并通過不同方式擴展融合到空氣中。其中最為嚴重的是電子垃圾處理廠的粗放式燃燒方式，在環(huán)境中產(chǎn)生大量的多溴聯(lián)苯醚(Wang et al.,2005)。市場上常用的多溴聯(lián)苯醚商業(yè)產(chǎn)品主要是五溴（PeBDE）、八溴（OcBDE）及十溴聯(lián)苯醚（DeBDE）。La Guardia et al. (2006)對市場上常用的多溴聯(lián)苯醚工業(yè)品進行了測定（圖 1.2）。其中 PeBDE 主要包括 BDE-47、85、99、100、153和 154；OcBDE 主要由 BDE-153、183、196、197、203 和 209 組成；DeBDE 則主要指 BDE-209。從多溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品的使用結(jié)構(gòu)來看，DeBDE 是最主要的世界工業(yè)品，但在世界各地占的比例不一樣，其中 DeBDE 的使用量在亞洲和歐洲占PBDEs 總用量分別為 93%及 91%。

品主要是由四溴同系物、五溴同系物和六溴同系物組成（圖1.2）。五溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品的主要單體是 BDE-47（45%）和 99（40%），此外，還有BDE-100、153 和 154 約共占 15%(La Guardia et al., 2006)。如表 1.1 所示，2001年全球?qū)ξ邃迓?lián)苯醚產(chǎn)品的需求量高達為 7500 噸，其中美洲使用量最多，為 7100噸，亞洲與歐洲都僅為 150 噸(Law et al., 2006b)。八溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品主要由六溴同系物、七溴同系物、八溴同系物和九溴同系物組成，其中七溴與八溴為主要成分(La Guardia et al., 2006)。八溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品在全球市場應(yīng)用較少，在 2001 年，八溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品在全球的用量約為 3800 噸

第 1 章 引言種情況是由海洋生物的生物合成產(chǎn)生(Hakk aOH-PBDEs結(jié)構(gòu)上都有一個共同的特征，羥基基示，6-OH-BDE-47 是天然的代謝產(chǎn)物，但其他天然產(chǎn)物。此外，甲氧基多溴聯(lián)苯醚（Meo-PBPBDEs 可能會脫甲基形成 OH-PBDEs(Wan et 。Meo-PBDEs 是能被吸收的脂類中性化合物，類似于 PBDEs。OH-PBDEs 在食物中被檢出椎動物的血液中。人體 OH-PBDEs 可能主要

本文編號：2817433