近年來我國(guó)重金屬污染形勢(shì)日趨嚴(yán)峻,已成為影響社會(huì)和諧發(fā)展的重要問題。在重金屬污染治理實(shí)踐中,黏土礦物發(fā)揮了顯著的作用,但天然黏土礦物對(duì)重金屬離子吸附的選擇性與穩(wěn)定性較差,吸附量相對(duì)較低。通過表面接枝或插層對(duì)黏土礦物改性修飾,可顯著提高其對(duì)重金屬的吸附能力�，F(xiàn)有的有機(jī)溶劑加熱回流接枝法效率較低,耗能多、耗時(shí)久,難于大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。研究黏土礦物表面修飾并探討其吸附重金屬離子的性能與機(jī)理,對(duì)于開發(fā)新型重金屬污染治理材料技術(shù)具有重要的科學(xué)意義,也有利于我國(guó)豐富的黏土礦物資源開發(fā)利用。本文選擇表面接枝方法,以海泡石和坡縷石作為基體,通過高速剪切凝膠法分別制備巰基修飾海泡石、巰基修飾坡縷石和氨基修飾坡縷石,并采用X射線衍射、紅外光譜、掃描電鏡、透射電鏡、29Si固體核磁共振等方法表征其理化性質(zhì),證實(shí)高速剪切凝膠法可成功地將巰基或氨基等有機(jī)官能團(tuán)通過共價(jià)鍵方式接枝于海泡石或坡縷石的表面。該方法充分利用海泡石和坡縷石獨(dú)特的流變學(xué)特性,高速剪切過程中黏土棒晶有效分離,高效完成表面修飾,簡(jiǎn)捷高效,有利于大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。巰基修飾海泡石、巰基修飾坡縷石和氨基修飾坡縷石三種表面接枝黏土礦物對(duì)Pb2+和Cd2+等重金屬離子的吸附量較其原始礦物顯著提高。本文研究了Pb2+和Cd2+在表面修飾黏土上的吸附過程,擬合吸附動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)曲線和參數(shù),研究了影響吸附的pH和離子強(qiáng)度等因素,并借助X射線光電子能譜、29Si和13C固體核磁共振研究微觀吸附機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)三種表面修飾黏土礦物吸附Pb2+和Cd2+的過程都是自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng),且符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。巰基修飾海泡石的巰基可以與Pb2+發(fā)生絡(luò)合,表面羥基可以與Pb2+形成物理吸附。巰基修飾坡縷石表面巰基與羥基可以與Cd2+絡(luò)合;氨基修飾坡縷石表面的氨基和硅羥基可以與Cd2+發(fā)生絡(luò)合,還會(huì)誘導(dǎo)Cd2+與OH-和CO2生成沉淀。本文選擇插層方法,以蒙脫土作為基體,通過離子交換-還原作用制備納米鐵負(fù)載蒙脫土,通過X射線衍射、紅外光譜、比表面積全分析、掃描電鏡等表征其理化性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)少量的納米鐵負(fù)載即可顯著提高蒙脫土對(duì)Pb2+的吸附量,吸附過程可由二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合。納米鐵負(fù)載蒙脫土吸附Pb2+的機(jī)理主要是蒙脫土硅羥基和納米鐵表面羥基與Pb2+的表面絡(luò)合,以及單質(zhì)鐵對(duì)Pb2+的還原作用。本文選擇了三種天然黏土礦物分別通過高速剪切凝膠法和離子交換-還原法完成表面修飾,顯著提高了其對(duì)重金屬離子的吸附量,其吸附機(jī)理包括表面絡(luò)合、絡(luò)合、沉淀和還原等,這些材料具有在重金屬污染修復(fù)治理中應(yīng)用的潛力。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X505

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