本論文對催化液相脈沖流光放電降解有機物進行了系統(tǒng)研究。以二甲基亞砜為降解對象,研究了液相脈沖流光放電活性物質(zhì)的產(chǎn)生,比較了均相催化和非均相催化對液相脈沖流光放電降解有機物的催化效能。 通過考察均相(Cu(II)、Mn(II)、Fe(III)與Fenton)和非均相(γ-Al_2O_3,Cu(II)/γ-Al_2O_3 , Fe(III)/γ-Al_2O_3 , Mn(II)/γ-Al_2O_3 , Cu(II)Mn(II)/γ-Al_2O_3 ,Fe(III)Mn(II)/γ-Al_2O_3)催化流光放電所降解的二甲基亞砜(DMSO)及其產(chǎn)物濃度曲線,產(chǎn)物S、C元素選擇性及能量效率,認(rèn)為DMSO降解的主要產(chǎn)物為CH3SO2-、CH3SO3-、SO42-、HCHO。幾種均相催化液相脈沖流光放電DMSO降解率之比在放電30min時為Fenton : Cu~(2+) : Mn~(2+) : Fe3+ :無均相催化= 3.78 : 2.20 : 2.06 : 1.08 : 1,其中Fenton催化體系的DMSO降解曲線拐點出現(xiàn)在25min,DMSO降解率76.6%。Fe~(2+)催化流光放電DMSO降解產(chǎn)物S選擇性保持了較好的平衡(S選擇性之和86.6%~98.8%),各中間產(chǎn)物S選擇性之比(流光放電45min時)為CH3SO2- : CH3SO3- : SO42-=5.0 : 15.9 : 1。O2流量的通入對均相催化液相流光放電降解DMSO有阻礙作用,含Mn的單一或二元金屬負(fù)載型催化劑的DMSO降解產(chǎn)物主要分布在CH3SO2-、CH3SO3-等初步生成產(chǎn)物上,而含Cu的單一或二元金屬負(fù)載型催化劑的DMSO降解產(chǎn)物主要分布在HCHO等高等生成產(chǎn)物上,說明Cu負(fù)載型催化劑對DMSO流光放電催化降解比Mn的更徹底,均相催化較非均相催化效果好,最高能量效率為Fenton催化流光放電DMSO降解,按37%能量效率計為0.0124mol-DMSO/kWh。 建立了液相脈沖流光放電-Fenton體系化學(xué)反應(yīng)模型和參數(shù)敏感性分析模型,化學(xué)反應(yīng)模型結(jié)果與試驗結(jié)果進行比較,考察DMSO降解機理,參數(shù)敏感性模型考察了流光放電子體系和Fenton子體系對DMSO降解的貢獻。模型較好地模擬了液相脈沖流光放電-Fenton體系的DMSO降解,分析體系模型得到產(chǎn)生的主要產(chǎn)物自由基為CH3S(O)2O2·和CH3S(O)2O·,存在的主要活性自由基為HO2?、O2-?和?OH。模型參數(shù)敏感性分析得到流光放電體系對液相流光放電-Fenton體系降解DMSO的影響遠大于Fenton體系,體系初始條件對DMSO降解亦有影響,Fe~(2+)投加量應(yīng)有一個最佳值。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2009
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

等離子放電通道產(chǎn)活性物質(zhì)的機理[66]

圖1-6（c）為峰值電壓 5.5kV、峰值電流 90kA 的液電脈沖電弧等離子反應(yīng)器[108]。圖 1-6（d）為浮質(zhì)型電暈等離子反應(yīng)器[109]，被污染的水樣和壓縮空氣一起被霧化噴入反應(yīng)器發(fā)生電暈放電，產(chǎn)生的氣相活性物質(zhì)對污染物降解，凈化后的水樣由反應(yīng)器底部水箱收集，處理水量 50m3/h，費用 28RMB/m3。圖 1-6（e）[110]為滑動弧等離子反應(yīng)器，滑動弧的基本原理是在有氣體通過的兩電極間產(chǎn)生電弧放電，運動的氣體促使電弧沿電極運動而增大等離子區(qū)域，可以在水面上設(shè)置滑動弧等離子體或直接將待處理水樣霧化噴入滑動弧等離子區(qū)。圖 1-6（f）[111]為泡沫型等離子反應(yīng)器，它是在電極間的水溶液中加入表面活性劑，通入氣體時產(chǎn)生大量泡沫，在泡沫中發(fā)生放電，從而促進活性物質(zhì)的生成。更多更新的等離子新技術(shù)還在不多嘗試和研究中。

脈沖流光放電電壓、放電電流、電極電流密度、瞬時功率和單脈沖評價液相等離子反應(yīng)器負(fù)載的重要參數(shù)，它們直接影響反應(yīng)器的能效果和能量效率，同時作為與脈沖高壓電源匹配的負(fù)載也直接影響量效率。本章將對上述參數(shù)在本實驗條件下相互關(guān)系、產(chǎn)生活性物及對電源系統(tǒng)的影響作討論，最后建立液相脈沖流光放電后的化學(xué)相脈沖流光放電發(fā)光現(xiàn)象脈沖等離子蒸餾水中放電發(fā)光照片如圖 3-1。圖 3-1(a)、3-1(b)分別條件下液相脈沖流光放電照片，圖 3-1(c)為明室條件下液相脈沖火。從圖 3-1(a)、3-1(b)可以看到暗室條件下明顯的隨機分岔流光通道下分岔通道較暗室不明顯，流注有粉紅色光發(fā)出。圖 3-1(c)脈沖火色強光通道跨越兩電極間。

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前3條

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本文編號：2809261