層狀雙金屬氫氧化物(Layered Double Hydroxides,LDHs)作為一種經(jīng)典的陰離子層狀粘土材料,由帶正電的類水鎂石結(jié)構(gòu)層板與帶負(fù)電的可交換的層間陰離子構(gòu)成,具有較大的比表面積和較強的陰離子交換能力,且熱穩(wěn)定性良好,在催化、光化學(xué)、生物醫(yī)藥和環(huán)境等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用價值。近年來,LDHs作為吸附材料在有機和無機環(huán)境污染物的移除方面更展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力。本文以大宗工業(yè)固廢鋼渣為原料,針對其組成特點,提出了鋼渣多組分選擇性浸出-可控合成多元LDHs-尾渣制備系列吸聲材料工藝路線,重點開展了鋼渣選擇性浸出、LDHS產(chǎn)品的可控制備、尾渣制備多孔吸聲材料等過程研究,并進一步開展了 LDHs及其焙燒產(chǎn)物作為吸附劑對印染廢水和重金屬廢水中污染物的去除研究。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)開展了攪拌轉(zhuǎn)速、酸渣比、初始乙酸濃度、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間等條件對鋼渣中Ca、Mg等二價金屬組份和Fe、Al等三價金屬組份選擇性浸出的影響規(guī)律研究,獲得了鋼渣選擇性浸出過程的最佳工藝條件為:攪拌轉(zhuǎn)速400 min-1,乙酸濃度5 mol/L,乙酸與鋼渣質(zhì)量比25:1,反應(yīng)溫度90℃,反應(yīng)時間3小時。建立了針對不同元素的浸出動力學(xué)方程,明確了浸出過程均符合Avrami方程,速度控制步驟為擴散控制,為鋼渣浸出過程的優(yōu)先控制及工程設(shè)計提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。(2)以鋼渣選擇性浸出液為原料,研究了堿度、陳化時間和陳化溫度等條件與LDHs晶體生長的之間的關(guān)系,獲得了結(jié)構(gòu)規(guī)整、顆粒均勻、分散性好、各層間原子排列有序的Ca-Mg-A-FeLDHs產(chǎn)品。從對各反應(yīng)條件的樣品分析結(jié)果可以看出,合成的Ca-Mg-Al-Fe LDHs的晶粒尺寸沿a軸方向的尺寸及生長速度均比沿c軸方向的大,即(110)晶面的生長速度比(003)晶面的快。同時隨陳化時間和陳化溫度的增加,合成樣品的晶格參數(shù)a、c及層間距c0均呈現(xiàn)出先減小后增大的變化趨勢,說明陳化溫度和陳化時間是影響LDHs晶粒尺寸和層間距的主要因素,對產(chǎn)品結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大影響。(3)將合成的Ca-Mg-Al-Fe LDHs應(yīng)用于吸附溶液中的甲基橙染料,當(dāng)Ca-Mg-Al-Fe LDHs用量為0.5 g/L,甲基橙初始濃度為100 mg/L,吸附溫度為30℃時,對甲基橙的吸附容量可達148.93 mg/g。不同溫度下LDHs對甲基橙的吸附動力學(xué) 線符合Langmuir模型,熱力學(xué)分析表明吸附是一個放熱過程。結(jié)合LDHs吸附甲基橙前后的溶液性質(zhì)及LDHs的結(jié)構(gòu)變化,證實甲基橙在Ca-Mg-Al-Fe LDHs上存在層間離子交換吸附和外表面上的物理吸附和化學(xué)吸附,其中外表面上的吸附層包括非結(jié)鍵力形成的外絡(luò)合層及鍵合作用形成的內(nèi)絡(luò)合層。通過對吸附后的Ca-Mg-Al-Fe LDHs進行解析-再生-焙燒-再吸附的實驗研究,考察了Ca-Mg-Al-Fe LDHs作為甲基橙吸附劑的使用壽命。(4)以合成的Ca-Mg-Al-Fe LDHs為原料,在不同焙燒溫度下合成了系列雙金屬復(fù)合氧化物(CLDHs)產(chǎn)品,采用XRD、FT-IR、BET等分析手段對系列產(chǎn)品結(jié)構(gòu)參數(shù)進行了討論,表明焙燒溫度為450℃時產(chǎn)品層狀結(jié)構(gòu)塌陷,得到金屬復(fù)合氧化物,比表面積為焙燒前的1.7倍�？疾炝� CLDHs對溶液中Cr(Ⅵ)的吸附性能,結(jié)果表明CLDHs對低濃度Cr(Ⅵ)表現(xiàn)出較好的去除能力,不同溫度下CLDHs對Cr(Ⅵ)的吸附動力學(xué)數(shù)據(jù)符合擬二級動力學(xué)方程,吸附等溫線符合Langmuir模型,熱力學(xué)分析表明吸附是一個放熱過程。結(jié)合CLDHs性質(zhì)及吸附Cr(Ⅵ)前后結(jié)構(gòu)變化,證實了 Cr(Ⅵ)通過物理吸附及陰離子插層作用在CLDHs上實現(xiàn)吸附。同時通過對吸附后的CLDHs進行再煅燒-吸附的實驗研究,考察了 CLDHs作為Cr(Ⅵ)吸附劑的使用壽命。(5)將鋼渣選擇性浸出尾渣用于制備吸聲材料,浸出液濾液應(yīng)用于純文石型碳酸鈣微球的制備,并開展了鋼渣多組分選擇性浸出-可控合成多元LDHs-強化碳酸化制備微細(xì)碳酸鈣-尾渣制備系列吸聲材料整體工藝概念設(shè)計研究。
【學(xué)位單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X70
【部分圖文】：

選出的渣鐵可返回?zé)Y(jié)、煉鐵系統(tǒng)或者煉鋼廠直接利用，剩余的尾澄逡逑再做進一步的綜合利用［２２］。對于一個千萬噸級的大型鋼鐵聯(lián)合企業(yè)，每年產(chǎn)逡逑生１００多萬噸轉(zhuǎn)爐鋼渣，如圖２－１所示，經(jīng)過多級處理和再加工技術(shù)之后，逡逑最后還殘存８０多萬噸尾渣無法有效利用。因此鋼渣的綜合利用關(guān)鍵是鋼渣尾逡逑渣的有效利用。逡逑邐＾揀選廢鋼回爐逡逑（１５）逡逑邐？，邐內(nèi)部循壞逡逑粒鋼逡逑（２．８３）逡逑轉(zhuǎn)爐系統(tǒng)鋼渣邐＿＾鋼渣邐球磨料邐，鋼精粉．逡逑（１０９．３５）邐（９４．３５）邋＿＿＾邋（２８．３１）邋＇￣＾邋（４．２５）邋—邋＼邋’售—發(fā)逡逑尾渣逡逑（２１．２３）—逡逑」備部分鋼渣微粉逡逑士量饋棄推埋逡逑邐＾尾渣逡逑＂（６４．１５）邋Ｉ￣逡逑圖２－１鋼渣綜合利用分配圖（單位：萬噸）逡逑－３邋－逡逑

層間的八＂＿與層板以靜電力以及通過層間Ｈ２０或?qū)影迳系模希龋詺滏I逡逑ＯＨ＿－Ａｎ－－ＯＨ－或ＯＨ＿－Ｈ２0－Ａｎ－－ＯＨ－的方式結(jié)合，使ＬＤＨｓ結(jié)構(gòu)保持電中性［６２－６４］。逡逑ＬＤＨｓ的結(jié)構(gòu)如圖２－２所示。逡逑ＬＤＨｓ層板［ＭＣＩＩ＾ｘＭＣｎｉＷＯＨ＾ｒ逡逑圖２－２邋ＬＤＨｓ結(jié)構(gòu)示意圖逡逑－７－逡逑

圖２－３鋼渣選擇性浸出可控合成多元ＬＤＨｓ工藝示意圖逡逑

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3 彭r

本文編號：2808221