當(dāng)今社會的環(huán)境污染問題已經(jīng)對人類的生存與發(fā)展造成了嚴重的危害,重金屬離子和多環(huán)芳烴是兩個主要的環(huán)境污染物,也是人們提到環(huán)境問題時重點關(guān)注的對象。盡管一些重金屬離子對人體來說屬于必需元素,但由于這些離子的非降解性,體內(nèi)累積過多后一樣會嚴重的影響我們的健康。硝基多環(huán)芳烴(Nitro-PAHs)是一類潛在的誘變和致癌環(huán)境污染物,容易吸附在環(huán)境顆粒物上逐漸累積,能夠隨著環(huán)境PM25顆粒一起進入人體肺部和血液中,對人體造成相當(dāng)大的危害。因此,建立對于重金屬離子和硝基多環(huán)芳烴的快速檢測方法具有非常重要的意義。本論文利用羅丹明B、熒光素和咔唑為發(fā)色團,設(shè)計合成了多個識別重金屬離子Cu2+和Cr3+的離子探針,并對其光譜特性和識別性能進行了相應(yīng)的研究,取得了一些有意義的結(jié)果。另外,建立了一種簡便快速、靈敏度高、儀器簡單的檢測硝基多環(huán)芳烴的新方法,并且成功地用于PM2.5顆粒中硝基多環(huán)芳烴的檢測。具體工作內(nèi)容如下：1、對于重金屬離子和硝基多環(huán)芳烴的污染來源及對人體的危害進行了闡述,概述了至目前為止對于重金屬離子及硝基多環(huán)芳烴檢測方法的研究進展,尤其是對于本論文涉及的Cu2+和Cr3+在熒光探針方面的研究進展進行了詳細介紹。2、以熒光素為發(fā)色基團,以糠醛為接受體,設(shè)計合成了一種對Cu2+具有識別功能的離子比色探針糠醛熒光素酰腙(FFH),Cu2+的存在將會引起FFH的紫外可見吸收光譜發(fā)生變化,光譜在502nm波長處出現(xiàn)新的吸收峰,同時溶液的顏色也發(fā)生由無色到黃色的變化。機理分析表明FFH和Cu2+之間形成了1：1的配位化合物導(dǎo)致熒光素母體環(huán)的開環(huán),FFH和Cu2+之間的配位常數(shù)是6.1×104L·mol-1。FFH對Cu2+具有良好的選擇性,在Cu2+濃度6.6-330μmol·L-1的范圍內(nèi),502nm波長處吸光光度值的變化與Cu2+濃度成良好的線性關(guān)系,同時該探針可以實現(xiàn)對Cu2+的比色檢測。3、設(shè)計合成了對Cu2+具有設(shè)別功能的比色探針3溴-5-甲基-水楊醛羅丹明酰腙(BMSRH),該探針以羅丹明B為發(fā)色基團,以3溴-5甲基-水楊醛為接受體,通過與Cu2+結(jié)合后探針溶液的光譜及溶液顏色的變化來實現(xiàn)對Cu2+的快速識別。結(jié)果表明,在乙腈和水的體系中,探針BMSRH與Cu2+形成了1：1的絡(luò)合物,絡(luò)合常數(shù)為3.2×104L·mol-1,在Cu2+濃度為0.667-240μmol·L-1的范圍內(nèi),探針在552nm波長處吸光光度值的變化與Cu2+濃度成良好的線性關(guān)系。常見的堿金屬、堿土金屬和過渡金屬對其識別性能沒有任何影響。4、用3-氨基-9-乙基咔唑和乙二醛相結(jié)合,設(shè)計合成了一種包含乙二胺配位基團以及咔唑發(fā)色基團的熒光分子探針N,N二-9-乙基咔唑-3-基乙二胺(BECED)。該探針在pH值7.4的乙醇和水溶劑中對Cr3+表現(xiàn)出良好的選擇性。Cr3+的存在使得BECED在波長438nm處的熒光發(fā)射逐漸減弱。實驗結(jié)果表明BECED和Cr3+之間形成了1：1的絡(luò)合物,絡(luò)合常數(shù)為1.4×104L·mol-1,最低檢測限為0.1 μmol·L-1。5、利用兩步簡便方法合成了新型磁性氧化石墨烯復(fù)合材料(MAOG), MAOG既可以作為富集材料對環(huán)境中的硝基多環(huán)芳烴(Nitro-PAHs)進行富集處理,同時又可以作為MALDI-TOFMS質(zhì)譜分析的新基質(zhì)。MAOG材料在完成對樣品富集后借助于外部磁場能很方便地從樣品中分離出來,很大程度上簡化了樣品的分離過程。而且以富集樣品的MAOG材料為基質(zhì)直接進行MALDI-TOFMS分析,MAOG材料對質(zhì)譜結(jié)果基本不會產(chǎn)生干擾影響,在負離子模式下,Nitro-PAHs可以被成功地檢測出來。我們建立了一種用MALDI-TOFMS快速檢測Nitro-PAHs的新方法,并成功地應(yīng)用于環(huán)境PM2.5顆粒中的Nitro-PAHs檢測,得到很好的結(jié)果。
【學(xué)位單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2014
【中圖分類】：O652;X830

【參考文獻】

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本文編號：2807579