【摘要】：當(dāng)前,環(huán)境污染主要涉及到的是有機(jī)染料的污染,其中工業(yè)廢棄的有機(jī)染料是最常見的環(huán)境污染物,這類污染物大多數(shù)都含有鹵代物和硝基化合物,少量含有氨基化合物類有毒物質(zhì),對(duì)環(huán)境和飲用水質(zhì)造成了嚴(yán)重的危害。因此,采用納米材料來(lái)處理環(huán)境污染物受到國(guó)內(nèi)外相關(guān)專家的高度重視。因?yàn)?相比于普通的塊體材料,納米材料有很多獨(dú)特的特征,包含光、熱、電、磁等優(yōu)異物理性質(zhì)。而且它有以下幾個(gè)方面的特點(diǎn):一、合成納米材料方法比較簡(jiǎn)單;二、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保等特點(diǎn)在環(huán)境污染領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用。相對(duì)而言,多金屬氧酸鹽(簡(jiǎn)稱多酸)納米材料已具備以上納米材料主要的特點(diǎn),不論在合成方法還是材料的穩(wěn)定性方面都有很好的性能。但是,唯一一個(gè)缺點(diǎn)就是多酸納米材料的尺寸,限制了它的實(shí)際應(yīng)用。因此,對(duì)多酸進(jìn)行修飾和改進(jìn),以拓展光譜吸收范圍、減少尺寸;開辟一種新型高穩(wěn)定性的多酸納米材料成為目前光催化范疇的重點(diǎn)研究課題。為此,尋找低成本且高效吸附有機(jī)染料的多酸納米催化劑具有重要意義。本論文選用Keggin型多酸為基本建筑單元,與過(guò)渡金屬Ag在常規(guī)水溶液條件下,采用了表面活性劑智能控制的軟化學(xué)法和膠束定向法合成了8種不同形貌的多酸納米材料,并通過(guò)高溫?zé)Y(jié)多酸獲得兩種Ag摻雜W03和MoO3納米材料。探討了不同反應(yīng)條件對(duì)多酸納米材料的結(jié)構(gòu)以及性質(zhì)的影響,并且研究了多酸納米材料吸附有機(jī)染料的性質(zhì)和可見光催化水氧化產(chǎn)氧性質(zhì)。1.以四種Keggin型多酸(磷鎢酸、磷鉬酸、硅鎢酸和鍺鎢酸)為原料,使用軟化學(xué)法處理表面活性劑,制備了四種多酸基納米材料。Ag3PW12O40·36H2O(納米材料 1)Ag3PMo12O40·34H20(納米材料 2)Ag4SiW12O40·35H2O(納米材料 3)Ag4GeW12O40·40H2O(納米材料 4)用100mg樣品將濃度20mg/L的100mL亞甲基藍(lán)染料溶液褪色,結(jié)果在5分鐘內(nèi)的吸附效率是96.3%,溶液基本無(wú)色。四種多酸納米材料的吸附MB染料的吸附效率大小順序?yàn)榧{米材料2143。在相同的條件下,濃度為20mg/L的100mLRhB溶液在30分鐘內(nèi)RhB吸附去除,脫色率達(dá)到96.1%。四種多酸納米材料的吸附RhB染料吸附效率大小順序?yàn)榧{米材料1234。這四種多金屬氧酸鹽的合成納米材料對(duì)亞甲基藍(lán)和Rhodamine B溶液環(huán)境良好的吸附性能。2.利用表面活性劑(乳化劑OP-10)導(dǎo)向的液相合成方法,合成四種具有不同形貌的多金屬氧酸鹽納米材料(Ag3PW12O40·36H2O)包括:立方體多酸納米材料(納米材料5)長(zhǎng)方形多酸納米材料(納米材料6)五邊形多酸納米材料(納米材料7)球形多酸納米材料(納米材料8)結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同形貌的多金屬氧酸鹽納米材料的不同形貌的出現(xiàn)使由表面活性劑中的組裝結(jié)構(gòu)和它們之間的的配位作用有關(guān)。所以我們加入不同量表面活性劑來(lái)控制多酸基納米材料的形貌和大小尺寸并研究了該四種不同形貌的多酸納米材料吸附水中有機(jī)染料羅丹明B(RhB)和亞甲基藍(lán)(MB)性能。3.本實(shí)驗(yàn)首先采用膠束定向法合成兩種多酸納米材料,然后通過(guò)燒結(jié)多酸納米材料獲得兩種Ag摻雜WO3和MoO3納米材料:銀摻雜WO3納米材料(納米材料9)銀摻雜MoO3納米材料(納米材料10)觀察了這兩種Ag摻雜WO3和MoO3納米材料9和10的有機(jī)染料吸附性能和可見光催化水氧化性能。Ag摻雜WO3和MoO3納米材料9和10具有優(yōu)異的吸附有機(jī)染料RhB和MB性能,納米材料9的吸附量分別為822 mg/g和820 mg/g。納米材料10的吸附量分別為642 mg/g和805 mg/g。此外,在可見光的照射下(λ≥420 nm),催化實(shí)驗(yàn)證明納米材料9的氧產(chǎn)生速率為95.43μmol/(L,h)(納米材料10的氧產(chǎn)生速率為75.45μmol/(L,h)),這是純的 W03 的 9.3 倍(9.012 μmol/(L,h))以及純的 MoO3 的 7.3 倍(9.00μmol/(L,h))。光催化活性的提高歸因于他們的可見光吸收的增強(qiáng)和Ag的摻雜提高了光生載流子的分離效率。該研究為其它新型復(fù)合光催化劑的開發(fā)提供了新的思路。
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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1 楊海寬;吳涵;王維;;多金屬氧酸鹽簇-聚合物雜化功能材料的研究進(jìn)展[J];功能高分子學(xué)報(bào);2016年01期

2 阮長(zhǎng)平;艾可龍;逯樂(lè)慧;;耐酸性的磁性納米復(fù)合材料去除水中有機(jī)污染物[J];分析化學(xué);2016年02期

3 納森巴特;陳維林;劉竹君;徐莎莎;王恩波;;四種Keggin型多酸納米材料的制備及其吸附有機(jī)染料的性能[J];無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);2015年09期

4 劉文娟;楊水金;;多金屬氧酸鹽催化合成縮醛的研究進(jìn)展[J];精細(xì)石油化工進(jìn)展;2015年03期

5 申艷華;;多金屬氧酸鹽納米材料的研究進(jìn)展[J];化工管理;2015年01期

6 張令君;李勇;李濤海;;新型多金屬氧酸鹽化合物的制備及其降解有機(jī)染料研究[J];材料導(dǎo)報(bào);2014年06期

7 宋芳源;丁勇;趙崇超;;多金屬氧酸鹽催化的水氧化研究進(jìn)展[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2014年02期

8 張佳美;閆瑞;劉小強(qiáng);;TiO_2/12-磷鎢雜多酸/金復(fù)合納米材料的制備及電化學(xué)性能[J];化學(xué)研究;2014年01期

9 楊雷波;;十二鎢磷酸催化性能的研究[J];中國(guó)石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量;2013年15期

10 任南琪;周顯嬌;郭婉茜;楊珊珊;;染料廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展[J];化工學(xué)報(bào);2013年01期

本文編號(hào)：2806997