【摘要】：持久性有機污染物(POPs)是一類具有高毒性、持久性的有機污染物。它們一旦進入環(huán)境中就很難降解,并且可以通過氣流、水流等途徑進行長距離傳輸到達偏遠地區(qū)甚至極地地區(qū)。因此,源區(qū)產生的POPs會通過大氣和水等介質在更大范圍甚至全球范圍內重新分配。近期研究表明,熱帶和亞熱帶高濃度POPs可以跨越太平洋到達北極等高緯度地區(qū)。 不僅如此,POPs很容易通過食物鏈在生物體內富集,危害生物體乃至人體的健康。因此,持久性有機污染物的污染狀況及其環(huán)境地球化學行為,已經引起了國際社會的廣泛關注,是一個重要的全球性的環(huán)境問題。 和低海拔地區(qū)相比,高原牧場具有氣溫低、降水量大、冰雪覆蓋時間長、日照強度較大、大氣壓較低等特點。這些氣候特征會影響有機污染物的環(huán)境行為,導致POPs在這些地區(qū)沉降或儲存。此外,高原牧場具有較高的生物多樣性,是低海拔地區(qū)的主要水源地,這些地區(qū)的環(huán)境污染物會對敏感的水生和陸地生態(tài)系統(tǒng)造成潛在的危害。因此,研究高海拔山區(qū)POPs的污染狀況及污染過程一對于保護人類資源環(huán)境具有重要意義。若爾蓋高原濕地具有重大的生態(tài)價值,也是連接青藏高原和低海拔地區(qū)的樞紐。到目前為止,國內還沒有對該地區(qū)POPs分布狀況和來源的研究。 因此,本文選取若爾蓋高原濕地作為研究對象,討論了若爾蓋高原濕地POPs的分布特征,大氣中有機氯農藥和多氯聯苯的來源和大氣遠程遷移,以及典型POPs在若爾蓋地區(qū)大氣與地表間的交換,揭示了高海拔地區(qū)POPs的生態(tài)地球化學行為。 論文的第一部分研究了若爾蓋濕地大氣中有機氯農藥和多氯聯苯的污染特征。通過夏季、冬季和春季三個時間段對若爾蓋高原濕地大氣中有機氯農藥和多氯聯苯的主動采樣分析得知：若爾蓋高原濕地大氣中有機氯農藥的殘留,尤其是DDT的含量仍高于我國和世界其他背景地區(qū)；冬季大氣中的有機氯農藥和多氯聯苯含量高于夏季,顯示了季風影響下該地區(qū)大氣中持久性有機污染物的變化特點：通過后向氣流軌跡分析顯示,冬季受西北方向季風的影響,使得北方污染程度較高城市的大氣影響該地區(qū)；而春夏季相對含量較高的DDT則是由西南季風攜帶而來,表明季風環(huán)流對POPs在以若爾蓋濕地為代表的我國高海拔潔凈地區(qū)的大氣長距離遷移過程中扮演著重要的角色。 第二部分對若爾蓋濕地保護區(qū)內典型濕地土壤和干旱土壤中的OCPs和PCBs進行測定,結果顯示：在若爾蓋濕地保護區(qū)土壤中有機氯農藥殘留的主要成分為HCH,∑HCH占了總OCPs的44.24%,根據異構體組成法計算得知,土壤中HCH來白正在使用林丹地區(qū)的大氣氣團的遷移；含量次于HCH的是DDT異構體及其代謝產物,占了總OCPs的37.37%,且各DDT類似物之間都表現出很好的線性相關,表明高原牧場十壤是大氣污染物的受體,在污染物進入十壤前,已經在大氣中得到充分的混合；HCB由于良好的揮發(fā)性在若爾蓋地區(qū)各個樣點的變化很小,且仍高于世界其他背景地區(qū)；PCBs在若爾蓋濕地土壤中則以低氯代的PCB28和PCB52為主。此外,土壤中的PCBs和OCPs與環(huán)境因素的關系表明,地理位置所產生的污染源的差異是導致土壤中POPs濃度變化的主要原因,季節(jié)變化、土地利用類型以及海拔高度和pH的影響也對POPs在土壤中的貯存起著重要作用。且土壤中OCPs和PCBs含量與土壤總有機碳(TOC)呈較好的止相關關系。 第三部分主要研究了若爾蓋地區(qū)夏季、冬季、春季三個季節(jié)顆粒態(tài)大氣樣品的沉降及氣態(tài)大氣與地表之間的交換。大氣沉降中主要的OCPs為HCH,沉降通量顯示出冬季夏季春季的季節(jié)性變化。冬季的降水量在全年最低,沉降通量反而最高,顯示了季風影響下大氣中的HCH濃度的變化和降雪對大氣中污染物的沖刷作用。 OCPs冬季的沉降高峰主要由于北方取暖季節(jié)大氣中顆粒物含量增多,由氣溫較高的南方而來的熱氣流與富含顆粒物的北方冷氣流相遇,從而造成OCPs的沉降高峰；通過對大氣地表間有機氯農藥的交換分析,初步認為造成主要OCPs在冬夏兩季交換方向不同的原因是冬季北風盛行時將污染物攜帶至該地區(qū),土壤從大氣中吸收OCPs,從而減緩其向北擴散的幅度,而當西南季風盛行時,儲存在土壤中的污染物會釋放同大氣,參與區(qū)域地球化學循環(huán),證實了土壤對POPs全球分布的遲緩作用。 第四部分利用多介質逸度模型模擬了若爾蓋地區(qū)四種PCBs和OCPs的跨界面遷移與歸趨。模擬結果表明：土壤是POPs在若爾蓋地區(qū)的主要儲庫；對所有PCBs和OCPs,大氣向土壤的遷移和大氣向水的遷移都是在環(huán)境介質間最為重要的跨界面遷移。對模型的靈敏度分析表明,大氣平流輸入濃度對該模擬輸出值的影響最大。 最后,通過前四部分的工作和對若爾蓋地區(qū)生物樣品的分析測試,探討了OCPs和PCBs在若爾蓋地區(qū)的大氣遠程遷移歸趨。通過大氣遠程遷移呈氣態(tài)形式到達若爾蓋地區(qū)的化合物為HCHs、HCB、 DDTs、PCB28、52以及極少量的硫丹和PCB101。上述化合物可經過濕沉降進入到地表水和土壤,但組成發(fā)生了改變,突出了HCB、DDE,進入到牧草又相對富集了硫丹,進入到牦牛體內時則以β-HCH、a-HCH、 HCB、硫丹為主要化合物。其中β-HCH和硫丹在污染源區(qū)大氣中含量并不突出,但在一系列環(huán)境地球化學過程中最后勝出,進入到草原食物鏈的頂端。且對POPs大氣遠程遷移的影響因素分析表明,文獻中提出的關于POPs化合物大氣遠程遷移能力的模型有一定的局限性,需要對各種影響因素進行進一步綜合的分析和建模。 本研究的創(chuàng)新之處在于： 高原寒冷地區(qū)是POPs的接收器和重要的儲庫。本課題首次對中國西部若爾蓋高原草場地區(qū)典型POPs的來源和遠程遷移進行研究,揭示我國西部高寒牧場地區(qū)的POPs的輸入通量及來源。 利用多介質逸度模型對若爾蓋高原濕地POPs的遷移歸趨進行初步模擬,為我國高海拔低背景值地區(qū)POPs的遷移歸趨提供參考。 通過對若爾蓋地區(qū)POPs長時間多介質多角度的研究得出了不同有機氯農藥和多氯聯苯在不同環(huán)境介質中的富集規(guī)律,證實了在該地區(qū)獨特的地理位置和氣候條件下,現有的POPs化合物大氣遠程遷移能力模型具有一定的局限性。研究結果為其他高海拔地區(qū)POPs的研究提供了可靠的數據參考。
【學位授予單位】：中國地質科學院
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：X142

【引證文獻】

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1 劉紅霞;祁士華;許峰;邢新麗;李豐;劉佳;瞿程凱;;四川阿壩州剖面大氣中有機氯農藥的污染特征[J];中國科技論文;2013年03期

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1 王犖;大凌河口地區(qū)有機氯農藥污染特征研究[D];大連海事大學;2013年

本文編號：2806888