【摘要】： 汞是一種高毒性的非必需元素，對人類和生命有機(jī)體具有潛在危害。自二十世紀(jì)50年代日本發(fā)生震驚世界的水俁病以來，對環(huán)境汞污染控制與研究受到世人的關(guān)注。由于其特殊的物理化學(xué)性質(zhì)和長距離傳輸特性，汞能夠經(jīng)大氣擴(kuò)散而成為全球性的污染物，并能夠在遠(yuǎn)離污染源的地方沉降。研究表明，燃煤汞排放是主要的人為大氣汞排放源，而燃煤也是酸沉降的主要污染源。一般來說，酸沉降嚴(yán)重的地區(qū)，汞污染也相當(dāng)嚴(yán)重，酸沉降與汞的沉降之間有著某種程度的同源性和伴生性，酸沉降危害的同時，也加劇了汞污染對環(huán)境的危害。因而，選擇在酸沉降嚴(yán)重的地區(qū)研究汞污染問題具有重大意義。 瑞典是遭受酸沉降嚴(yán)重危害的國家，而重慶市是中國酸沉降危害最嚴(yán)重的區(qū)域。燃煤是造成重慶市酸沉降危害的主要原因，而瑞典的酸沉降主要是由其它發(fā)達(dá)國家產(chǎn)生的污染物經(jīng)長距離輸送所致，所以，兩個地方汞污染狀況有較大的差異。城市大氣汞濃度的變化，也會引起城市居住區(qū)室內(nèi)外汞濃度表現(xiàn)出大的差異，居住區(qū)汞環(huán)境質(zhì)量對于人群來說非常重要，從而引起人體對汞暴露風(fēng)險的差異。在這種情況下，研究這兩個區(qū)域城市居住區(qū)室內(nèi)外大氣汞濃度的變異特征，具有較高的價值和對比性。 基于以上原因，本文以瑞典哥德堡市和中國重慶市為研究區(qū)，采取實地調(diào)查研究和收集資料的方式，對瑞典哥德堡市和中國重慶市居住區(qū)室內(nèi)外大氣汞進(jìn)行詳細(xì)監(jiān)測，運用后推氣流軌跡模型研究大氣汞的起源，利用箱模型估算室內(nèi)汞源的釋放強(qiáng)度；同時研究了室內(nèi)外氣象條件、污染物變化以及室內(nèi)人員變動時對居室內(nèi)外大氣汞的影響，估算公眾在低濃度大氣汞環(huán)境下暴露的劑量，為進(jìn)一步研究汞暴露對人體的健康風(fēng)險提供依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： 瑞典哥德堡市(Nordstan，商業(yè)交通居民混合區(qū))氣態(tài)元素汞(GEM)、活性氣態(tài)汞(RGM)和顆粒汞(Hg-P)的平均濃度分別在1.96±0.38ng.m~(-3)、2.53±4.09pg.m~(-3)和12.50±5.88pg.m~(-3)之間。大氣中各形態(tài)汞大小順序以及所占的比例為：氣態(tài)元素汞(99.17％)＞顆粒汞(0.67％)＞活性氣態(tài)汞(0.16％)。氣態(tài)元素汞和顆粒汞的濃度較背景值和一些文獻(xiàn)都有所升高。但是，活性氣態(tài)汞與前人的研究相比，其值較低。 城區(qū)居室內(nèi)外氣態(tài)總汞的總體水平為：瑞典哥德堡市室外氣態(tài)總汞平均為2.89±1.43 ng.m~(-3)，室內(nèi)平均為7.57±5.23 ng.m~(-3)；中國重慶市夏季室外氣態(tài)總汞平均為13±18 ng.m~(-3)，室內(nèi)平均為32±87 ng.m~(-3)；冬季室外氣態(tài)總汞平均為9±5 ng.m~(-3)，室內(nèi)平均為62±354 ng.m~(-3)。各采樣點室外氣態(tài)總汞高于本研究在R(?)rvik的汞背景值和Nordstan的氣態(tài)總汞濃度，也高于北半球汞背景值，說明哥德堡市和重慶市居住區(qū)大氣受到了一定程度的汞污染。室內(nèi)氣態(tài)總汞的濃度低于Carpi等在美國紐約測定的室內(nèi)汞濃度度范圍50～69 ng.m~(-3)，也遠(yuǎn)低于美國毒物和疾病登記署(ATSDR)公布的吸入汞的最低風(fēng)險水平(MRL，200 ng.m~(-3))以及我國國家工業(yè)企業(yè)設(shè)計衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(TJ36-79)中居住區(qū)大氣中有害物質(zhì)的最高容許濃度(300 ng.m~(-3))。但是，夏季渝北區(qū)的兒童房(1293 ng.m~(-3))和冬季北碚區(qū)東陽鎮(zhèn)的主臥室(3494 ng.m~(-3))氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于這些標(biāo)準(zhǔn)。由于受室外高汞背景、室內(nèi)汞源、室內(nèi)人員動態(tài)變化以及氣象條件和大氣污染物等的影響，室內(nèi)氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于室外濃度。同時也顯示出重慶市的汞污染比瑞典哥德堡市更嚴(yán)重。 哥德堡市各形態(tài)汞在隨時間的變異特征表現(xiàn)為：GEM波動較小，而RGM和Hg-P波動較大。這是因為，RGM和Hg-P比GEM受當(dāng)?shù)毓欧旁春彤?dāng)?shù)丨h(huán)境化學(xué)條件的更大影響，能以干濕沉降的方式很快從大氣中清除。三種形態(tài)汞都出現(xiàn)了一些高濃度的峰值事件，GEM的三次大的峰值事件表明哥德堡市受到汞長距離遷移、地方汞源和自然源等的影響，GEM 3天的后推氣流軌跡顯示，抬高的GEM來自于南方工業(yè)化高度發(fā)達(dá)的國家。在RGM和Hg-P的峰值事件中，也同時觀測到GEM濃度上升，顯示出在0-45°風(fēng)向上，存在當(dāng)?shù)厝藶楣欧旁础?哥德堡市室外氣態(tài)總汞的時間變化表現(xiàn)為城郊波動最大，其次為農(nóng)村地區(qū)，而城區(qū)氣態(tài)總汞在時間上的變化較小，幾乎成直線；室內(nèi)氣態(tài)總汞都成多峰型變化，主臥室、兒童房和客廳總體上表現(xiàn)出較為相似的共同變化的特征。而重慶市各點室內(nèi)外氣態(tài)總汞都成多峰型變化，并具有相似的共變性，顯示出各點室內(nèi)外受到較為相似的汞源和相似的氣象因素以及其它污染因素的影響。 瑞典哥德堡市城郊和農(nóng)村地區(qū)室外氣態(tài)總汞可能受中長距離遷移、本地源和自然源的影響，而城區(qū)主要受本地源和自然源的影響。在中國重慶市，各采樣點室外平均風(fēng)速都很低(＜1 m.s~(-1))，低風(fēng)速限制了中長距離汞的遷移，因而影響重慶市各采樣點的汞源主要為本地人為源和自然源等。 在瑞典Nordstan采樣期間，風(fēng)速＜1.5 m.s~(-1)時，氣態(tài)元素汞和活性氣態(tài)汞的平均濃度分別為2.39ng.m~(-3)和2.96 pg.m~(-3)，風(fēng)速≥1.5 m.s~(-1)時，它們的平均濃度分別為1.93 ng.m~(-3)和2.49 pg.m~(-3)。風(fēng)速＜1.5m.s~(-1)時，增加的氣態(tài)元素汞和活性氣態(tài)汞表明存在當(dāng)?shù)厝藶楣矗貏e是燃油排放汞的影響以及自然源的釋放，在低風(fēng)速，較淺的逆溫層下，導(dǎo)致了高濃度的汞。同時，存在氧化路徑，使得氣態(tài)元素汞向活性氣態(tài)汞轉(zhuǎn)化。風(fēng)速≥1.5 m.s~(-1)時，從135~0-180~0方位(2.20 ng.m~(-3))和315°-360°方位(2.15ng.m~(-3))上的風(fēng)帶來較高的氣態(tài)元素汞。而較高活性氣態(tài)汞的則來自0°-45°和135°-180°風(fēng)向上，分別為3.28 pg.m~(-3)和2.44 pg.m~(-3)。同時，在135°-180°風(fēng)向上，存在本地區(qū)生物質(zhì)燃料燃燒排放的影響，但在180°-225°風(fēng)向上，本地源主要是燃煤，還顯示出氣象要素的影響。在0°-45°風(fēng)向上，活性氣態(tài)汞是所有風(fēng)向中濃度最高的風(fēng)向，顯示出本地源的影響。在清潔風(fēng)向上(45°-90°)，汞源主要來自自然源的釋放，同時受氣象條件的影響。在其它風(fēng)向上，主要受哥德堡地區(qū)排放源的貢獻(xiàn)。 哥德堡市氣態(tài)元素汞的晝夜分布模式顯示：在夜間濃度出現(xiàn)最大值(2.13 mg.m~(-3))，而伴隨著氣態(tài)元素汞濃度的降低，活性氣態(tài)汞的濃度在早上和上午出現(xiàn)最大值(4.39 pg.m~(-3))，預(yù)示著可能存在活性氣態(tài)汞與氣態(tài)元素汞的相互轉(zhuǎn)化過程。各居住區(qū)室外氣態(tài)總汞也表現(xiàn)為夜間出現(xiàn)最大值，而最小值發(fā)生在白天。影響各采樣點氣態(tài)元素汞、氣態(tài)總汞(95％以上為氣態(tài)元素汞)和活性氣態(tài)汞晝夜變化的主要因素是夜間較強(qiáng)的逆溫以及很少的垂直混合，相對濕度增加，大氣中氧化物因濕氣而被粘附，降低了氣態(tài)元素汞向活性氣態(tài)汞的氧化過程，同時，活性氣態(tài)汞被溶解到水氣中而以濕沉降的方式去除，使得從人為污染源以及自然源釋放的氣態(tài)元素汞在低的混合層中難以稀釋擴(kuò)散而導(dǎo)致氣態(tài)元素汞濃度增加，而白天暖氣流使得邊界層厚度增加，氣態(tài)元素汞因稀釋而濃度降低，以及光化學(xué)氧化使氣態(tài)元素汞向活性氣態(tài)汞轉(zhuǎn)化而降低，也引起白天活性氣態(tài)汞濃度增加。 哥德堡市室內(nèi)氣態(tài)總汞顯示出夜間汞濃度大于白天的汞濃度。而重慶市室內(nèi)汞表現(xiàn)出相反的變化趨勢。這主要受室外汞污染源、室內(nèi)靜態(tài)汞源、室內(nèi)人員活動、開關(guān)門窗以及室外氣象條件和大氣污染物等變化的影響。 開關(guān)門窗時，會引入新鮮空氣，使得室內(nèi)外汞濃度具有共同變化的趨勢。 室內(nèi)人員活動，特別是牙中汞齊補牙或體內(nèi)富集汞量較高的人出現(xiàn)在房中時，室內(nèi)氣態(tài)總汞濃度會顯著增加，在哥德堡市，差值最大達(dá)到6.66 ng.m~(-3)，在重慶市，夏季差值最大的是渝北區(qū)的兒童房，達(dá)到564 ng.m~(-3)，是無人在房內(nèi)時的8.5倍；冬季差值最大的是北碚區(qū)東陽鎮(zhèn)的主臥室，達(dá)到2590ng.m~(-3)，是無人在房內(nèi)時的67倍。當(dāng)居住套室內(nèi)，其他房間有人存在時(無論是否填充汞齊)仍然可以影響該居室內(nèi)氣態(tài)總汞的變化。對于較為清潔的房間以及進(jìn)出房間的人員體內(nèi)富集汞量較低時，人員的進(jìn)出對室內(nèi)氣態(tài)總汞濃度的影響較小。 人員高度集中時的附加試驗表明，在哥德堡市，7名與會者(都為牙中鑲有汞齊的人)在1 h左右就使室內(nèi)汞濃度從背景濃度的2.7-3.09 ng.m~(-3)增加到7.67ng.m~(-3)，約增加了2.5倍左右。而在重慶市，兩次最大值分別達(dá)到26 ng.m~(-3)和50 ng.m~(-3)，分別為室外濃度的6～8倍和2倍，顯示出人員活動的較大影響。 室內(nèi)潛在汞源也是影響室內(nèi)氣態(tài)總汞的重要因素，其源強(qiáng)可用對數(shù)方程擬合：y=3.7693+1.9815lnx(x為累積釋放時間)。采用類似簡單箱模型，并且假定室內(nèi)釋放的汞充分混合時，從哥德堡市一磚混結(jié)構(gòu)公寓內(nèi)表面釋放汞的平均速率大約為250ng.m~(-2).h~(-1)。室內(nèi)汞源釋放的凈濃度為5.5 ng.m~(-3)，與該點出現(xiàn)1人汞齊補牙的影響(0.01 ng.m~(-3))相比，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于汞齊補牙的影響，但小于Mell點兒童房出現(xiàn)2人汞齊補牙時的影響(6.66 ng.m~(-3))。同時，可以推測，室內(nèi)汞源的釋放強(qiáng)度就是該房間內(nèi)氣態(tài)總汞平均值與室外氣態(tài)總汞平均值之差。 除哥德堡市For2和Axga兩點室內(nèi)汞受室外氣象條件影響外，各采樣點室外氣象條件對室內(nèi)氣態(tài)總汞的影響較小。 在季節(jié)變異上，重慶市室外氣態(tài)總汞表現(xiàn)為夏季波動較大，冬季波動較小；夏季氣態(tài)總汞濃度大于冬季，而室內(nèi)氣態(tài)總汞則表現(xiàn)為冬季大于夏季。這主要是由于夏季較高的溫度和太陽輻射強(qiáng)度以及低的相對濕度的影響。 空間分布上，哥德堡市室外氣態(tài)表現(xiàn)出城郊(4.27ng.m~(-3))＞農(nóng)村地區(qū)(2.73 ng.m~(-3))＞城區(qū)(1.89ng.m~(-3))，室內(nèi)氣態(tài)總汞表現(xiàn)為城區(qū)(7.99ng.m~(-3))＞城郊(5.54 ng.m~(-3))＞農(nóng)村地區(qū)(4.03 ng.m~(-3))。這是由于城郊Mell點位于兩條交通樞紐的交叉點，且靠近波羅的海海岸線，受到海洋條件的影響也較大，而城區(qū)因低風(fēng)速(＜1.5 m.s~(-1))、人為污染源較少而濃度較低。 重慶市室外氣態(tài)總汞夏季表現(xiàn)為特定工業(yè)區(qū)(43 ng.m~(-3))＞商業(yè)交通居民混合區(qū)(21 ng.m~(-3))＞城市居住區(qū)(9.4 ng.m~(-3))＞文化區(qū)(9 ng.m~(-3))＞對照區(qū)(4 ng.m~(-3))；而冬季為城市居住區(qū)中的大渡口區(qū)(15 ng.m~(-3))＞特定工業(yè)區(qū)(14ng.m~(-3))＞商業(yè)交通居民混合區(qū)(9ng.m~(-3))≈城市其它居住區(qū)(9ng.m~(-3))≈對照區(qū)(9ng.m~(-3))＞文化區(qū)(6ng.m~(-3))。造成夏季和冬季室外汞區(qū)域差異的原因與氣象條件和人為活動有關(guān)，大渡口區(qū)有很多大型污染企業(yè)，在冬季逆溫和低風(fēng)速下，使得排放出來的污染物不易稀釋擴(kuò)散而導(dǎo)致較高的氣態(tài)總汞，而在冬季采樣期間，對照區(qū)采樣點室內(nèi)外正在進(jìn)行建筑施工，使其濃度明顯增加，超過了文化區(qū)的氣態(tài)總汞濃度。對于室內(nèi)氣態(tài)總汞，夏季表現(xiàn)為城市居住區(qū)中的渝北區(qū)(187 ng.m~(-3))＞特定工業(yè)區(qū)(49 ng.m~(-3))＞商業(yè)交通居民混合區(qū)(23 ng.m~(-3))＞城市其它居生區(qū)(15 ng.m~(-3))＞文化區(qū)(12 ng.m~(-3))＞對照區(qū)(7 ng.m~(-3))；冬季為特定工業(yè)區(qū)(662 ng.m~(-3))＞商業(yè)交通居民混合區(qū)(14 ng.m~(-3))＞城市居住區(qū)(11 ng.m~(-3))＞對照區(qū)(8 ng.m~(-3))＞文化區(qū)(6 ng.m~(-3))。 在哥德堡市，成年婦女通過大氣呼吸暴露的汞量為49.4～197 ng.day~(-1)，成年男子暴露的汞量為66.4～265.0 ng.day~(-1)，0～2歲的小孩將暴露19.7～119ng.day~(-1)。在重慶市，成年婦女呼吸暴露的汞量為49.4～543 ng.day~(-1)，成年男子暴露的汞量為66.4～730 ng.day~(-1)，0～2歲的小孩將暴露19.7～327 ng.day~(-1)。在本實驗研究的最高濃度下，成年婦女暴露的汞量可達(dá)12656 ng.day~(-1)，0～2歲的小孩將暴露也高達(dá)7611 ng.day~(-1)。室內(nèi)汞的暴露將超過魚的消費(2900-3270 ng.day~(-1))而成為重慶城區(qū)人群汞的最大暴露源。同時，在中國重慶市室內(nèi)外氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于瑞典哥德堡市，具有更大的健康風(fēng)險。因而，對于我國汞的大氣呼吸暴露及其健康風(fēng)險評估需要引起人們的廣泛關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：X51
【圖文】：

西南大學(xué)博士學(xué)位論文旦旦旦絕里里絕里里里里里里里里巴里里里里里里里里里里里里里里里里里里里里里里里里絕口里絕絕絕絕絕絕絕口旦里里里里旦旦旦旦大氣中汞的循環(huán)量!”，77，207，’08]，從而廣泛引起了陸域土壤和水體沉積物的污染〔’7，’80，209一川}。很明顯，工業(yè)化之前的排放量要比現(xiàn)如今少得多。從全球范圍內(nèi)來看，在過去的100年里，汞的流量增加了大約5倍，大氣的負(fù)擔(dān)也增加了3倍1202，2’2]，然而，海洋表面和溫躍層卻分別增加了1.9倍和1.2倍[z02]。然而，在人類所有汞排放源中止后，海洋和大氣中的人為排放負(fù)荷要經(jīng)歷15到20年的時間才能完全消除【‘7]。而在水生生態(tài)系統(tǒng)中，水體和自然沉積物表面的汞污染要達(dá)到安全的水平可能要經(jīng)歷幾個世紀(jì)的時間[2’3，“’4]。Pre一indUStrialAtmosPhere

圖2中瑞兩國采樣區(qū)位圖Fig.2Sehematiedi叫獷aJ舊ofregionalloeationsofsamPling2.3研究目標(biāo)通過對瑞典哥德堡市大氣汞形態(tài)的變異特征以及中瑞兩國居住區(qū)室內(nèi)外氣態(tài)總汞的時空變化的

第3章實驗材料與方法3.1采樣點概述本研究涉及到兩個國家的兩個地區(qū)，一是瑞典哥德堡市，設(shè)9個采樣點(見圖3)，另一個是中國重慶市主城區(qū)，設(shè)13個采樣點(見圖4)，現(xiàn)分述如下:瑞典哥德堡市的采樣點選擇:采樣點1(Nordstan)位于哥德堡市的商業(yè)交通居民混合區(qū)，用來分析、監(jiān)測大氣環(huán)境中Hg的賦存形態(tài)及其動態(tài)變化。對城市居住區(qū)室內(nèi)外氣態(tài)總汞的監(jiān)測設(shè)在站點2一7，分為城區(qū)居住區(qū)、郊區(qū)居住區(qū)和農(nóng)村地區(qū)，其中，站點6(Foreningsgatanl，F(xiàn)or)和站點7(ForeningsgatanZ

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本文編號：2806087