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旋流選擇性吸收硫化氫的機(jī)理研究

發(fā)布時間:2020-08-22 16:46
【摘要】:近年來,隨著煤化工、石油化工的高速發(fā)展,二氧化硫排放總量急劇上升。由二氧化硫排放引起得酸雨污染范圍不斷擴(kuò)大,現(xiàn)已擴(kuò)展到長江以南、青藏高原以東的大部分地區(qū),遍及廣西、四川、山東等十多個省、市、自治區(qū)。目前年均降水pH值低于酸雨臨界值5.6的地區(qū)已占全國面積的30%左右。2014年,全國二氧化硫排放總量為1974.4萬噸,平均濃度為35μg/m3,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了國家《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》GB 3095-2012規(guī)定達(dá)標(biāo)城市比例的11.8%,情況十分嚴(yán)峻。天然氣開采時的油田伴生氣、煉油工業(yè)廢氣、含硫煤氣、化學(xué)反應(yīng)含硫尾氣中排出的H2S超標(biāo)是造成大氣中S02排放總量居高不下的主要原因。因此,開發(fā)高效的選擇性脫硫技術(shù),使工業(yè)生產(chǎn)氣中的H2S氣體變廢為寶,在現(xiàn)實(shí)生產(chǎn)中具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義,也是當(dāng)前環(huán)境化工領(lǐng)域氣體凈化研究的熱點(diǎn)。本文基于旋轉(zhuǎn)湍流場內(nèi)液滴自轉(zhuǎn)強(qiáng)化氣-液吸收效率的新思路,創(chuàng)新性的提出通過旋流吸收器內(nèi)液滴自轉(zhuǎn)強(qiáng)化吸收劑對H2S選擇性吸收的新方法,通過計(jì)算流體動力學(xué)、高速攝像測試技術(shù)和旋流選擇性吸收實(shí)驗(yàn)等手段,深入研究了旋轉(zhuǎn)湍流場強(qiáng)化選擇性吸收H2S的的機(jī)理,設(shè)計(jì)了有效規(guī)避短路流的環(huán)隙旋流吸收器,提升了對旋轉(zhuǎn)湍流場內(nèi)顆粒的自轉(zhuǎn)及翻轉(zhuǎn)認(rèn)識水平,成功開發(fā)了工業(yè)用旋流選擇性脫硫技術(shù),并應(yīng)用到了克勞斯硫磺液硫尾氣脫硫裝置中。取得了如下研究進(jìn)展:(1)采用雷諾應(yīng)力模型(RSM)模擬了不同操作條件下,旋流吸收器及環(huán)隙旋流吸收器的三維速度、壓力分布、級效率等,從不同角度研究了設(shè)計(jì)的環(huán)隙旋流吸收器對短路流的規(guī)避作用及對分離效率的強(qiáng)化作用。研究發(fā)現(xiàn)環(huán)隙旋流吸收器的三維速度在環(huán)隙處均為0,且在環(huán)隙內(nèi)側(cè)呈現(xiàn)急速線性上升,邊界層再急速線性減小的現(xiàn)象。這是和旋流吸收器有明顯的不同之處,說明氣體逸出了旋流吸收器,蓋下短路環(huán)流幾乎消失,減少了氣體的湍流情況和返混現(xiàn)象,提高了氣液分離效率。(2)采用離散相模型(DPM)模擬,和采用高速攝像測試技術(shù)研究了兩種旋流吸收器內(nèi)不同操作條件下液滴的運(yùn)動軌跡、停留時間、顆粒自轉(zhuǎn)、公轉(zhuǎn)和翻轉(zhuǎn)運(yùn)動特性,提升了顆粒運(yùn)動強(qiáng)化吸收機(jī)理的認(rèn)識。在同等操作條件下,0.5mm液滴的自轉(zhuǎn)、公轉(zhuǎn)和翻轉(zhuǎn)速度都大于0.7 mm的,并且氣量越大,液滴的轉(zhuǎn)速也就越大,而自轉(zhuǎn)是強(qiáng)化吸收和影響分離最重要的因素,因?yàn)樽赞D(zhuǎn)速度比公轉(zhuǎn)和翻轉(zhuǎn)速度都至少高出了一個數(shù)量級。(3)實(shí)驗(yàn)研究了旋流吸收器和環(huán)隙旋流吸收器中,液滴的氣液接觸反應(yīng)時間、壓降、MDEA濃度、酸性氣含H2S濃度、MDEA與H2S摩爾比等因素與旋流強(qiáng)化選擇性吸收H2S效率的關(guān)系。研究表明,液滴與氣體的接觸反應(yīng)時間是重要的選擇性因素。旋流吸收器不受MDEA濃度的影響,用100%純MDEA純?nèi)軇┮材艿玫搅己玫拿摿蛐Ч。?shí)驗(yàn)結(jié)果顯示對于75mm直徑的旋流吸收器,400Pa壓降條件下,脫硫效率最高。在進(jìn)口氣含低濃度H2S條件下(H2S濃度200 mg/m3),選擇性吸收H2S的效率平穩(wěn)上升,穩(wěn)定在90%以上,選擇性也大于140;在入口H2S濃度100mg/m3的條件下,脫硫率96.67%,選擇性大于180。通過旋流吸收器進(jìn)行深度脫硫,脫硫效率最高為98.6%,出口H2S含量1 mg/m3。環(huán)隙旋流吸收器在相同操作條件下,脫硫效率提高了0.4%~3.8%,說明環(huán)隙旋流吸收器確實(shí)有更好的脫硫效率。(4)結(jié)合模擬研究、實(shí)驗(yàn)研究和工業(yè)應(yīng)用經(jīng)驗(yàn),成功開發(fā)工業(yè)用旋流吸收技術(shù),并應(yīng)用到了克勞斯硫磺液硫尾氣脫硫裝置中。建成2000 Nm3/h規(guī)模的液硫池尾氣處理裝置,脫硫率顯著,穩(wěn)定在90%以上,最大可達(dá)到95%;焚燒爐焚燒后排空的SO2排放量濃度明顯下降,SO2含量小于20 mg/m3, H2S含量小于5 mg/m3,達(dá)到了直接排放標(biāo)準(zhǔn)。回收硫磺顆粒43 kg/h,一年可回收約105210kg。解決了影響加氫裝置循環(huán)氫裝置長周期運(yùn)轉(zhuǎn)的技術(shù)難題,經(jīng)濟(jì)效益和社會效益顯著。
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X701.3
【圖文】:

原理圖,旋流,連續(xù)相,分散相


1.5.1旋流器的傳質(zhì)特性逡逑本課題主要針對旋流設(shè)備,傳統(tǒng)上一般用來強(qiáng)化沉降分離過程,如旋風(fēng)分離器和水逡逑力旋流器。如圖1.5所示,流體從沿切線方向進(jìn)入旋流器,沿著螺旋線高速旋轉(zhuǎn)運(yùn)動,逡逑在旋流器內(nèi)超重力的作用下,由于兩相密度不同,輕相集中在旋流器中也軸向上運(yùn)動,逡逑重相沿邊壁螺旋向下運(yùn)動,同樣具有強(qiáng)化傳熱傳質(zhì)過程的作用。逡逑旋流器與離屯、機(jī)不同的是,離也機(jī)是靠自身的旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生超重力場的,是一種動態(tài)超逡逑重力機(jī)旋流器內(nèi)流體通過導(dǎo)流產(chǎn)生旋流,從而產(chǎn)生超重力場,是一種靜態(tài)超重力器。逡逑良好設(shè)計(jì)的旋流器具有好的對流特性,可避免溝流、滯流等現(xiàn)象逡逑d邐.凈化4逡逑1邋^逡逑'P邐警逡逑m邋""I逡逑I逡逑圖1.5旋流場原理圖逡逑Fig.邋1.5邋Fundamentals邋of邋hydrocyclone逡逑在旋流場中,由于離屯、力的存在,分散相在徑向的運(yùn)動將明顯有別于連續(xù)相。相關(guān)逡逑

徑向速度圖,速度圖,徑向速度,逸出


邋0.02逡逑r(m)逡逑圖2.8不同進(jìn)口氣雖下的袖向速度圖逡逑Fig.邋2.8邋The邋axial邋velocities邋at邋different邋inlet邋velocities逡逑

曲線,軸向速度,級效率,環(huán)隙


Fig.邋2.9邋The邋i*adial邋velocities邋at邋different邋inlet邋velocities逡逑2.3.4環(huán)隙旋流器的級效率逡逑圖2.10為不同流量下環(huán)隙旋流分離器的級效率曲線,由圖中可W看出該環(huán)隙旋流逡逑分離器對微顆粒的捕集效率較高,對于粒徑為3^imtU上的顆粒幾乎全部捕集。對于該逡逑旋流分離器,進(jìn)口流速的改變導(dǎo)致級效率曲線的變化,可lil看出,進(jìn)口流速為60邋mVh逡逑時的分級效率是最高的,其次為50邋m3化條件下。逡逑1邋00邋-邋?邋?邋???逡逑—■—Q邋三邋30mVh邐^逡逑?-Q=40mVh邐//邋J邋I逡逑Q=50m'/h邐/邋/邋//盧逡逑令邋00邋-邐—Q=60mVh邐/邋/逡逑\^\逡逑60邋L邐邐;邐;邐逡逑0.1邋1邋2.5邋10逡逑particle邋size(|im)逡逑困2.10不同進(jìn)口氣量下的級效率逡逑巧控.2.10邋The邋grade邋efficiency邋under邋differe打t邋flow邋ra化S逡逑相比較常規(guī)旋流器的不同進(jìn)口氣量下的分級效率圖2.6,發(fā)現(xiàn)環(huán)隙旋流器不再存在逡逑明顯的分級曲線交叉點(diǎn),4種進(jìn)氣條件下的變化趨勢基本一致。這主要是因?yàn)榄h(huán)隙旋流逡逑器規(guī)避了蓋下短路流,減小了流體的端動情況,旋流器不易再隨著進(jìn)氣量的不斷X棿蠖義鮮溝枚搪妨鱔棿籩敝練⑸禱歟跋旆擲胄。峨s冢校停保翱帕#擲胄首顨俚氖清義希叮埃恚鄭杞跫

本文編號:2800909

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