【摘要】： 受教育部同濟(jì)大學(xué)污染控制與廢物資源化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室訪問(wèn)學(xué)者基金的資助，作者開展了本課題的研究，以深入鄰苯二甲酸酯類化合物的好氧生物降解性、厭氧生物降解性的認(rèn)識(shí)，并探索其生物降解性與分子結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性。經(jīng)過(guò)三年的艱辛工作，取得了如下結(jié)果。 (1) 好氧混培物對(duì)鄰苯二甲酸酯的生物降解速率符合一級(jí)降解動(dòng)力學(xué)，用搖瓶法測(cè)定的鄰苯二甲酸酯生物降解動(dòng)力學(xué)方程如下： 化合物 降解動(dòng)力學(xué)方程 R~2 DMP lnC=5.689-3.6984t 0.964 DEP lnC=5.749-3.446t 0.927 DnPP lnC=5.299-1.529t 0.948 DnBP lnC=5.292-1.092t 0.995 DiAP lnC=5.345-0.322t 0.977 DiHP lnC=5.399-0.325t 0.972 DnOP lnC=5.375-0.291t 0.973 DINP lnC=5.339-0.155t 0.964 DUP lnC=5.343-0.130t 0.958 好氧生物降解速率隨鄰苯二甲酸酯酯烷基鏈長(zhǎng)度(n)的增長(zhǎng)而減小，生物降解半衰期t_(1／2)隨烷基鏈長(zhǎng)度的增長(zhǎng)而增大，這些變化趨勢(shì)可用回歸方程式(2-1)和式(2-3)描述。烷基鏈碳原子數(shù)為奇數(shù)時(shí)，降解速率常數(shù)與烷基鏈長(zhǎng)度之間的相關(guān)性更加顯著。 lnk_b=0.0266n~2-0.672n+2.157……………………………………………………(2-1) (r=0.975) 浙z大學(xué)俗土空學(xué)枉杜文：自盡 t10二0．039In＊十0．0959n＋0．0246………………………………………………………．（2一3） （r＝0．972） （2） 以鄰苯二甲酸二甲酯為基質(zhì)時(shí)，隨著濃度的提高，鄰苯二甲酸二甲酯降 解速率增大，至某一濃度達(dá)到最大值，超過(guò)該閾濃度（抑制濃度）后，基質(zhì)自身 對(duì)微生物降解有抑制作用。試驗(yàn)測(cè)得基質(zhì)抑制的閾濃度為 60mg／L。 （3） 以鄰苯二甲酸鹽作為抑制劑時(shí)，低濃度的鄰苯二甲酸鹽對(duì)鄰苯二甲酸二 乙酯（DEP）降解不產(chǎn)生影響；但當(dāng)鄰苯＝甲酸鹽濃度超過(guò)500ms／L時(shí)，對(duì)微生 物活性產(chǎn)生明顯抑制，使DEP降解速率大大降低。 （4）在不同溫度下，混合培養(yǎng)物對(duì)鄰苯二甲酸二辛酯的降解速率常數(shù)存在明 顯差異，10C時(shí)DnOP的降解率為41％，40℃時(shí)DnOP的降解率為93％。提高 溫度有助于鄰苯二甲酸酯的生物降解。 （5）測(cè)定了10種鄰苯h甲酸酯的凈產(chǎn)氣量，并進(jìn)行非線性擬合，求得如下 各種受試化合物產(chǎn)氣量與時(shí)間之間的回歸方程： 化合物 產(chǎn)氣歷程方程 擴(kuò) DMp G＝0．0033t2＋0刀572t．3廠09 0．961 DEp G＝0．0015t2＋0廠74t．4．686 0．971 D小p G＝．0．005 tZ＋1．247 t．9．970 0．960 dp G＝．0．0047t2＋1．085t．7石gi 0．962 Dthe G＝0．0025t2＋0刀引st＋0．644 0．985 Dil．－－H G＝．0．0025P＋0．329t．1．418 0．968 DnOP G＝0．0016t2＋0．0636t＋0．753 0．996 DIN’p G＝．0．0033 tZ＋0．482 t．2二54 0．979 DU’p G＝．0．0008 tZ＋0．262 t．1．256 0．985 DTDP G一．0．0003t2＋0103t＋0．0121．976 （6）以美國(guó)EPA的標(biāo)準(zhǔn)判斷，DMP、DEP、DnPP和MP為可厭氧生物降 解的基質(zhì)，DnAP、DIHP、DnOP、DIN’P、DUP、DfoP屬于不可厭氧生物降解 的基質(zhì)。測(cè)試條件下，受試鄰苯H甲酸酯的厭氧生物降解半衰期為 sl．5～1022．7 天。即使判為可厭氧生物降解的低分子量鄰苯二甲酸酯，其厭氧生物降解的半衰 期也長(zhǎng)達(dá)sl．5天以上。 （7）鄰苯二甲酸酯終極厭氧生物降解受其分子結(jié)構(gòu)制約：烷基鏈越長(zhǎng)，受試 化合物的厭氧生物轉(zhuǎn)化率越低，厭氧生物降解的半衰期越長(zhǎng)。應(yīng)用建立的回歸方 程（式3－4和式3－6）可以從烷基鏈的碳數(shù)大致推斷鄰苯二甲酸酯的厭氧生物降 解性狀。 i且云 ／” 互鳳戳俗 文：如阜二甲戳口止的降扉糙砰翼 G二0．slsn＊一11．66n＋71．70……………………………………………………………．．（3個(gè) （r＝0．961） nt；o二一0．oil6n＊＋0．360n＋3．95………………………………………………………．．（3個(gè) （r＝0．929） （8）對(duì)分子結(jié)構(gòu)（用分子連接指數(shù)MCI描述）、分子量（MW）、分配系數(shù) OogKowL 電性參數(shù)（卜）和Wener路徑指數(shù)（Wu）與鄰苯二甲酸酯好氧生 物降解速率常數(shù)、降解半衰期之間的關(guān)系進(jìn)行多元回歸分析，建立了分子結(jié)構(gòu)參 數(shù)與好氧降
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2002
【分類號(hào)】：X172

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2800418