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改性聚苯乙烯微球負載納米鐵對硝基芳烴類有毒物質的吸附降解研究

發(fā)布時間:2017-03-31 06:56

  本文關鍵詞:改性聚苯乙烯微球負載納米鐵對硝基芳烴類有毒物質的吸附降解研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:硝基芳烴(NACs)屬于有毒有害物質,因其化學性質穩(wěn)定,較難被生物降解,容易在環(huán)境水體或土壤中不斷累積殘留,一旦進入食物鏈,極易被生物體富集產生放大作用,對生態(tài)安全和公眾健康都構成重大威脅。本研究擬建立一種高效、經濟、無害化的降解NACs的新型技術方法。采用無皂乳液聚合法制備出氯甲基聚苯乙烯(PS)微球,并通過三乙胺對其季胺化改性后作為載體,采用液相還原法負載納米鐵,制備出負載型納米鐵材料(NZVI-PS);基于載體良好的吸附性與納米零價鐵高效的還原性,以有毒有害硝基苯(NB)為主要研究對象,對NZVI-PS材料協(xié)同降解硝基芳烴化合物的最佳工藝參數(shù)條件和機理等進行了優(yōu)化,通過對微球種類、材料用量、離子強度、溫度、pH等六種影響因素的實驗研究,成功設計出集成物理吸附作用與化學還原作用兩者于一體的復合處理方法。將NZVI-PS應用于目標物質硝基苯的降解實驗,結果表明:在最佳條件下,1 g NZVI-PS對250 mL,123.1 mg/L NB溶液的降解效率達到了99.5%,且最終產物為苯胺,是一種極易生物降解的低毒物質;同時,通過對產物中可造成二次污染的二價鐵離子(Fe2+)進行檢測,結果顯示:最佳條件下,降解結束后的反應液中已無Fe2+殘留。另外,本文還研究了載體微球的重復再生使用性能,在其循環(huán)使用四次后,對NB的去除效率依然較高,仍具有很高的使用價值,體現(xiàn)出NZVI-PS材料環(huán)保經濟的優(yōu)勢。將NZVI-PS拓展應用于降解其他四種硝基芳烴。最佳條件下,對4-硝基苯酚(4-NP)、4-氯硝基苯(4-CNB)、間二硝基苯(DNB)和三硝基甲苯(TNT)的降解率依次為99.94%、99.70%、86.76%和84.80%,體現(xiàn)出NZVI-PS材料優(yōu)異的降解能力;動力學研究表明,降解反應符合一級反應動力學模型,NACs降解反應速率常數(shù)k值分別為:-0.722 min-1、-0.388 min-1、-0.064 min-1、-0.040 min-1,與NB的反應速率常數(shù)k(-0.197 min-1)一起比較,發(fā)現(xiàn):NACs降解的難易程度與其苯環(huán)上取代基的數(shù)量及種類相關,硝基取代基數(shù)量越多,硝基芳烴越難降解。
【關鍵詞】:氯甲基化聚苯乙烯微球 負載 納米零價鐵 硝基芳烴 吸附還原
【學位授予單位】:江蘇大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TQ325.2;X505
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第一章 緒論13-24
  • 1.1 論文研究背景13-14
  • 1.2 國內外硝基芳烴處理方法14-18
  • 1.2.1 物理法14-15
  • 1.2.2 化學法15-17
  • 1.2.3 微生物降解法17
  • 1.2.4 復合處理方法17-18
  • 1.3 復合處理方法研究現(xiàn)狀及本文采用的復合方法18-21
  • 1.3.1 不同載體材料負載納米鐵處理18-20
  • 1.3.2 聚苯乙烯為載體負載納米鐵處理20-21
  • 1.3.3 本文采用的復合方法21
  • 1.4 本文研究目的意義、主要內容和技術路線21-24
  • 1.4.1 本文的目的與意義21
  • 1.4.2 主要研究內容21-22
  • 1.4.3 本文研究創(chuàng)新點及技術路線22-24
  • 第二章 載體合成機理及負載型納米鐵的制備24-28
  • 2.1 載體微球合成24-26
  • 2.1.1 無皂乳液聚合機理24-25
  • 2.1.2 PS微球制備及改性25-26
  • 2.2 負載型納米鐵的制備26-28
  • 2.2.1 液相還原法26
  • 2.2.2 納米鐵的負載26-28
  • 第三章 NZVI-PS的合成及表征28-38
  • 3.1 實驗部分28-31
  • 3.1.1 試劑儀器28-29
  • 3.1.2 PS-CH_2-Cl微球的制備及季胺化29
  • 3.1.3 納米鐵的負載29-30
  • 3.1.4 材料的表征方法30-31
  • 3.2 結果與討論31-36
  • 3.2.1 載體制備結果討論31-34
  • 3.2.2 材料負載鐵結果討論34-36
  • 3.3 本章小結36-38
  • 第四章 NZVI-PS降解硝基苯38-58
  • 4.1 實驗部分38-46
  • 4.1.1 試劑與儀器38-39
  • 4.1.2 實驗方法39-46
  • 4.2 實驗結果討論46-51
  • 4.2.1 正交實驗結果46-47
  • 4.2.2 數(shù)據(jù)分析47-48
  • 4.2.3 影響因素的確定48-51
  • 4.3 降解機理分析51-56
  • 4.3.1 物理吸附機理51-52
  • 4.3.2 氧化還原機理52
  • 4.3.3 降解NB反應產物分析52-55
  • 4.3.4 降解NB反應動力學55-56
  • 4.4 載體微球再生利用56-57
  • 4.5 本章小結57-58
  • 第五章 NZVI-PS降解其他硝基芳烴58-64
  • 5.1 實驗部分58-61
  • 5.1.1 試劑與儀器58
  • 5.1.2 實驗方法58-61
  • 5.2 實驗數(shù)據(jù)分析61-63
  • 5.2.1 NACs降解難易度分析61-62
  • 5.2.2 NACs降解反應動力學62-63
  • 5.3 本章小結63-64
  • 第六章 結論與展望64-66
  • 6.1 結論64-65
  • 6.2 展望65-66
  • 參考文獻66-72
  • 發(fā)表或已錄用的論文72-73
  • 致謝73

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  本文關鍵詞:改性聚苯乙烯微球負載納米鐵對硝基芳烴類有毒物質的吸附降解研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:279071

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