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改性聚苯乙烯微球負(fù)載納米鐵對硝基芳烴類有毒物質(zhì)的吸附降解研究

發(fā)布時(shí)間:2017-03-31 06:56

  本文關(guān)鍵詞:改性聚苯乙烯微球負(fù)載納米鐵對硝基芳烴類有毒物質(zhì)的吸附降解研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:硝基芳烴(NACs)屬于有毒有害物質(zhì),因其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,較難被生物降解,容易在環(huán)境水體或土壤中不斷累積殘留,一旦進(jìn)入食物鏈,極易被生物體富集產(chǎn)生放大作用,對生態(tài)安全和公眾健康都構(gòu)成重大威脅。本研究擬建立一種高效、經(jīng)濟(jì)、無害化的降解NACs的新型技術(shù)方法。采用無皂乳液聚合法制備出氯甲基聚苯乙烯(PS)微球,并通過三乙胺對其季胺化改性后作為載體,采用液相還原法負(fù)載納米鐵,制備出負(fù)載型納米鐵材料(NZVI-PS);基于載體良好的吸附性與納米零價(jià)鐵高效的還原性,以有毒有害硝基苯(NB)為主要研究對象,對NZVI-PS材料協(xié)同降解硝基芳烴化合物的最佳工藝參數(shù)條件和機(jī)理等進(jìn)行了優(yōu)化,通過對微球種類、材料用量、離子強(qiáng)度、溫度、pH等六種影響因素的實(shí)驗(yàn)研究,成功設(shè)計(jì)出集成物理吸附作用與化學(xué)還原作用兩者于一體的復(fù)合處理方法。將NZVI-PS應(yīng)用于目標(biāo)物質(zhì)硝基苯的降解實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明:在最佳條件下,1 g NZVI-PS對250 mL,123.1 mg/L NB溶液的降解效率達(dá)到了99.5%,且最終產(chǎn)物為苯胺,是一種極易生物降解的低毒物質(zhì);同時(shí),通過對產(chǎn)物中可造成二次污染的二價(jià)鐵離子(Fe2+)進(jìn)行檢測,結(jié)果顯示:最佳條件下,降解結(jié)束后的反應(yīng)液中已無Fe2+殘留。另外,本文還研究了載體微球的重復(fù)再生使用性能,在其循環(huán)使用四次后,對NB的去除效率依然較高,仍具有很高的使用價(jià)值,體現(xiàn)出NZVI-PS材料環(huán)保經(jīng)濟(jì)的優(yōu)勢。將NZVI-PS拓展應(yīng)用于降解其他四種硝基芳烴。最佳條件下,對4-硝基苯酚(4-NP)、4-氯硝基苯(4-CNB)、間二硝基苯(DNB)和三硝基甲苯(TNT)的降解率依次為99.94%、99.70%、86.76%和84.80%,體現(xiàn)出NZVI-PS材料優(yōu)異的降解能力;動力學(xué)研究表明,降解反應(yīng)符合一級反應(yīng)動力學(xué)模型,NACs降解反應(yīng)速率常數(shù)k值分別為:-0.722 min-1、-0.388 min-1、-0.064 min-1、-0.040 min-1,與NB的反應(yīng)速率常數(shù)k(-0.197 min-1)一起比較,發(fā)現(xiàn):NACs降解的難易程度與其苯環(huán)上取代基的數(shù)量及種類相關(guān),硝基取代基數(shù)量越多,硝基芳烴越難降解。
【關(guān)鍵詞】:氯甲基化聚苯乙烯微球 負(fù)載 納米零價(jià)鐵 硝基芳烴 吸附還原
【學(xué)位授予單位】:江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TQ325.2;X505
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第一章 緒論13-24
  • 1.1 論文研究背景13-14
  • 1.2 國內(nèi)外硝基芳烴處理方法14-18
  • 1.2.1 物理法14-15
  • 1.2.2 化學(xué)法15-17
  • 1.2.3 微生物降解法17
  • 1.2.4 復(fù)合處理方法17-18
  • 1.3 復(fù)合處理方法研究現(xiàn)狀及本文采用的復(fù)合方法18-21
  • 1.3.1 不同載體材料負(fù)載納米鐵處理18-20
  • 1.3.2 聚苯乙烯為載體負(fù)載納米鐵處理20-21
  • 1.3.3 本文采用的復(fù)合方法21
  • 1.4 本文研究目的意義、主要內(nèi)容和技術(shù)路線21-24
  • 1.4.1 本文的目的與意義21
  • 1.4.2 主要研究內(nèi)容21-22
  • 1.4.3 本文研究創(chuàng)新點(diǎn)及技術(shù)路線22-24
  • 第二章 載體合成機(jī)理及負(fù)載型納米鐵的制備24-28
  • 2.1 載體微球合成24-26
  • 2.1.1 無皂乳液聚合機(jī)理24-25
  • 2.1.2 PS微球制備及改性25-26
  • 2.2 負(fù)載型納米鐵的制備26-28
  • 2.2.1 液相還原法26
  • 2.2.2 納米鐵的負(fù)載26-28
  • 第三章 NZVI-PS的合成及表征28-38
  • 3.1 實(shí)驗(yàn)部分28-31
  • 3.1.1 試劑儀器28-29
  • 3.1.2 PS-CH_2-Cl微球的制備及季胺化29
  • 3.1.3 納米鐵的負(fù)載29-30
  • 3.1.4 材料的表征方法30-31
  • 3.2 結(jié)果與討論31-36
  • 3.2.1 載體制備結(jié)果討論31-34
  • 3.2.2 材料負(fù)載鐵結(jié)果討論34-36
  • 3.3 本章小結(jié)36-38
  • 第四章 NZVI-PS降解硝基苯38-58
  • 4.1 實(shí)驗(yàn)部分38-46
  • 4.1.1 試劑與儀器38-39
  • 4.1.2 實(shí)驗(yàn)方法39-46
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論46-51
  • 4.2.1 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果46-47
  • 4.2.2 數(shù)據(jù)分析47-48
  • 4.2.3 影響因素的確定48-51
  • 4.3 降解機(jī)理分析51-56
  • 4.3.1 物理吸附機(jī)理51-52
  • 4.3.2 氧化還原機(jī)理52
  • 4.3.3 降解NB反應(yīng)產(chǎn)物分析52-55
  • 4.3.4 降解NB反應(yīng)動力學(xué)55-56
  • 4.4 載體微球再生利用56-57
  • 4.5 本章小結(jié)57-58
  • 第五章 NZVI-PS降解其他硝基芳烴58-64
  • 5.1 實(shí)驗(yàn)部分58-61
  • 5.1.1 試劑與儀器58
  • 5.1.2 實(shí)驗(yàn)方法58-61
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析61-63
  • 5.2.1 NACs降解難易度分析61-62
  • 5.2.2 NACs降解反應(yīng)動力學(xué)62-63
  • 5.3 本章小結(jié)63-64
  • 第六章 結(jié)論與展望64-66
  • 6.1 結(jié)論64-65
  • 6.2 展望65-66
  • 參考文獻(xiàn)66-72
  • 發(fā)表或已錄用的論文72-73
  • 致謝73

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本文編號:279071

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