【摘要】：隨著我國(guó)城市化進(jìn)程的加快和社會(huì)經(jīng)濟(jì)的高速、多元化發(fā)展,大氣污染表現(xiàn)出復(fù)合性、區(qū)域性等特性,區(qū)域大氣污染的形成與對(duì)流層大氣污染物立體分布、積累和區(qū)域輸送有密切關(guān)系,因此獲取長(zhǎng)期立體監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)、解析大氣污染物的時(shí)空變化規(guī)律對(duì)分析我國(guó)大氣污染情況具有重要意義。地基多軸差分吸收光譜技術(shù)(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)作為一種先進(jìn)的遙感手段已成功用于對(duì)流層氣溶膠和痕量氣體立體分布的探測(cè),但目前較多的用于較清潔天氣的研究。針對(duì)中國(guó)重污染天氣污染物時(shí)空分布精確解析及長(zhǎng)期觀測(cè)的需求,本文在課題組已建立的地基被動(dòng)DOAS網(wǎng)的基礎(chǔ)上,研究了重霾(高濃度氣溶膠)對(duì)MAX-DOAS氣溶膠和痕量氣體柱濃度、垂直分布等反演的影響,建立了MAX-DOAS高精度反演方法,通過(guò)修正模型輸入?yún)?shù)和先驗(yàn)廓線信息,提高了算法在秋冬季重污染過(guò)程中大氣污染物(氣溶膠和痕量氣體)反演的準(zhǔn)確性。利用我國(guó)東部長(zhǎng)三角MAX-DOAS網(wǎng)開(kāi)展了目前尚缺的關(guān)鍵氣態(tài)污染物(如:SO2、NO2、HCHO)的長(zhǎng)期時(shí)空分布研究,并選取重要時(shí)段污染過(guò)程研究了污染傳輸對(duì)局地空氣質(zhì)量的影響。針對(duì)重霾天氣下氣溶膠和氣態(tài)污染物濃度精確反演的需求,本論文利用大氣輻射傳輸模型研究了適合我國(guó)大氣特征的氣溶膠和污染氣體精確反演方法,通過(guò)輸入并優(yōu)化不同類型的氣溶膠及大氣參數(shù),評(píng)估了重霾情況下基于最優(yōu)估算法的PriAM和基于查表法的MAPA兩種算法反演痕量氣體廓線的影響,分析了氣溶膠光學(xué)厚度(Aerosol Optical Depth,AOD)在0.1-5.0內(nèi)對(duì)反演指數(shù)型、高斯型和玻爾茲曼型三種典型垂直廓線的影響。結(jié)果顯示,兩種算法都能正確表征三種廓線線型,PriAM更適合反演指數(shù)型廓線,但低估了反演的高斯型廓線抬升層的寬度和玻爾茲曼型廓線的均勻大氣層層高;MAPA反演的玻爾茲曼型廓線結(jié)果更優(yōu),但低估了高斯型廓線峰值處的濃度值。AOD增加對(duì)反演氣體廓線的影響明顯小于對(duì)氣溶膠廓線反演的影響。通過(guò)優(yōu)化參數(shù)和算法,在AOD為5.0時(shí),反演的廓線與“真實(shí)”廓線的相關(guān)性由0.41提高到0.97,并通過(guò)參加國(guó)際儀器對(duì)比實(shí)驗(yàn)等驗(yàn)證了儀器性能和反演算法的準(zhǔn)確性。在以上研究基礎(chǔ)上,利用我國(guó)長(zhǎng)三角地區(qū)(合肥,南京和上海)MAX-DOAS觀測(cè)網(wǎng)2014年至2018年的長(zhǎng)期觀測(cè)開(kāi)展了長(zhǎng)三角地區(qū)痕量氣體時(shí)空分布特征研究。利用長(zhǎng)期觀測(cè)數(shù)據(jù)分析了長(zhǎng)三角地區(qū)氣態(tài)污染物日變化特征,結(jié)果顯示對(duì)流層NO2和SO2的最小值出現(xiàn)在中午或午后,而對(duì)流層HCHO最大值出現(xiàn)在中午。區(qū)域分布結(jié)果顯示上海整體濃度最高,合肥最低。靜穩(wěn)天氣下,痕量氣體和氣溶膠主要集中在1.5km以下。區(qū)域污染物輸送分析表明,在西北風(fēng)風(fēng)場(chǎng)的影響下長(zhǎng)三角地區(qū)氣態(tài)污染物自西向東依次升高,其中合肥和南京上空存在輸送過(guò)程,而上海則以地面累計(jì)為主,在東南風(fēng)作用下污染物迅速消散。用于重要時(shí)段APEC期間污染傳輸特征研究,結(jié)合北京市懷柔區(qū)中國(guó)科學(xué)院大學(xué)站點(diǎn)的MAX-DOAS觀測(cè)研究了APEC期間HCHO污染過(guò)程,結(jié)果表明,觀測(cè)站點(diǎn)及周圍HCHO二次來(lái)源占主導(dǎo)地位,主要由揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)的光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生,且受到南部污染地區(qū)污染物(主要為VOCs)傳輸?shù)挠绊憽２AX-DOAS結(jié)果與哥白尼大氣監(jiān)測(cè)服務(wù)(CAMS)模型進(jìn)行了對(duì)比驗(yàn)證,CAMS模型模擬和MAX-DOAS觀測(cè)的HCHO VCD相關(guān)系數(shù)R2大于0.68,但CAMS模型系統(tǒng)地低估了HCHO的濃度低值。表明CAMS模型可以充分模擬HCHO的輸送和二級(jí)來(lái)源,但低估了當(dāng)?shù)氐囊淮蝸?lái)源。通過(guò)本文研究,提高了MAX-DOAS技術(shù)在重霾等復(fù)雜大氣環(huán)境下反演污染氣體的精度,對(duì)我國(guó)東部地區(qū)MAX-DOAS監(jiān)測(cè)網(wǎng)探測(cè)大氣污染物的立體分布、對(duì)流層痕量氣體污染演變以及輸送等具有極其重要的意義,同時(shí)也對(duì)衛(wèi)星和模型的驗(yàn)證提供了可靠的數(shù)據(jù)支持。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X513;X87
【圖文】：

由于地理、氣候、污染排放特征等的影響，我國(guó)大氣污染特征具有明顯的逡逑地域性和季節(jié)性差異［２６］。我國(guó)２００６－２０１４年平均ＮＣＶ質(zhì)量濃度（ｊｘｇ／ｍ３）和Ｎ０２垂逡逑直柱濃度（ｌ0１５ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ／ｃｍ２）的空間分布［２７］如圖１．１所示。逡逑空間差異：華北平原區(qū)域ＰＭ２．５和ＰＭ，。濃度分別超過(guò)國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)８３％逡逑和９３％，其平均濃度約是長(zhǎng)三角區(qū)域的１．８倍，而長(zhǎng)三角地區(qū)超過(guò)國(guó)家一級(jí)標(biāo)逡逑準(zhǔn)分別為５１％和６６％［９］。上海、北京和廣州三大重點(diǎn)城市群污染物呈現(xiàn)出明顯逡逑的區(qū)域性差異，三個(gè)城市有機(jī)物含量變現(xiàn)為：上海＞北京＞廣州，硝酸鹽含量表逡逑現(xiàn)為：上海＞廣州＞北京，硫酸鹽含量為：廣州＞北京＞上海［２８］。中國(guó)七大區(qū)域（北、逡逑東北、東、中、南、西南和西北）的研究發(fā)現(xiàn)，一月份在華北平原、揚(yáng)子平原逡逑等地具有高濃度的硝酸鹽，且在冬季硫酸鹽濃度具有強(qiáng)烈的空間分布特征［２９］。逡逑時(shí)間差異：灰霾污染在秋冬季頻發(fā)，導(dǎo)致我國(guó)京津冀、長(zhǎng)三角地區(qū)持續(xù)多逡逑日的大面積區(qū)域性重霾污染在夏秋季節(jié)

邋９0°ａｅ邋ｉｏｃｔｃｅ邋ｎｏｆＥ邋ｉ２（ｒ0＂Ｅ邐ｓｏ＇＾ｅ邋９0＊ｃｔｅ邋ｌｏｏ＾ｏｔ邋ｉｋｈｔｅ邋ｉ２0＊ｏ＊ｅ逡逑圖１．１邋我國(guó)２００６－２０１４年平均ＮＯｆ質(zhì)量濃度0ｉｇ／ｍ３）和Ｎ０２垂直柱濃度逡逑（１０１Ｓ邋ｍｏｌｅｃ．／ｃｍ２）的空間分布１２７１逡逑１．１．２區(qū)域、城市相互關(guān)聯(lián)逡逑區(qū)域、城市間污染物的輸送過(guò)程頻繁。區(qū)域間的污染物輸送大部分發(fā)生在逡逑對(duì)流層底部。邊界層內(nèi)的區(qū)域輸送是造成北京重霾發(fā)生的重要原因之一，南部逡逑污染物通過(guò)邊界層向北京輸送，同時(shí)不同高度污染物來(lái)源不同［４＜Ｍ１］。上海氣流逡逑輸送呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性變化特征。冬春季西北氣流將蒙古中部、京津冀和山東逡逑的污染輸送到上海，夏季氣流主要來(lái)自南方，秋季軌跡長(zhǎng)度偏短的偏北方氣流，逡逑將江蘇中南部、河南中北部等地的污染輸送［４２］。中國(guó)東海上空的高濃度污染物逡逑來(lái)自中國(guó)東部地區(qū)污染物的傳輸［４３］，且在強(qiáng)冷鋒天氣系統(tǒng)下，中國(guó)東部地區(qū)極逡逑易發(fā)生空氣污染輸送過(guò)程，在輸送作用下Ｓ０２、ＮＯｘ等濃度會(huì)顯著上升［４４］。此逡逑夕卜，大氣污染呈明顯的區(qū)域擴(kuò)張態(tài)勢(shì)，張強(qiáng)等通過(guò)衛(wèi)星遙感研究了從１９９６年逡逑－２０１０年間Ｎ0２排放變化，表明Ｎ０２的排放增加，使得整個(gè)區(qū)域的環(huán)境質(zhì)量惡逡逑３逡逑

括京津冀（北京及周邊、石家莊、天津）、珠三角（廣州、中山、佛山、廈門(mén)逡逑等）、長(zhǎng)三角（上海、南京、無(wú)錫、合肥、馬鞍山、淮北等）地區(qū)建立大氣污逡逑染時(shí)空分布的ＭＡＸ－ＤＯＡＳ觀測(cè)網(wǎng)ＭＤＮＡＣ［８２］，如圖１．３所示。逡逑ＭＡＸ－ＤＯＡＳ站點(diǎn)分布逡逑Ｖ逡逑／逡逑圖１．３安撤光機(jī)所建立的ＭＤＮＡＣ中國(guó)東部地區(qū)ＭＡＸ－ＤＯＡＳ觀測(cè)網(wǎng)逡逑７逡逑

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本文編號(hào)：2788643