【摘要】：輝光放電等離子體水處理技術(shù)是利用高壓輝光放電產(chǎn)生-OH、·H和H202等活性物質(zhì)進(jìn)行污染物處理的一種高級(jí)氧化技術(shù)。輝光放電反應(yīng)裝置簡(jiǎn)單、放電電壓低,特別是與Fenton反應(yīng)聯(lián)用,能快速有效降解水中的有機(jī)污染物。但是目前對(duì)于輝光放電等離子體的研究,絕大多數(shù)研究集中在接觸輝光放電等離子體(Contact Glow Discharge Electrolysis, CGDE)降解有機(jī)污染物方面,對(duì)隔膜輝光放電(Diaphragm Glow discharge, DGD)的研究較少；利用輝光放電產(chǎn)生的氧化性活性物質(zhì)的研究較多,對(duì)還原性活性物質(zhì)的應(yīng)用研究較少；缺乏對(duì)DGD中輝光放電產(chǎn)生過(guò)程及處理污染物能量效率的系統(tǒng)研究。 針對(duì)這一研究現(xiàn)狀,本文首先研究DGD中輝光放電的產(chǎn)生過(guò)程,記錄輝光放電產(chǎn)生過(guò)程中的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,考察初始電導(dǎo)率對(duì)特征電壓的影響；并考察不同放電條件(放電電壓、電導(dǎo)率、孔數(shù))對(duì)H202濃度產(chǎn)生的影響,并比較DGD和其它放電技術(shù)產(chǎn)生H202的能量效率。結(jié)果表明：輝光放電產(chǎn)生過(guò)程中的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象依次為普通電解、沖擊波、蒸汽鞘、環(huán)狀火花、輝光放電等；產(chǎn)生輝光放電的臨界電壓隨初始電導(dǎo)率的增大而減小,最后趨于常數(shù)；H202濃度隨放電電壓、電導(dǎo)率以及孔數(shù)的增大而增大；DGD產(chǎn)生H202的能量效率(0.19g/kWh)與脈沖弧光放電(0.18g/kWh)和介質(zhì)阻擋放電(0.14g/kWh)相當(dāng),但其能量效率低于CGDE (0.81g/kWh)和脈沖流光放電(1.56g/kWh)。 另外,本文以酸性橙為目標(biāo)污染物,利用DGD產(chǎn)生的氧化性活性物質(zhì)·OH和H202降解染料酸性橙。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：750V是酸性橙降解的優(yōu)化電壓。酸性橙脫色率隨初始電導(dǎo)率、孔徑、孔數(shù)的增大(多)而增大。750V,5.2mS/cm條件下,孔徑為1.0、2.0mm時(shí),碳棒為陽(yáng)極、DGD放電20min,酸性橙脫色率分別為20.63%和41.90%；以不銹鋼電極為陽(yáng)極時(shí),放電20min后酸性橙脫色率分別為提高到57.20%和91.12%。不銹鋼電極為陽(yáng)極時(shí),電極腐蝕導(dǎo)致陽(yáng)極表面的鐵進(jìn)入溶液中,能分解體系中累積的H202為.OH,從而有效加快酸性橙的降解過(guò)程。類(lèi)似地,以碳棒為陽(yáng)極時(shí),在DGD體系中添加鐵鹽,也能有效加快酸性橙的降解過(guò)程,且Fe2+催化效果高于Fe3+。Fe2+和Fe3+濃度為0.2mM時(shí),放電20min,酸性橙脫色率高達(dá)93.65%和81.90%。以不銹鋼電極為陽(yáng)極或添加鐵鹽都能有效提高DGD降解酸性橙的脫色率、礦化率及能量效率。 同時(shí),本文利用DGD產(chǎn)生的·H還原水中Cr(Ⅵ),考察不同放電條件下(放電電壓、初始電導(dǎo)率、孔數(shù)、孔徑、初始pH值、初始濃度、自由基清除劑)Cr(Ⅵ)的還原效率。結(jié)果表明：Cr(Ⅵ)還原效率隨電壓、初始電導(dǎo)率、孔數(shù)和孔徑的增大(多)而增大；初始pH值對(duì)Cr(Ⅵ)還原效率影響較小；Cr(Ⅵ)還原效率隨初始濃度的增大而減�。籇GD還原Cr(Ⅵ)的能量效率(0.181g/kWh)高于TiO2光催化技術(shù)(0.036g/kWh);與陽(yáng)極懸于液面之上輝光放電反應(yīng)器能量效率(0.165g/kWh),氣液混合PCD還原Cr(VⅥ)能量效率(0.200g/kWh)相當(dāng)；但其能量效率低于CGDE (2.915g/kWh);苯酚的加入能有效提高Cr(VⅥ)還原效率和能量效率,苯酚為100mg/L時(shí),放電10min,鉻的還原率由88.14%提高到99.98%,能量效率從0.181g/kWh提高到0.259g/kWh。 其次,本文利用雙腔反應(yīng)器降解酸性橙并還原Cr(VⅥ),實(shí)現(xiàn)有機(jī)污染物的降解和還原鉻的同步進(jìn)行。750V、4.3mS/cm條件下放電20min,陰、陽(yáng)極腔酸性橙脫色率分別為49.00%和28.61%；陰、陽(yáng)極腔Cr(VⅥ)的還原率分別為91.58%和70.34%。DGD雙腔反應(yīng)器中,陰極腔Cr(VⅥ)還原效率、酸性橙的脫色率均高于陽(yáng)極腔。相同條件下,二者共存時(shí),陰陽(yáng)兩腔Cr(VⅥ)的存在都有利于酸性橙的降解,而酸性橙的存在對(duì)Cr(VⅥ)的還原影響不大。酸性橙和Cr(VⅥ)共存時(shí),放電20mmin,陰極腔酸性橙的脫色率為55.06%,陽(yáng)極腔脫色率為82.03%,均高于底物僅為酸性橙時(shí)的脫色率(40.24%、25.65%)；陰陽(yáng)兩腔Cr(VⅥ)的還原率分別為91.58%、70.34%,與僅有Cr(VⅥ)時(shí)還原率接近(89.60%、72.96%)。 最后,本文在DGD體系中加入過(guò)硫酸鈉(PS),將DGD與PS聯(lián)用,利用DGD產(chǎn)生的熱量活化PS,有效提高酸性橙的降解效率。750V、5.2mS/cm、控溫條件下(30±2℃),陽(yáng)極腔添加不同濃度PS對(duì)酸性橙的脫色過(guò)程影響并不明顯；陰極腔酸性橙脫色率僅小幅提高。不控溫條件下,陰、陽(yáng)兩腔中添加PS都可以明顯加快酸性橙的降解過(guò)程。PS濃度為0、0.5、1.0、2.0和4.0g/L時(shí),放電20min,陽(yáng)極腔酸性橙脫色率分別為19.24%、29.92%、60.85%、97.20%和98.20%；陰極腔酸性橙脫色率分別為32.88%、51.93%、62.10%、96.56%和99.59%。DGD+PS降解酸性橙可能的機(jī)理是：酸性橙首先發(fā)生N=N鍵的斷裂,分解為1-氨基-2-萘酚和對(duì)氨基苯磺酸鈉；二者在DGD+PS作用下繼續(xù)發(fā)生分解,生成鄰苯二甲酸、甲苯、乙苯、鄰二甲苯、對(duì)苯醌；這些中間產(chǎn)物繼續(xù)分解生成甲酸、乙酸、草酸等,直至完全礦化生成C02和水。
【學(xué)位授予單位】：南開(kāi)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：X791
【圖文】：

液相放電（水中放電）、氣相放電（液膜表面的氣體放電）、和氣液混合放電。圖1.2為液相放電、氣相放電、氣液混合放電的典型反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖及放電現(xiàn)象。 HV [HV] IW 11 v° -B Gas flow I | 丨’ I - ^ mmm圖1.2液相放電反應(yīng)器及放電現(xiàn)象（a:水中放電；b:氣相放電；C:氣液混合放電）t46】Fig. 1.2 Discharge reactor and phenomenon in and in contact with liquid a; direct discharge inliquid; b: gas phase discharge above liquid; c: discharge in bubbles in liquid液相放電的整個(gè)過(guò)程均在溶液中進(jìn)行。針-板型反應(yīng)器是最常用的放電裝置，針電極上施加高壓時(shí)，兩極間產(chǎn)生放電現(xiàn)象目前在單針-板式電極形式的基礎(chǔ)上，已發(fā)展多針電極形式其中，針-板電極間距影響兩極間電場(chǎng)強(qiáng)度，而兩極間電場(chǎng)強(qiáng)度影響放電的劇烈程度或放電形式。電極間距越小，極間電場(chǎng)強(qiáng)度越大，放電越劇烈，越容易形成火花放電。電極間距由15 cm增大到25 cm時(shí)，放電形式己由火花放電逐漸向電暈放電轉(zhuǎn)化，且火花放電處理效率高于電暈放電另外

第二章隔膜輝光放電的產(chǎn)生過(guò)程由直流穩(wěn)壓電源和反應(yīng)器組成。反應(yīng)器如圖套式玻璃反應(yīng)器。陰極腔為內(nèi)徑30mm底部。陰、陽(yáng)極材料均為碳棒（3.8 mm),浸入液。反應(yīng)器被冷卻水夾套包裹，反應(yīng)器內(nèi)溶液溫電解質(zhì)溶液通過(guò)一定質(zhì)量固體硫酸鈉溶解于為250 mL，溶液倒入反應(yīng)器后，將電源調(diào)到電壓、電流自動(dòng)記錄，每秒采集一次。放電的掠拌。

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本文編號(hào)：2787419