【摘要】：由于填埋場能夠適應(yīng)不同的垃圾類型和數(shù)量的波動并且經(jīng)濟(jì)有效,因此成為了大多數(shù)國家生活垃圾處理的主要方式。然而,如何解決填埋場處理垃圾過程中氮的二次污染問題一直是人們關(guān)注的熱點。為了保護(hù)填埋場周邊的土壤、地下水及地表水環(huán)境,亟待解決填埋場中原位脫氮的理論和技術(shù)難題,實現(xiàn)源頭消減填埋場氮排放的目的,從而降低滲濾液的處理費用和難度。鑒于此,本文以生活垃圾填埋場和滲濾液中含量最高的變價金屬元素鐵作為研究對象,展開了以下幾個方面的研究。首先,針對總量無法準(zhǔn)確評價鐵的環(huán)境行為的問題,借鑒土壤、海底沉積物、污水處理廠活性污泥的研究方法,研究了鹽酸和草酸-草酸銨對垃圾中不同價態(tài)鐵的提取效果及影響因素,并對提取條件進(jìn)行了初步優(yōu)化。在此基礎(chǔ)上,研究了不同填埋齡垃圾中不同價態(tài)鐵的含量。其次,以生物反應(yīng)器填埋場為模型系統(tǒng),構(gòu)建了兩種不同運行模式的模擬填埋場反應(yīng)器,深入系統(tǒng)的研究了兩種運行模式下填埋場中鐵的總量釋放及氧化還原變化規(guī)律,揭示了鐵的不同價態(tài)與不同形態(tài)之間的關(guān)系。最后,通過研究氮素的去除效果和鐵的價態(tài)變化規(guī)律,初步揭示了鐵的氧化還原循環(huán)與氮素去除的潛在關(guān)系。論文獲得如下主要研究成果： (1)正交試驗結(jié)果表明,當(dāng)鹽酸濃度為1 mo1·L-1、液固比為100：1、提取時間為60min、轉(zhuǎn)速為200 rpm和提取溫度為35℃,鹽酸對垃圾中的亞鐵、三價鐵和總鐵的提取效果較好。當(dāng)液固比為100：1、提取時間為12 h、轉(zhuǎn)速為175 rpm和提取溫度為30℃, Tamm's試劑對垃圾中的亞鐵、三價鐵和總鐵的提取效果較好。在正交試驗所確定的最佳提取條件,鹽酸和Tamm's試劑二種方法對填埋齡為0-8年的垃圾中亞鐵和三價鐵均具有較好的提取效果。 (2)不同填埋齡垃圾的基本理化性質(zhì)存在較大差異,垃圾的含水率、有機(jī)質(zhì)和BDM的含量隨著填埋時間的增加而呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢。垃圾經(jīng)過8年的填埋后,垃圾中的有機(jī)質(zhì)和BDM由最初的72.40±1.28%和54.90±0.17%分別下降至15.20±2.93%和3.34±0.74%。鹽酸和Tamm's試劑提取態(tài)亞鐵和總鐵均呈現(xiàn)出隨著垃圾填埋齡的增加而逐漸增加的趨勢,除新鮮垃圾外,四個陳垃圾樣品中鹽酸提取態(tài)和Tamm's試劑提取態(tài)亞鐵含量之間卻存在著明顯的差異。 (3)不同垃圾組分中的含鐵量存在顯著性差異,灰土和磚瓦類的含鐵量最高(30000mg kg-1),廚余類、紙類垃圾次之(10000-30000 mg kg-1),紡織物、木制品和塑料最低(10000mg kg-1)。廚余類垃圾占填埋總質(zhì)量的比例較高,是模擬填埋場反應(yīng)器中鐵的主要來源,對總鐵的貢獻(xiàn)率達(dá)到了45.5%。 (4)不同運行模式的模擬填埋場反應(yīng)器滲濾液中總鐵濃度變化趨勢及累積釋放量存在巨大的差異,傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場反應(yīng)器(CL)滲濾液中總鐵的濃度呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢,而滲濾液回灌型填埋場反應(yīng)器(RL)滲濾液中總鐵的濃度則呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢。CL中總鐵的釋放率為1.00%,而RL中總鐵的釋放率則僅為0.14%。 (5)兩個模擬填埋場反應(yīng)器滲濾液中總鐵與常見的理化指標(biāo)之間并無顯著相關(guān)性。兩個模擬填埋場反應(yīng)器滲濾液中亞鐵占總鐵的百分比均隨著反應(yīng)器的運行而呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢,反應(yīng)器RL滲濾液樣品中亞鐵的比例在63.0%-92.7%內(nèi)變化(平均值為81.0%),反應(yīng)器CL滲濾液樣品中亞鐵的比例在76.0%-98.8%內(nèi)變化(平均值為90.0%)。兩個模擬填埋場反應(yīng)器滲濾液中溶解態(tài)與顆粒態(tài)鐵占總鐵的變化趨勢與平均值基本相同,滲濾液中的三價鐵與顆粒態(tài)鐵均呈顯著正相關(guān)(R2=0.748,RL；R2=0.833,CL)。 (6)陳垃圾接種并同時加入有機(jī)碳源和硝態(tài)氮的反應(yīng)體系中,加入亞鐵之后發(fā)生了鐵的氧化還原循環(huán),并同時伴隨著硝態(tài)氮的還原過程,還原產(chǎn)物為氮氣和銨態(tài)氮。未加入任何有機(jī)碳源的陳垃圾接種的反應(yīng)體系中,發(fā)生了無機(jī)自養(yǎng)型的亞鐵厭氧氧化-反硝化過程。然而,由于該體系中缺少有機(jī)碳源,因此三價鐵無法通過異化鐵還原過程再次轉(zhuǎn)化為亞鐵,未發(fā)現(xiàn)鐵的氧化還原循環(huán)過程。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：X703
【圖文】：

200850940714741.0366，8 200956744716931.1271.3圖1一2描述了2001一2009年中國生活垃圾不同處理方式所占比例變化情況。從圖中可以看出，中國生活垃圾仍然以填埋處理方式為主，其在生活垃圾無害化處理的比例呈現(xiàn)出先降低后升高的趨勢，這與其數(shù)量的變化基本一致。隨著技術(shù)和管理的規(guī)范化以及中國國民對焚燒處理技術(shù)認(rèn)識水平的逐漸提高，焚燒在城市生活垃圾中的比例逐漸增大。2001年僅占垃圾處理比例的1.3%，而2009年則達(dá)到了2001年的10倍，焚燒處理廠的數(shù)量和處理能力都有了顯著性的提高。相反，堆肥處理呈現(xiàn)出逐漸萎縮的趨勢，其在城市生活垃圾無害化處理中的比例逐年降低，至2009年僅為 1.9%。此外

添加的大部分亞鐵和三價鐵樣品都具有較好的回收效果。填埋齡為1年、2年和8年中所添加的亞鐵的回收率基本達(dá)到100%左右，分別為101.0士4.7%，97.2土9.6%和103.0士8.4%。相對而言，鹽酸對新鮮垃圾和填埋齡為4年的垃圾中添加的亞鐵提取效果相對較低，分別為95.6士1.9%和94.1士4.2%。鹽酸對垃圾中添加三價鐵的回收率要略低于亞鐵，填埋齡為1年、4年和8年中所添加的三價鐵的回收率要高于新鮮垃圾和填埋齡為2年的垃圾。一些學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)，三價鐵在酸性的條件下易被一些有機(jī)化合物(如甲酸鹽、檸檬酸、丙酮酸和富啡酸)和無機(jī)化合物(如硫化物)還原為二價鐵(Rasm、，ssen和Nielsen，1996;Skogerboe和WIIson，】981;S創(chuàng)·ellsell，1982)。在不同填埋齡的垃圾中，可能存在一種或幾種上述的化合物，因此其在酸性條件下可能會將三價鐵還原。然而，這些因素對于本試驗的提取結(jié)果影響并不大，僅為3.60%一8.10%。因此，在本試驗所確定的條件下，鹽酸溶液對垃圾中的亞鐵和三價鐵具有較好的提取效果。2.3.6不同填埋齡垃圾中鹽酸溶液可提取鐵的含量

3.3.5不同填埋齡垃圾中鹽酸可提取鐵的含量在正交試驗所確定的最佳提取條件下，調(diào)查研究了不同填埋齡中Tamm’S溶液可提取態(tài)亞鐵、三價鐵和總鐵的含量，具體結(jié)果如圖3一l所示。從圖3一1中可以看出，Tamm’S溶液提取態(tài)亞鐵和總鐵均呈現(xiàn)出隨著垃圾填埋齡的增加而逐漸增加的趨勢，不同填埋齡垃圾中亞鐵占總鐵的比例在56.24士3.48%到82.90士0.98%范圍內(nèi)變化。新鮮垃圾中，Tamm、溶液可提取態(tài)亞鐵的含量為21!O士 84mgkg一’，

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2785810