【摘要】：聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯等這類傳統(tǒng)塑料的大規(guī)模運(yùn)用,對(duì)環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染。這一亟需解決的環(huán)境問(wèn)題,可以通過(guò)尋找一種物化性能相似的可生物降解新材料來(lái)解決。聚β羥基烷酸脂(PHA)是一類綠色的可代替?zhèn)鹘y(tǒng)塑料的新材料,利用富含揮發(fā)性脂肪酸的廢水(液)為基質(zhì)富集混合微生物和生產(chǎn)PHA成為前沿研究焦點(diǎn)。本論文考察了“貯存-生長(zhǎng)”與沉淀篩選相結(jié)合的策略對(duì)富集PHA貯存微生物的影響,開展了在單一反應(yīng)器運(yùn)用按需進(jìn)料方式實(shí)現(xiàn)PHA合成的研究,同時(shí)通過(guò)數(shù)學(xué)模型模擬了PHA的貯存過(guò)程,最后以造紙廢水發(fā)酵液為原料進(jìn)行了PHA合成的實(shí)驗(yàn)研究,具有重要學(xué)術(shù)意義和實(shí)用價(jià)值。得出的主要結(jié)論如下:1.提出了一種采用“貯存-生長(zhǎng)”策略與沉淀篩選相結(jié)合的策略在序批式反應(yīng)器(SBR1)中富集PHA貯存細(xì)菌的方法,與采用“貯存-生長(zhǎng)”策略的序批式反應(yīng)器(SBR2)進(jìn)行比較,結(jié)果表明SBR1中貯存細(xì)菌富集時(shí)間僅需21d,比SBR2快了12d。富集穩(wěn)定后兩個(gè)反應(yīng)器的PHA貯存性能相似,最大PHA含量均約為70%。高通量測(cè)序表征富集過(guò)程2個(gè)反應(yīng)器貯存細(xì)菌的相對(duì)豐度,發(fā)現(xiàn)貯存細(xì)菌的相對(duì)豐度從接種污泥的9.9%增加到SBR1的69%,SBR2的70%。結(jié)果表明,基于“貯存-生長(zhǎng)”策略,沉淀篩選加速了貯存細(xì)菌的富集過(guò)程但不影響穩(wěn)定后的PHA貯存性能;2.富集所得PHA貯存細(xì)菌的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在飽食期,PHA貯存產(chǎn)率系數(shù)(Y_(PHA/S))為0.60Cmol PHA/Cmol S,PHA最大貯存含量為70%,飽食期平均貯存速率為13.45 Cmol PHA/L/h。飽食期活性生物質(zhì)(X)濃度基本不變,保持在23Cmmol/L左右。飽食末期經(jīng)過(guò)3/4體積的排泥,收獲富含PHA的活性污泥。在饑餓期初期,向反應(yīng)器中投加營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)啟動(dòng)生物質(zhì)生長(zhǎng)過(guò)程,X從約5.8Cmmol/L增加到約23Cmmol/L。PHA累積實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,PHA在活性生物質(zhì)中的最大含量為86%。3.在運(yùn)行“貯存-生長(zhǎng)”策略的基礎(chǔ)上,采用一種基于按需脈沖進(jìn)料的方法,將PHA貯存菌富集與PHA累積相耦合,開發(fā)了在一個(gè)SBR反應(yīng)器中合成PHA的新工藝。結(jié)果表明,盡管PHA最大貯存含量83%,低于累積實(shí)驗(yàn)中的86%,但可以在一個(gè)反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)貯存菌富集與PHA累積,并簡(jiǎn)化PHA的生產(chǎn)步驟。此外,PHA貯存產(chǎn)率系數(shù)(Y_(PHA/S))為0.81 Cmol PHA/Cmol S,高于累積實(shí)驗(yàn)中的0.77Cmol PHA/Cmol S;飽食期平均貯存速率為26.91Cmol PHA/L/h,高于累積實(shí)驗(yàn)中的19.1Cmol PHA/L/h,結(jié)果表明按需脈沖進(jìn)料方式呈現(xiàn)出更高的碳轉(zhuǎn)化效率及PHA貯存速率。結(jié)果表明新工藝實(shí)現(xiàn)了單一反應(yīng)器中合成PHA。4.引入基質(zhì)抑制項(xiàng)對(duì)模型進(jìn)行修正,依據(jù)修正模型對(duì)參數(shù)進(jìn)行校核。校核得到的飽食期參數(shù),Y_(PHA/S)是0.60Cmol/Cmol,基質(zhì)半飽和常數(shù)(K_S)是0.046 Cmmol/L,最大比基質(zhì)吸收速率(q_(S,max))是1.02CmolS/CmolX/h,PHA抑制項(xiàng)指數(shù)常數(shù)(α)是4.68(C mol/Cmol)~(1/3)/h,維持系數(shù)m_S是1.2*10~(-5) mol/Cmol/h,基質(zhì)抑制項(xiàng)中系數(shù)A_0是0.31,k_A是1.55*10~(-4);饑餓期參數(shù),基于PHA的生長(zhǎng)產(chǎn)率系數(shù)(Y_(X/PHA))是0.95 CmolX/CmolPHA,PHA降解速率常數(shù)(k)是0.2219(Cmol/Cmol)~(1/3)/h,氨氮基于生物質(zhì)的產(chǎn)率(Y_(N/X))是0.1428 Nmol/Cmol/h,饑餓期維持系數(shù)m_(ATP)是0.0029mol/Cmol/h。利用校核后的參數(shù)模擬4種不同基質(zhì)濃度(91,136.5,273及364Cmmol/L)下的PHA合成時(shí),結(jié)果表明采用低的基質(zhì)濃度可獲得更高的PHA貯存效率。模擬等體積(不同反應(yīng)器初始濃度)脈沖進(jìn)料與不同體積(等反應(yīng)器初始濃度)脈沖進(jìn)料工況下PHA合成情況,結(jié)果表明更多的脈沖次數(shù)有更高的PHA平均貯存效率。5.造紙廢水取自重慶某大型造紙廠,水質(zhì)水樣分析結(jié)果為COD濃度5700±1200mg/L,COD:NH_4~+-N為572~901:1,結(jié)果表明造紙廢水中缺乏營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)。堿法預(yù)處理后的造紙廢水厭氧發(fā)酵產(chǎn)酸結(jié)果表明,第8d可以獲得穩(wěn)定的發(fā)酵出水,出水VFA/SCOD為0.81,出水以乙酸、丙酸為主,并含有少量的丁酸,出水VFA中的含量乙酸、丙酸及丁酸的占比分別為59.1%,38.3%及2.6%;6.以“貯存-生長(zhǎng)”策略為基礎(chǔ),運(yùn)行以造紙廢水厭氧發(fā)酵液為基質(zhì)生產(chǎn)PHA的反應(yīng)器,發(fā)現(xiàn)飽食期的Y_(PHA/S)為0.56±0.19Cmol/Cmol,飽食末期的PHA最大貯存含量為59.1%±1.6%,平均貯存速率為15.30 Cmol PHA/L/h。經(jīng)過(guò)1/2體積的排泥,收獲富含PHA的活性污泥。饑餓初期投加營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),生物質(zhì)在饑餓期進(jìn)行生長(zhǎng),X從18 Cmmol/L增加到34 Cmmol/L。收獲生物質(zhì)的PHA累積實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Y_(PHA/S)為0.66±0.09Cmol/Cmol,最大PHA含量72.3±0.8%,平均貯存速率為15.40Cmol PHA/L/h。
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X70
【圖文】：

1 緒 論其中研究最廣泛的包括產(chǎn)堿桿菌屬（Ralstoniaeutropha）、omas）、甲基營(yíng)養(yǎng)菌（Methyotrophs）、紅螺菌屬（Rhodos出了 PHA 產(chǎn)品在微生物胞內(nèi)存現(xiàn)的狀態(tài)。

（Pseudonomas）、甲基營(yíng)養(yǎng)菌（Methyotrophs）、紅螺菌屬（Rhodospirilum）。下圖 1.2 給出了 PHA 產(chǎn)品在微生物胞內(nèi)存現(xiàn)的狀態(tài)。圖 1.2 微生物胞內(nèi)顆粒狀 PHA 圖Fig 1.2 PHAproduct in cell (Prieto et al. 2016)圖 1.3 中，以 R. eutropha H16 為 PHA 貯存細(xì)菌，用 Nile 紅染色后在熒光顯微鏡（FM）下觀察了 PHA 隨時(shí)間的貯存過(guò)程(Wahl et al. 2012)。明顯的，當(dāng)投加外部基質(zhì)后，圖片觀察的亮色逐漸變多，表明了PHA隨著時(shí)間推移發(fā)生了明顯的PHA貯存。

圖 1.5 PAOs 與 GAOs 在厭氧條件下的 PHA 生產(chǎn)代謝Fig 1.5 PHAproduction of PAOs and GAOs microorganisms during anaerobic phase此外，相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道中，Kasemsap and Wantawin 調(diào)查了 PAOs 低聚磷（PP）濃度對(duì) PHA 貯存的影響，pH=8 及 PP 濃度 8%時(shí)有最大 PHA 貯存量（51%）(Kasemsap and Wantawin 2007)。Dai 等考察了厭氧、好氧條件下 GAOs 的 PH A 合成能力(Dai et al. 2007)。Bengtsson 利用 GAOs 合成 PHA，最大細(xì)胞干重可達(dá)60%(Bengtsson 2009)。Pijuan 等利用實(shí)驗(yàn)室富集的 EBPR 污泥考察了乙酸、丙酸、丁酸及葡萄糖基質(zhì)下的 PHA 合成情況(Pijuan et al. 2009)。Rodgers and Wu 考察了EBPR系統(tǒng)活性污泥在厭氧、好氧及厭氧-好氧3種條件下超量投加乙酸基質(zhì)的PHA合成情況(Rodgers and Wu 2010)。Chang 等比較了厭氧及好氧 EBPR 污泥的 PH A合成效果，結(jié)果表明 5d 泥齡的好氧污泥比厭氧污泥 PHA 貯存效果要好，但是 15d泥齡的厭氧污泥貯存效果要好于好氧污泥(Chang et al. 2011)。利用 EBPR 污泥來(lái)生產(chǎn) PHA，結(jié)果表明這類貯存菌貯存的 PHA 量少于以單純 ADF 工藝培養(yǎng)的微生物所產(chǎn)生的 PHA 量。此外，運(yùn)行 EBPR 系統(tǒng)的反應(yīng)器通常設(shè)置大于 7d 的 SRT，不

【參考文獻(xiàn)】

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1 曾善文;王澤宇;高敬;劉東;張代鈞;盧培利;;基于OUR-HPR測(cè)量在線估計(jì)活性污泥合成PHA量[J];環(huán)境科學(xué);2015年05期

2 陳志強(qiáng);鄧毅;黃龍;溫沁雪;郭子瑞;;進(jìn)水底物濃度對(duì)蔗糖廢水產(chǎn)酸合成PHA影響研究[J];環(huán)境科學(xué);2013年06期

本文編號(hào)：2782899