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氯代有機化合物及造紙黑液超聲降解

發(fā)布時間:2020-07-27 12:18
【摘要】:人為或自然因素造成飲用水中含有各種有害有機物,這己成為國內(nèi)外關(guān)注的焦點。很多有機物在水中并無異味,但僅含億分之幾就會危害健康而不宜長期飲用。水域污染已成為浪費資源,破壞生態(tài)環(huán)境而急需解決的重大環(huán)保問題。超聲作為一種高頻振動的機械波能源,可在微觀層次上與物質(zhì)發(fā)生相互作用。特別是高強度超聲在液體中引起的空化運動及氣泡劇烈崩潰時產(chǎn)生的局部高溫、高壓、發(fā)光、放電、沖擊波、高速射流等極端物理條件,能使在一般條件下難以實現(xiàn)的化學反應得以實現(xiàn)。這種局部效應可看作一個“微反應器”,在這個反應器中空化氣泡崩潰過程為化學反應創(chuàng)造了一個如此新奇的環(huán)境。目前聲化學已成為污水處理中有機物降解的先進物理氧化工藝的一個嶄新的研究分支。 本文在國內(nèi)外大量文獻調(diào)研和綜合分析的基礎上,采用自制的聲化學反應器對水中常見的不同物理化學性質(zhì)的優(yōu)先污染物如三氯乙烯、氯苯、五氯酚以及它們的混合物進行了小樣品模擬降解研究。對實際造紙黑液也進行了超聲處理研究。取得如下創(chuàng)新性結(jié)果: 一、自行設計研制成分別工作于兩種超聲頻率(500 kHz和800 kHz)的兩個聲化學反應器。用寬帶微型水聽器對兩個反應器在不同電功率(0~100 W)激勵下,水中聲場進行了較為系統(tǒng)的波形測量與頻譜分析。證明這兩反應器內(nèi)均可產(chǎn)生由線性(小振幅)到非線性(有限振幅波一混沌一空化)的聲場條件。為本文的實驗參數(shù)選擇提供了依據(jù)。 二、超聲降解實驗研究取得的主要結(jié)果: l、三氯乙烯的降解不受氧化劑和自由基清除劑的影響,表明TCE降解主要以泡內(nèi)熱解為主。溶液pH值影響TCE降解,pH越高聲解效果越好。反應都滿足準一階動力學反應模式。 2、氯苯的降解不受pH、離子濃度及自由基清除劑的影響,表明CB降解以泡內(nèi)熱解為主。初始濃度影響著降解效果,初始濃度越大,降解時間越長。聲解反應都服從準一階動力學反應模式。
【學位授予單位】:中國科學院研究生院(武漢物理與數(shù)學研究所)
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2003
【分類號】:X793
【圖文】:

氣泡,變化關(guān)系,周期,聲場


至有人把超聲空化看作是聲化學的原動力。聲空化的基本物理問題是研究液體在聲場作用下,氣泡的形成生長、收縮、閉合、崩塌及反跳等過程。關(guān)于氣泡在聲場作聲學理論已有明確表述,這就是著名的 Rayleigh-Plesset 氣RRRRRRRRPPtPPavgρμρσωργ&&&&24[sin()]12303002+ ++ ++=0 (2- 為氣泡半徑,R0為氣泡初始半徑,P0為靜壓,Pv為氣泡內(nèi)02Rσ+, ρ、μ、σ和ω分別為液體密度、粘滯系數(shù)、表面張。照(2-1)式,通過數(shù)值計算可具體得到氣泡半徑與時間的關(guān)系示。

實驗裝置圖


氯代有機化合物及造紙黑液超聲降解條件下高頻超聲空化泡內(nèi)產(chǎn)生羥基自由基及逃逸到氣—液界面的自由基的數(shù)量遠高于低頻超聲。這有利于溶液中更多的污染物發(fā)生氧化反應,結(jié)果造成對污染物的降解率遠高于低頻。另有國內(nèi)外文獻報道,混響場的聲化學反應產(chǎn)率優(yōu)于行波場[7]。根據(jù)這些調(diào)研結(jié)果,結(jié)合我們的實驗情況,設計研制了供模擬物系進行降解的高頻實驗系統(tǒng),如圖 3-1 所示。

對數(shù),反應速率常數(shù),過氧化氫,常數(shù)


常數(shù)與 pH 及過氧化氫之間的關(guān)系如圖 4-1-5 和 4-1-6 所示。4 6 8 10 12 140.0400.0450.0500.0550.0600.0650.0700.075K1(/min)pHr2=0.97圖 4-1-5 反應速率常數(shù)與 pH 值的關(guān)系

【參考文獻】

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本文編號:2771836

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