【摘要】：深入理解放射性核素的遷移行為對于放射性污染治理以及放射性廢物的安全處置具有重要意義。近年來的場地研究發(fā)現(xiàn),無處不在的環(huán)境膠體對放射性核素遷移的貢獻(xiàn)是重要的。然而,膠體存在下放射性核素的運(yùn)移/遷移問題本身尚未得到深入研究。由不同類型膠體所形成的復(fù)合膠體存在下,放射性核素的運(yùn)移研究幾乎還是一片空白�；谝陨媳尘�,本論文工作以水合氧化鋁膠體和胡敏酸作為兩種模型膠體,對比研究它們各自存在條件下以及共存條件下對U(VI)在兩種飽和多孔介質(zhì)(石英砂和北山花崗巖顆粒)中的運(yùn)移行為;重點(diǎn)考察了流速、pH、離子強(qiáng)度、初始U(VI)濃度和胡敏酸濃度等因素對運(yùn)移的影響;基于一維對流-彌散方程擬合了運(yùn)移實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);對單一和復(fù)合膠體存在條件下U(VI)的運(yùn)移機(jī)理進(jìn)行探討。本工作主要包含以下幾方面內(nèi)容:(1)制備并表征了水合氧化鋁(三水鋁石)膠體,并通過柱實(shí)驗(yàn)研究了U(VI)和水合氧化鋁膠體在飽和石英砂柱中的單獨(dú)運(yùn)移及共運(yùn)移行為。結(jié)果表明,U(VI)在飽和石英砂柱中滯留明顯,且滯留隨U(VI)濃度的降低顯著增強(qiáng);在高濃度U(VI)條件下,U(VI)的滯留隨pH增大而增強(qiáng);離子強(qiáng)度和流速對U(VI)的運(yùn)移影響不顯著。水合氧化鋁膠體在飽和石英砂柱中的滯留顯著,且滯留隨pH和離子強(qiáng)度增大而增強(qiáng),流速的影響同樣不顯著。水合氧化鋁膠體能顯著促進(jìn)低濃度U(VI)的運(yùn)移,但是會抑制高濃度U(VI)的運(yùn)移,且對高濃度U(VI)運(yùn)移的抑制作用隨pH和離子強(qiáng)度增大而顯著增強(qiáng)。(2)研究了胡敏酸對U(VI)在飽和石英砂柱中運(yùn)移的影響。結(jié)果表明,胡敏酸在飽和石英砂柱中的滯留微弱,胡敏酸能顯著促進(jìn)U(VI)的運(yùn)移,且促進(jìn)作用隨pH和離子強(qiáng)度增大略有增強(qiáng)。(3)研究了水合氧化鋁膠體和胡敏酸同時存在條件下,復(fù)合膠體在飽和石英砂柱中的運(yùn)移行為,以及復(fù)合膠體對U(VI)運(yùn)移的影響。無論U(VI)存在與否,在水合氧化鋁膠體和胡敏酸膠體共存條件下,它們始終一起以復(fù)合膠體形式共同運(yùn)移的;低濃度的胡敏酸無法改變水合氧化鋁膠體對高濃度U(VI)運(yùn)移的抑制作用,但是當(dāng)胡敏酸較高時,它會顯著促進(jìn)水合氧化鋁膠體以及U(VI)的運(yùn)移。(4)研究了水合氧化鋁膠體、胡敏酸和U(VI)在北山花崗巖顆粒柱中的單獨(dú)及共運(yùn)移行為。兩種膠體與U(VI)在北山花崗巖顆粒柱中的運(yùn)移及共運(yùn)移行為與其在飽和石英砂柱中的運(yùn)移行為相似,只是花崗巖顆粒柱對U(VI)以及膠體的滯留作用更為顯著,表明花崗巖比石英砂與U(VI)和水合氧化鋁的相互作用更強(qiáng),飽和多孔介質(zhì)本身的性質(zhì)對膠體存在下U(VI)的遷移也有重要影響。(5)分析了膠體在運(yùn)移過程中的粒徑與Zeta電位的變化。流出液中膠體平均粒徑隨孔體積的增大逐漸減小至儲備液中膠體平均粒徑大小水平;Zeta電位的絕對值則隨孔體積的增大而逐漸增大至儲備液中膠體Zeta電位的絕對值水平,表明膠體的尺寸排阻效應(yīng)在膠體運(yùn)移過程中有重要影響。(6)使用STANMOD和HYDRUS-1D軟件分別通過雙位點(diǎn)化學(xué)非平衡模型及雙動力位點(diǎn)模型對U(VI)以及膠體的運(yùn)移數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合。結(jié)果顯示,模型可以很好地描述U(VI)和膠體在飽和多孔介質(zhì)中的運(yùn)移數(shù)據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X771;O648.1
【圖文】：

州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 水合氧化鋁膠體和胡敏酸對 U(VI)在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移的影響被認(rèn)為是目前最現(xiàn)實(shí)可行的處置方案，也是包括我國在內(nèi)的許多國家將考慮的處置方案。高放廢物深地質(zhì)處置是將高放廢物埋藏在深約 500～1000m 的條件穩(wěn)定的地下工程中，將其永久地與生物圈進(jìn)行隔離，以減少或避免其對及人類產(chǎn)生影響。埋葬高放廢物的“墳?zāi)埂北环Q之為“高放廢物處置庫”。廢物處置庫采用多重屏障的的設(shè)計思路。多重屏障主要包括由廢物儲藏罐回填材料組成的工程屏障，以及由周圍巖體構(gòu)成的天然屏障[7]�？紤]到高放的特性，處置庫的選址、設(shè)計、建造、性能評價、安全評價等各個環(huán)節(jié)的要極為苛刻，處置庫的安全期限要至少達(dá)到 1 104年。目前世界上尚無任何工程能達(dá)到如此高的要求。當(dāng)放射性核素突破處置庫工程屏障，它們將隨地遷移，對于以花崗巖為處置庫圍巖的處置庫，往往存在大量裂隙，這些裂隙射性核素的遷移提供了通道，放射性核素很可能隨地下水的流動通過裂隙從庫近場向處置庫遠(yuǎn)場環(huán)境遷移。因此，研究放射性核素在地下環(huán)境尤其是多質(zhì)中的遷移行為，對高放廢物處置庫的安全評價都具有重要意義。

州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 水合氧化鋁膠體和胡敏酸對 U(VI)在飽和多孔介質(zhì)中運(yùn)移的影理化學(xué)因素密切相關(guān)[9]。研究者當(dāng)初普遍認(rèn)為，放射性核素在地下環(huán)境中僅以溶質(zhì)的形式進(jìn)行遷移固相（巖石，土壤等）因?yàn)榘l(fā)生強(qiáng)烈的吸附作用而被強(qiáng)烈阻滯[10]。但隨的不斷深入，人們發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)室模擬研究結(jié)果與現(xiàn)場研究實(shí)際結(jié)果出現(xiàn)了偏差，放射性核素在地下環(huán)境中隨地下水的遷移能力遠(yuǎn)超過實(shí)驗(yàn)室模擬預(yù)果。人們開始注意到，地下水環(huán)境中還存在除了液相和氣相的可移動第三膠體相。在現(xiàn)場研究中有人發(fā)現(xiàn)，部分放射性核素在地下環(huán)境中會以膠體發(fā)生長距離的遷移�？茖W(xué)家們開始意識到地下環(huán)境中的天然膠體可能在放射素遷移的過程中起至關(guān)重要的作用。目前，許多現(xiàn)場及實(shí)驗(yàn)室研究已經(jīng)證實(shí)性核素會通過水解形成放射性真膠體或者與地下環(huán)境中膠體結(jié)合形成放射膠體，以膠體形態(tài)在地下環(huán)境中存在并遷移[10-12]。因此，環(huán)境膠體與放素的相互作用以及對放射核素遷移的影響成為高放廢物處置庫安全評價研究課題，引起了廣泛關(guān)注。

圖 1-3 膠體促進(jìn)放射性核素在處置庫環(huán)境遷移的條件[11]。體遷移的因素核素與膠體結(jié)合之后，在地下環(huán)境中的命運(yùn)主要由膠體在多孔決定。膠體在多孔介質(zhì)中的行為主要包括溶解、聚沉（團(tuán)聚、沉截留、重力沉降、擴(kuò)散、吸附等過程[20]。這些過程受很多因素身的性質(zhì)、多孔介質(zhì)的性質(zhì)以及流動相的性質(zhì)等。膠體自身性質(zhì)的影響膠體粒徑對膠體在多孔介質(zhì)中遷移有顯著影響。根據(jù) DLVO 理，如果膠體粒徑大于孔隙尺寸，阻塞效應(yīng)和重力沉降過程會主中遷移，反之阻塞效應(yīng)和重力沉降過程則可忽略，由擴(kuò)散運(yùn)動如，O’Carroll 等[21]研究了不同粒徑的多壁碳納米管納米顆粒發(fā)現(xiàn)較小粒徑的膠體在砂柱中的沉積量比較大顆粒的膠體更多論，膠體粒徑越小，膠體的布朗運(yùn)動越強(qiáng)，膠體與多孔介質(zhì)表

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本文編號：2766267