【摘要】：了解低對(duì)流層高層空氣(海拔約1000～4000米高度)的污染特征及其物理化學(xué)變化過(guò)程對(duì)于認(rèn)識(shí)人類活動(dòng)對(duì)區(qū)域甚至全球尺度大氣環(huán)境的影響具有重要意義。本研究通過(guò)在我國(guó)西北瓦里關(guān)山、華北泰山以及華南衡山開(kāi)展高山觀測(cè),在東北吉林、西北甘肅、華東山東、江蘇等地開(kāi)展飛機(jī)航測(cè),對(duì)主要的大氣污染物進(jìn)行了測(cè)量,并利用多種統(tǒng)計(jì)方法和分析手段如大氣光化學(xué)箱模型、氣流軌跡分析和聚類分析等對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,研究了我國(guó)典型地區(qū)低對(duì)流層高層空氣的污染狀況、時(shí)空變化特征及其相關(guān)的大氣化學(xué)過(guò)程與長(zhǎng)距離輸送特征。 基于觀測(cè)實(shí)驗(yàn)所獲得的第一手?jǐn)?shù)據(jù),本研究系統(tǒng)掌握了我國(guó)上述典型地區(qū)低對(duì)流層高層大氣的污染水平與時(shí)空變化特征。作為我國(guó)的大氣本底,瓦里關(guān)的大氣污染物濃度普遍較低,但在某種條件下也可受到人為污染長(zhǎng)距離輸送的影響。主要污染物均呈現(xiàn)春季濃度高、夏季濃度低的季節(jié)變化特征和白天濃度低、夜間濃度高的日變化趨勢(shì)。與之相比,泰山和衡山的大氣污染物濃度則顯著較高,明顯受到了人為污染的影響。尤其是泰山,其主要一次污染物濃度高達(dá)瓦里關(guān)和部分歐美高山站點(diǎn)的幾倍到幾十倍,表明華北地區(qū)低對(duì)流層高層的空氣污染已十分嚴(yán)重。受日間邊界層發(fā)展以及山谷風(fēng)的影響,泰山和衡山的主要污染物均呈現(xiàn)出下午濃度高、夜間濃度低的日變化特征。 研究還發(fā)現(xiàn)我國(guó)東北吉林地區(qū)夏季的高空云水已明顯酸化,樣品的平均pH值約為4.93。硫酸根和硝酸根為主要的致酸離子,二者的當(dāng)量比約為2.1。對(duì)比同步采集的高空云水和地面降水樣品發(fā)現(xiàn),云下沖刷過(guò)程可對(duì)該地區(qū)的降水酸度起到一定的中和作用。此外,通過(guò)對(duì)比本研究與PEM-WestB和TRACE-P飛機(jī)航測(cè)實(shí)驗(yàn)關(guān)于幾種關(guān)鍵鹵代烴的觀測(cè)資料發(fā)現(xiàn),1994-2007年間中國(guó)-西北太平洋地區(qū)自由對(duì)流層大氣中CH3CCl3、CCl4和C2Cl4的濃度均呈現(xiàn)持續(xù)下降的趨勢(shì),說(shuō)明我國(guó)加入《蒙特利爾公約》后所采取的控制措施已取得較好效果。 通過(guò)后向氣流軌跡聚類分析,本研究查明了瓦里關(guān)夏季大氣來(lái)源的氣候態(tài)長(zhǎng)距離輸送規(guī)律,并分析了其年際變化。發(fā)現(xiàn)瓦里關(guān)夏季來(lái)自東部的氣流較多,氣團(tuán)在抵達(dá)前于低空經(jīng)過(guò)了我國(guó)中、東部等人口密集、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū)；進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)這些氣團(tuán)具有較高的臭氧生成效率(7.7～11.3 ppbv/ppbv),因此我國(guó)東部地區(qū)人類活動(dòng)排放的污染物向西長(zhǎng)距離輸送對(duì)瓦里關(guān)乃至整個(gè)青藏高原的大氣臭氧(及其它微量成分)具有重要貢獻(xiàn)。應(yīng)用MCM光化學(xué)箱模式模擬了瓦里關(guān)的現(xiàn)場(chǎng)大氣光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程,發(fā)現(xiàn)春、夏季的大氣光化學(xué)反應(yīng)均可導(dǎo)致03凈生成,日間O3的平均生成速率分別約為0.30 ppbv/h和0.26 ppbv/h。HO2與NO反應(yīng)是導(dǎo)致03化學(xué)生成的主要反應(yīng),而03的化學(xué)消耗則主要來(lái)自03的光解反應(yīng),其次為O3與自由基OH和HO2的反應(yīng)。 通過(guò)對(duì)大氣總氮氧化物(NOy)及其主要組成物種(包括NO、N02、HN03、aerosol NO3和PAN)進(jìn)行測(cè)量,本研究查明了瓦里關(guān)、泰山和衡山大氣中反應(yīng)性氮氧化物的組成特征。上述我國(guó)典型地區(qū)的大氣反應(yīng)性氮氧化物均主要以硝酸(鹽)的形式存在,表明在我國(guó)特定的大氣環(huán)境中氮氧化物的化學(xué)轉(zhuǎn)化以參與無(wú)機(jī)反應(yīng)生成硝酸(鹽)為主。研究也發(fā)現(xiàn)上述地區(qū)的氮氧化物組成特征各不相同,反映了我國(guó)不同地區(qū)具有各自獨(dú)特的大氣化學(xué)過(guò)程。研究同時(shí)認(rèn)識(shí)了泰山和衡山典型季節(jié)大氣氣溶膠NO3-的粒徑分布特征：泰山春、夏季氣溶膠NO3-均呈粗、細(xì)雙模態(tài)分布,且粗、細(xì)粒子中的濃度基本相當(dāng),而衡山春季氣溶膠NO3-主要分布于粗模態(tài)中。 利用后向氣流軌跡聚類分析,本研究還查明了泰山和衡山典型季節(jié)的大氣長(zhǎng)距離輸送特征。春季泰山地區(qū)主要受到來(lái)自華北平原西部和北部地區(qū)污染物區(qū)域輸送的影響；而夏季則主要受來(lái)自華北平原西南部以及魯東膠東半島地區(qū)污染物區(qū)域輸送的影響。華東(包括華北平原和長(zhǎng)三角)、珠三角以及衡山北部地區(qū)污染物的跨界傳輸是春季影響衡山地區(qū)大氣污染的重要來(lái)源。此外,夏季華北地區(qū)污染物的跨界傳輸是導(dǎo)致在東北地區(qū)自由對(duì)流層內(nèi)觀測(cè)到嚴(yán)重污染個(gè)例的主要原因。 本研究獲得了我國(guó)東北、西北、華東和華北地區(qū)典型季節(jié)對(duì)流層低層二氧化硫(802)和顆粒物光散射系數(shù)(Bsp)的垂直分布廓線,也獲得了東北地區(qū)對(duì)流層低層內(nèi)多種非甲烷烴和鹵代烴的垂直分布廓線。大部分組分均呈現(xiàn)地面濃度最高,隨高度升高濃度逐漸降低的垂直分布特征。這些廓線將有助于對(duì)化學(xué)傳輸模式以及對(duì)大氣成分衛(wèi)星遙感產(chǎn)品的驗(yàn)證等。通過(guò)對(duì)比飛機(jī)航測(cè)結(jié)果與OMI邊界層SO2反演產(chǎn)品,本研究初步評(píng)估了OMI衛(wèi)星在我國(guó)開(kāi)展8O2空間遙感的表現(xiàn),發(fā)現(xiàn)OMI二級(jí)產(chǎn)品可以較好地區(qū)分不同地區(qū)的8O2污染狀況,但在污染極為嚴(yán)重的山東濟(jì)南地區(qū),OMI反演產(chǎn)品明顯低估了實(shí)際的SO2濃度。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：X51
【圖文】：

以研究人類活動(dòng)對(duì)區(qū)域和全球背景大氣的擾動(dòng)并為各國(guó)政府決策提供科學(xué)支持。GAW的地面觀測(cè)網(wǎng)設(shè)有28個(gè)全球性的大氣本底站，其中有n個(gè)為高山站點(diǎn)(見(jiàn)圖1一1;包括本研究中的瓦里關(guān)本底站，也是我國(guó)目前唯一的全球性大氣本底站)，主要對(duì)大氣中的關(guān)鍵微量氣體、氣溶膠、溫室氣體以及氣象參數(shù)等進(jìn)行長(zhǎng)期連續(xù)測(cè)量，以建立上述參數(shù)在全球本底大氣中的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)。除上述例行監(jiān)測(cè)以外，許多研究者還在部分高山站開(kāi)展了一些具有針對(duì)性的大氣化學(xué)強(qiáng)化觀測(cè)研究，如 MaunaLoa的大氣光化學(xué)實(shí)驗(yàn)MLoPEx(分為1958和1991/1992兩期)[’5;’“]、Iz如a的對(duì)流層大氣氧化性實(shí)驗(yàn)ocTA(1993)t’7]、Jungfraujoch的對(duì)流層大氣實(shí)驗(yàn)F邢 ETEx(1996/1998)[’“]以及Mt.cimone的沙塵與對(duì)流層大氣化學(xué)實(shí)驗(yàn)M創(chuàng)燈ROC(2000)[‘”]等等。圖1一 1WMOGAW全球大氣本底站(其中紅色圓點(diǎn)為高山站點(diǎn)1984年，美國(guó)國(guó)家科學(xué)院(NAS)發(fā)起了全球?qū)α鲗哟髿饣瘜W(xué)研究項(xiàng)目GTCP(Global伽 pospherieehemist巧pro盯am)，以研究全球大氣的生物源、化學(xué)成分的全球分布和長(zhǎng)距離輸送以及對(duì)流層大氣中污染物的化學(xué)轉(zhuǎn)化、再分布及其清除等。作為主要的參與機(jī)構(gòu)之一，美國(guó)太空總署(NASA)推出了全球?qū)α鲗佑^測(cè)實(shí)驗(yàn)計(jì)劃(GTE)

山東大學(xué)博士學(xué)位論文0:、CO、502、NOx以及vOCs等主要空氣污染物的空間分布進(jìn)行了測(cè)量[85外，wangGehui等還報(bào)道了在我國(guó)部分沿海和內(nèi)陸地區(qū)針對(duì)有機(jī)氣溶膠進(jìn)航測(cè)的研究結(jié)果[86]。這些研究對(duì)于認(rèn)識(shí)我國(guó)大氣酸沉降和光化學(xué)污染形、氣溶膠理化特性以及污染物三維空間分布等提供了寶貴的信息。

江蘇)的飛機(jī)航測(cè)。這些實(shí)驗(yàn)在我國(guó)上述幾個(gè)地形條件、氣候特征以及污染物排放強(qiáng)度各不相同的典型地區(qū)開(kāi)展，有助于全面認(rèn)識(shí)我國(guó)各個(gè)地區(qū)高層空氣的污染狀況及其大氣化學(xué)與輸送特征。圖2一1所示為各野外實(shí)驗(yàn)的觀測(cè)站點(diǎn)和地區(qū)分布，各實(shí)驗(yàn)所涉及的主要觀測(cè)參數(shù)列于表2一1。 2.1.1瓦里關(guān)大氣本底站觀測(cè)瓦里關(guān)位于青海省境內(nèi)，地處青藏高原東北部邊緣，為一東北一西南走向的孤立山體。瓦里關(guān)中國(guó)大氣本底基準(zhǔn)觀象臺(tái)座落于該山山頂，地處東經(jīng)100.900，北緯36.280，海拔3816米。該站建立于1994年，是世界氣象組織(WMO)全球大氣觀測(cè)計(jì)劃 (GlobalAtmosphericwatch)28個(gè)全球大氣本底站之一，是我國(guó)唯一的全球性大氣本底觀測(cè)站

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2753412