【摘要】：了解低對流層高層空氣(海拔約1000～4000米高度)的污染特征及其物理化學變化過程對于認識人類活動對區(qū)域甚至全球尺度大氣環(huán)境的影響具有重要意義。本研究通過在我國西北瓦里關山、華北泰山以及華南衡山開展高山觀測,在東北吉林、西北甘肅、華東山東、江蘇等地開展飛機航測,對主要的大氣污染物進行了測量,并利用多種統計方法和分析手段如大氣光化學箱模型、氣流軌跡分析和聚類分析等對實驗數據進行分析,研究了我國典型地區(qū)低對流層高層空氣的污染狀況、時空變化特征及其相關的大氣化學過程與長距離輸送特征。 基于觀測實驗所獲得的第一手數據,本研究系統掌握了我國上述典型地區(qū)低對流層高層大氣的污染水平與時空變化特征。作為我國的大氣本底,瓦里關的大氣污染物濃度普遍較低,但在某種條件下也可受到人為污染長距離輸送的影響。主要污染物均呈現春季濃度高、夏季濃度低的季節(jié)變化特征和白天濃度低、夜間濃度高的日變化趨勢。與之相比,泰山和衡山的大氣污染物濃度則顯著較高,明顯受到了人為污染的影響。尤其是泰山,其主要一次污染物濃度高達瓦里關和部分歐美高山站點的幾倍到幾十倍,表明華北地區(qū)低對流層高層的空氣污染已十分嚴重。受日間邊界層發(fā)展以及山谷風的影響,泰山和衡山的主要污染物均呈現出下午濃度高、夜間濃度低的日變化特征。 研究還發(fā)現我國東北吉林地區(qū)夏季的高空云水已明顯酸化,樣品的平均pH值約為4.93。硫酸根和硝酸根為主要的致酸離子,二者的當量比約為2.1。對比同步采集的高空云水和地面降水樣品發(fā)現,云下沖刷過程可對該地區(qū)的降水酸度起到一定的中和作用。此外,通過對比本研究與PEM-WestB和TRACE-P飛機航測實驗關于幾種關鍵鹵代烴的觀測資料發(fā)現,1994-2007年間中國-西北太平洋地區(qū)自由對流層大氣中CH3CCl3、CCl4和C2Cl4的濃度均呈現持續(xù)下降的趨勢,說明我國加入《蒙特利爾公約》后所采取的控制措施已取得較好效果。 通過后向氣流軌跡聚類分析,本研究查明了瓦里關夏季大氣來源的氣候態(tài)長距離輸送規(guī)律,并分析了其年際變化。發(fā)現瓦里關夏季來自東部的氣流較多,氣團在抵達前于低空經過了我國中、東部等人口密集、經濟發(fā)達的地區(qū)；進一步研究發(fā)現這些氣團具有較高的臭氧生成效率(7.7～11.3 ppbv/ppbv),因此我國東部地區(qū)人類活動排放的污染物向西長距離輸送對瓦里關乃至整個青藏高原的大氣臭氧(及其它微量成分)具有重要貢獻。應用MCM光化學箱模式模擬了瓦里關的現場大氣光化學反應過程,發(fā)現春、夏季的大氣光化學反應均可導致03凈生成,日間O3的平均生成速率分別約為0.30 ppbv/h和0.26 ppbv/h。HO2與NO反應是導致03化學生成的主要反應,而03的化學消耗則主要來自03的光解反應,其次為O3與自由基OH和HO2的反應。 通過對大氣總氮氧化物(NOy)及其主要組成物種(包括NO、N02、HN03、aerosol NO3和PAN)進行測量,本研究查明了瓦里關、泰山和衡山大氣中反應性氮氧化物的組成特征。上述我國典型地區(qū)的大氣反應性氮氧化物均主要以硝酸(鹽)的形式存在,表明在我國特定的大氣環(huán)境中氮氧化物的化學轉化以參與無機反應生成硝酸(鹽)為主。研究也發(fā)現上述地區(qū)的氮氧化物組成特征各不相同,反映了我國不同地區(qū)具有各自獨特的大氣化學過程。研究同時認識了泰山和衡山典型季節(jié)大氣氣溶膠NO3-的粒徑分布特征：泰山春、夏季氣溶膠NO3-均呈粗、細雙模態(tài)分布,且粗、細粒子中的濃度基本相當,而衡山春季氣溶膠NO3-主要分布于粗模態(tài)中。 利用后向氣流軌跡聚類分析,本研究還查明了泰山和衡山典型季節(jié)的大氣長距離輸送特征。春季泰山地區(qū)主要受到來自華北平原西部和北部地區(qū)污染物區(qū)域輸送的影響；而夏季則主要受來自華北平原西南部以及魯東膠東半島地區(qū)污染物區(qū)域輸送的影響。華東(包括華北平原和長三角)、珠三角以及衡山北部地區(qū)污染物的跨界傳輸是春季影響衡山地區(qū)大氣污染的重要來源。此外,夏季華北地區(qū)污染物的跨界傳輸是導致在東北地區(qū)自由對流層內觀測到嚴重污染個例的主要原因。 本研究獲得了我國東北、西北、華東和華北地區(qū)典型季節(jié)對流層低層二氧化硫(802)和顆粒物光散射系數(Bsp)的垂直分布廓線,也獲得了東北地區(qū)對流層低層內多種非甲烷烴和鹵代烴的垂直分布廓線。大部分組分均呈現地面濃度最高,隨高度升高濃度逐漸降低的垂直分布特征。這些廓線將有助于對化學傳輸模式以及對大氣成分衛(wèi)星遙感產品的驗證等。通過對比飛機航測結果與OMI邊界層SO2反演產品,本研究初步評估了OMI衛(wèi)星在我國開展8O2空間遙感的表現,發(fā)現OMI二級產品可以較好地區(qū)分不同地區(qū)的8O2污染狀況,但在污染極為嚴重的山東濟南地區(qū),OMI反演產品明顯低估了實際的SO2濃度。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X51
【圖文】：

以研究人類活動對區(qū)域和全球背景大氣的擾動并為各國政府決策提供科學支持。GAW的地面觀測網設有28個全球性的大氣本底站，其中有n個為高山站點(見圖1一1;包括本研究中的瓦里關本底站，也是我國目前唯一的全球性大氣本底站)，主要對大氣中的關鍵微量氣體、氣溶膠、溫室氣體以及氣象參數等進行長期連續(xù)測量，以建立上述參數在全球本底大氣中的長期變化趨勢。除上述例行監(jiān)測以外，許多研究者還在部分高山站開展了一些具有針對性的大氣化學強化觀測研究，如 MaunaLoa的大氣光化學實驗MLoPEx(分為1958和1991/1992兩期)[’5;’“]、Iz如a的對流層大氣氧化性實驗ocTA(1993)t’7]、Jungfraujoch的對流層大氣實驗F邢 ETEx(1996/1998)[’“]以及Mt.cimone的沙塵與對流層大氣化學實驗M創(chuàng)燈ROC(2000)[‘”]等等。圖1一 1WMOGAW全球大氣本底站(其中紅色圓點為高山站點1984年，美國國家科學院(NAS)發(fā)起了全球對流層大氣化學研究項目GTCP(Global伽 pospherieehemist巧pro盯am)，以研究全球大氣的生物源、化學成分的全球分布和長距離輸送以及對流層大氣中污染物的化學轉化、再分布及其清除等。作為主要的參與機構之一，美國太空總署(NASA)推出了全球對流層觀測實驗計劃(GTE)

山東大學博士學位論文0:、CO、502、NOx以及vOCs等主要空氣污染物的空間分布進行了測量[85外，wangGehui等還報道了在我國部分沿海和內陸地區(qū)針對有機氣溶膠進航測的研究結果[86]。這些研究對于認識我國大氣酸沉降和光化學污染形、氣溶膠理化特性以及污染物三維空間分布等提供了寶貴的信息。

江蘇)的飛機航測。這些實驗在我國上述幾個地形條件、氣候特征以及污染物排放強度各不相同的典型地區(qū)開展，有助于全面認識我國各個地區(qū)高層空氣的污染狀況及其大氣化學與輸送特征。圖2一1所示為各野外實驗的觀測站點和地區(qū)分布，各實驗所涉及的主要觀測參數列于表2一1。 2.1.1瓦里關大氣本底站觀測瓦里關位于青海省境內，地處青藏高原東北部邊緣，為一東北一西南走向的孤立山體。瓦里關中國大氣本底基準觀象臺座落于該山山頂，地處東經100.900，北緯36.280，海拔3816米。該站建立于1994年，是世界氣象組織(WMO)全球大氣觀測計劃 (GlobalAtmosphericwatch)28個全球大氣本底站之一，是我國唯一的全球性大氣本底觀測站

【參考文獻】

相關期刊論文 前10條

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本文編號：2753412