【摘要】：持久性有機(jī)污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)和重金屬離子是水源水體中的威脅人類(lèi)健康的兩類(lèi)致命污染物。二氧化硅吸附材料常用于吸附水體中的持久性有機(jī)污染物和重金屬離子,但是,目前二氧化硅吸附材料仍有吸附去除率低、平衡時(shí)間長(zhǎng)、熱穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)。因此,設(shè)計(jì)新型功能化二氧化硅雜化材料并探索其在水處理中的應(yīng)用是一個(gè)非常重要的研究課題。本文提出了三種簡(jiǎn)單、靈活、有效制備功能二氧化硅雜化材料的方法并探索其在水處理領(lǐng)域中的應(yīng)用。 為了解決二氧化硅吸附材料吸附去除率低、平衡時(shí)間長(zhǎng)的問(wèn)題,設(shè)計(jì)并合成出螯合型二乙酸氨丙基修飾的介孔二氧化硅雜化材料,考察了pH值、溫度、吸附時(shí)間和初始濃度對(duì)介孔二氧化硅吸附性能的影響,探討了雜化介孔二氧化硅對(duì)Pb~(2+)的吸附熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)特性。結(jié)果表明,經(jīng)螯合配體修飾的雜化介孔二氧化硅對(duì)水中Pb~(2+)的吸附展現(xiàn)了良好的性能。吸附效率最高可達(dá)到99.4%,具有吸附快、吸附去除率高的特點(diǎn)。二乙酸氨丙基介孔二氧化硅對(duì)水中Pb~(2+)的吸附符合Langmuir吸附等溫方程,吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。 為了避免二氧化硅納米粉體吸附劑固液難分離的問(wèn)題,設(shè)計(jì)并制備出易分離回收的二氧化硅納米雜化纖維膜。將溶膠-凝膠法和靜電紡絲技術(shù)相結(jié)合,首先合成了巰基功能化的聚丙烯腈@二氧化硅核殼納米纖維膜,再通過(guò)二甲基甲酰胺處理,得到巰基功能化的殼帶狀雜化纖維膜。巰基功能二氧化硅雜化纖維膜可以用來(lái)吸附水中的重金屬離子。此外還使用溴丙基三氯硅烷對(duì)二氧化硅納米纖維進(jìn)行修飾制備了溴丙基修飾的二氧化硅納米雜化纖維膜。由于溴丙基三氯硅烷過(guò)度生長(zhǎng)導(dǎo)致在二氧化硅纖維表面形成一些納米粒子。由于雜化纖維膜具有較高的比表面積、大量的孔道及溴丙基疏水的表面,故其對(duì)微量持久性有機(jī)污染物狄氏劑的去除率可達(dá)91%以上。 生物體所含的脂質(zhì)可以對(duì)脂溶性物質(zhì)有效富集。單純的二氧化硅粒子不具備吸附去除POPs的功能,為了解決此問(wèn)題,從仿生學(xué)角度出發(fā),通過(guò)對(duì)疏水性有機(jī)污染物在生物脂肪組織中的富集過(guò)程研究模擬,合成復(fù)合脂質(zhì)材料,并通過(guò)溶膠-凝膠和自組裝過(guò)程,將脂質(zhì)雙層和二氧化硅結(jié)合形成雜化粒子,并利用它捕獲去除水中的POPs。這一方法是通過(guò)將含有硅氧烷的脂質(zhì)在水中超聲分散,利用疏水的脂質(zhì)雙鏈將疏水的POPs捕獲到它所形成的含脂質(zhì)雙層中。為了解決此雜化粒子吸附劑固液分離難的問(wèn)題,還探索了含脂質(zhì)雙層的二氧化硅磁性雜化粒子去除POPs的方法。結(jié)果表明,含脂質(zhì)雙層的二氧化硅磁性粒子對(duì)狄氏劑有良好的去除能力,因此它是一個(gè)潛在的高效去除微量持久性有機(jī)污染物的吸附材料,是仿生學(xué)在污染控制應(yīng)用中的一種新的探索。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類(lèi)號(hào)】：X703.5
【圖文】：

[60-64]。圖1-1 脂質(zhì)體結(jié)構(gòu)Fig.1-1 Structure of liposomea) 單室脂質(zhì)體 b) 多室脂質(zhì)體a) Unilamellar liposome b) Multilamellar liposome脂質(zhì)體大小各異，最小的脂質(zhì)體直徑在 20nm 左右，最大的直徑 1μm 或更大，相當(dāng)于一個(gè)活細(xì)胞的大小。脂質(zhì)體能在一個(gè)或三個(gè)潛在的部位裝載生物組分（水溶性生物組分在內(nèi)水相中、脂溶性生物組分在雙分子膜中、多肽- 6 -相關(guān)博士學(xué)位論文 2011年 第08期 工程科技Ⅰ輯 B027-49-14

是一種強(qiáng)大的通用的方法。最近，這種方法在納米結(jié)構(gòu)的有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化材料的發(fā)展中常被采用。圖1-2 硅氧烷復(fù)合脂質(zhì)（1和2）的分子結(jié)構(gòu)和形成含脂質(zhì)雙層的SiO2雜化粒子示意圖[68]Fig.1-2 Molecular structures of the forming lipids (1 and 2) and schematic drawing of thehybrid silica with lipid bilayer[68]最近幾年，幾種通過(guò)超分子自組裝制備溶膠凝膠雜化納米材料的方法已經(jīng)發(fā)展起來(lái)了。首先，用兩親性的有機(jī)硅氧烷制備出含脂質(zhì)雙層的SiO2雜化粒子[69-73]。這種含脂質(zhì)雙層的SiO2雜化粒子具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，因?yàn)槠鋬?nèi)部結(jié)構(gòu)是脂質(zhì)體脂質(zhì)雙層的膜泡，而脂質(zhì)雙層表面結(jié)構(gòu)是與二氧化硅粒子同源的SiO2網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。而且可以在固體基質(zhì)上發(fā)展含脂質(zhì)雙層的SiO2雜化粒子的分層的組織結(jié)構(gòu)。自組裝技術(shù)已經(jīng)發(fā)展成為制備有序納米結(jié)構(gòu)材料的重要手段。這種方法是基于以自組裝體為模版，結(jié)合溶膠凝膠技術(shù)，例如制備棒狀膠束，微乳，嵌段共聚物、有機(jī)凝膠等。然而，這些材料中大部分僅用有機(jī)部分作為模板，最終仍由無(wú)機(jī)部分組成。相比較而言，在最近幾年一種新?

注入內(nèi)標(biāo)物五氯硝基苯（圖 2-1）。2.785min處出峰為內(nèi)標(biāo)物五氯硝基苯，4.874min處出峰為狄氏劑。圖2-1 狄氏劑氣相色譜：2.785min處為內(nèi)標(biāo)物五氯硝基苯，4.874min處為狄氏劑Fig.2-1 Gas chromatography of dieldrin (4.874min) using pentachloronitrobenzene asinternal standard (2.785min)有 機(jī) 氯 農(nóng) 藥 狄 氏 劑 的 測(cè) 定 采 用 Agilent 6890D GC （ AgilentTechnologies ， USA ）氣相色譜儀：電子捕獲檢測(cè)器（ μ-ECD ）（ AgilentTechnologies，美國(guó)），HP-5 毛細(xì)管柱（30m×0.25mm×0.25mm）；檢測(cè)器放- 22 -相關(guān)博士學(xué)位論文 2011年 第08期 工程科技Ⅰ輯 B027-49-30

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

1 史鐵鈞,王華林,裘小寧;有機(jī)無(wú)機(jī)雜化材料研究進(jìn)展[J];合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2000年01期

2 朱艷彬,馮e

本文編號(hào)：2753347