發(fā)布時間：2020-07-13 10:35

【摘要】：持久性有機污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)和重金屬離子是水源水體中的威脅人類健康的兩類致命污染物。二氧化硅吸附材料常用于吸附水體中的持久性有機污染物和重金屬離子,但是,目前二氧化硅吸附材料仍有吸附去除率低、平衡時間長、熱穩(wěn)定性差等缺點。因此,設計新型功能化二氧化硅雜化材料并探索其在水處理中的應用是一個非常重要的研究課題。本文提出了三種簡單、靈活、有效制備功能二氧化硅雜化材料的方法并探索其在水處理領域中的應用。 為了解決二氧化硅吸附材料吸附去除率低、平衡時間長的問題,設計并合成出螯合型二乙酸氨丙基修飾的介孔二氧化硅雜化材料,考察了pH值、溫度、吸附時間和初始濃度對介孔二氧化硅吸附性能的影響,探討了雜化介孔二氧化硅對Pb~(2+)的吸附熱力學和動力學特性。結果表明,經螯合配體修飾的雜化介孔二氧化硅對水中Pb~(2+)的吸附展現(xiàn)了良好的性能。吸附效率最高可達到99.4%,具有吸附快、吸附去除率高的特點。二乙酸氨丙基介孔二氧化硅對水中Pb~(2+)的吸附符合Langmuir吸附等溫方程,吸附過程符合準二級動力學方程。 為了避免二氧化硅納米粉體吸附劑固液難分離的問題,設計并制備出易分離回收的二氧化硅納米雜化纖維膜。將溶膠-凝膠法和靜電紡絲技術相結合,首先合成了巰基功能化的聚丙烯腈@二氧化硅核殼納米纖維膜,再通過二甲基甲酰胺處理,得到巰基功能化的殼帶狀雜化纖維膜。巰基功能二氧化硅雜化纖維膜可以用來吸附水中的重金屬離子。此外還使用溴丙基三氯硅烷對二氧化硅納米纖維進行修飾制備了溴丙基修飾的二氧化硅納米雜化纖維膜。由于溴丙基三氯硅烷過度生長導致在二氧化硅纖維表面形成一些納米粒子。由于雜化纖維膜具有較高的比表面積、大量的孔道及溴丙基疏水的表面,故其對微量持久性有機污染物狄氏劑的去除率可達91%以上。 生物體所含的脂質可以對脂溶性物質有效富集。單純的二氧化硅粒子不具備吸附去除POPs的功能,為了解決此問題,從仿生學角度出發(fā),通過對疏水性有機污染物在生物脂肪組織中的富集過程研究模擬,合成復合脂質材料,并通過溶膠-凝膠和自組裝過程,將脂質雙層和二氧化硅結合形成雜化粒子,并利用它捕獲去除水中的POPs。這一方法是通過將含有硅氧烷的脂質在水中超聲分散,利用疏水的脂質雙鏈將疏水的POPs捕獲到它所形成的含脂質雙層中。為了解決此雜化粒子吸附劑固液分離難的問題,還探索了含脂質雙層的二氧化硅磁性雜化粒子去除POPs的方法。結果表明,含脂質雙層的二氧化硅磁性粒子對狄氏劑有良好的去除能力,因此它是一個潛在的高效去除微量持久性有機污染物的吸附材料,是仿生學在污染控制應用中的一種新的探索。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X703.5
【圖文】：

[60-64]。圖1-1 脂質體結構Fig.1-1 Structure of liposomea) 單室脂質體 b) 多室脂質體a) Unilamellar liposome b) Multilamellar liposome脂質體大小各異，最小的脂質體直徑在 20nm 左右，最大的直徑 1μm 或更大，相當于一個活細胞的大小。脂質體能在一個或三個潛在的部位裝載生物組分（水溶性生物組分在內水相中、脂溶性生物組分在雙分子膜中、多肽- 6 -相關博士學位論文 2011年 第08期 工程科技Ⅰ輯 B027-49-14

是一種強大的通用的方法。最近，這種方法在納米結構的有機/無機雜化材料的發(fā)展中常被采用。圖1-2 硅氧烷復合脂質（1和2）的分子結構和形成含脂質雙層的SiO2雜化粒子示意圖[68]Fig.1-2 Molecular structures of the forming lipids (1 and 2) and schematic drawing of thehybrid silica with lipid bilayer[68]最近幾年，幾種通過超分子自組裝制備溶膠凝膠雜化納米材料的方法已經發(fā)展起來了。首先，用兩親性的有機硅氧烷制備出含脂質雙層的SiO2雜化粒子[69-73]。這種含脂質雙層的SiO2雜化粒子具有獨特的結構，因為其內部結構是脂質體脂質雙層的膜泡，而脂質雙層表面結構是與二氧化硅粒子同源的SiO2網絡結構。而且可以在固體基質上發(fā)展含脂質雙層的SiO2雜化粒子的分層的組織結構。自組裝技術已經發(fā)展成為制備有序納米結構材料的重要手段。這種方法是基于以自組裝體為模版，結合溶膠凝膠技術，例如制備棒狀膠束，微乳，嵌段共聚物、有機凝膠等。然而，這些材料中大部分僅用有機部分作為模板，最終仍由無機部分組成。相比較而言，在最近幾年一種新?

注入內標物五氯硝基苯（圖 2-1）。2.785min處出峰為內標物五氯硝基苯，4.874min處出峰為狄氏劑。圖2-1 狄氏劑氣相色譜：2.785min處為內標物五氯硝基苯，4.874min處為狄氏劑Fig.2-1 Gas chromatography of dieldrin (4.874min) using pentachloronitrobenzene asinternal standard (2.785min)有 機 氯 農 藥 狄 氏 劑 的 測 定 采 用 Agilent 6890D GC （ AgilentTechnologies ， USA ）氣相色譜儀：電子捕獲檢測器（ μ-ECD ）（ AgilentTechnologies，美國），HP-5 毛細管柱（30m×0.25mm×0.25mm）；檢測器放- 22 -相關博士學位論文 2011年 第08期 工程科技Ⅰ輯 B027-49-30

【參考文獻】

相關期刊論文 前4條

1 史鐵鈞,王華林,裘小寧;有機無機雜化材料研究進展[J];合肥工業(yè)大學學報(自然科學版);2000年01期

2 朱艷彬,馮e

本文編號：2753347