【摘要】：工業(yè)的迅速發(fā)展促進了我國國民經(jīng)濟的同時產(chǎn)生的環(huán)境污染已經(jīng)成為影響我國可持續(xù)發(fā)展的一個制約因素,高濃度、有毒、有害、難生物處理的工業(yè)廢水是造成環(huán)境污染的主要來源之一。 在結合催化濕式氧化法優(yōu)點的基礎上,我們提出了一種新的處理高濃度工業(yè)廢水的思路,即在液相環(huán)境中的氣相催化氧化(Gaseous Oxidation in Liquid Phase, GOLP),并進行了相關潛在應用研究探索:a)考慮到氨氮是引起水體富營養(yǎng)化的重要控制指標之一,本論文首先將電加熱-液態(tài)氣相催化的方法應用于水中高濃度氨氮的降解。為了增大傳質速率并結合碳納米管的性質,研究了將催化劑與碳納米管耦合負載在單晶硅片上對水中氨氮降解能力的影響;b)考慮到啤酒/白酒釀造工業(yè)、制藥、液晶顯示器制造及一些印刷電路板生產(chǎn)等工業(yè)產(chǎn)生的廢水中含有大量醇類有機物的特點,同時結合碳納米管的制備方法,最終嘗試將電加熱-液態(tài)氣相催化法應用于高濃度醇類有機物原位催化生長碳納米管研究,并考察了多種因素對碳納米管生長的影響。論文的主要研究內容及結果如下: (1)將液態(tài)中氣相催化氧化(Gaseous Oxidation in Liquid Phase, GOLP)工藝應用于處理水中高濃度氨氮研究,在廢水中直接實現(xiàn)了對高濃度NH3-N的快速無害化處理。與傳統(tǒng)工藝相比,GOLP工藝是降解高濃度氨氮的一種高效經(jīng)濟的方法。液相中氣相催化氧化法可以很好地去除模擬廢水中的氨氮,并且隨著電流強度的增大,去除效率增高。當電流強度為10 A時,即使初始氨氮濃度高達1814 mg/L,在兩小時內氨氮的去除效率仍可達到98%。研究初步探明了NH3在降解過程中的行為方式及影響因素(電流強度、pH、共存離子、空氣流速),并進行了能耗及經(jīng)濟性分析,當使用25%氨水配制成的氨氮濃度為297420 mg/L,電流強度11.2 A、電壓20.5 V,反應60 s,30 min后測定溶液中氨氮濃度,并由此計算得每降解1 kg氨氮的能耗為1.45 kWh,表明此方法能耗較低,同時結合經(jīng)濟性分析,可知液態(tài)氣相催化是一種經(jīng)濟易操作的降解高濃度氨氮的方法。 (2)根據(jù)碳納米管的特殊性質,嘗試了碳納米管與鈷催化劑耦合處理高濃度氨氮廢水研究。對購買的碳納米管進行了表面改性處理與表征,并將改性后的碳納米管與鈷耦合負載到硅片用于處理高濃度模擬氨氮廢水。結果表明鈷催化劑在耦合了碳納米管后比表面積增大而且催化活性提高了將近2倍。 (3)電加熱-液態(tài)氣相催化法應用于液相中原位合成碳納米管的研究,首先嘗試分別用磁控濺射鍍膜法制備的Fe和以浸漬法制備的Co為催化劑,乙醇為碳源生長碳納米管,結果表明以Fe為催化劑時生長的碳納米管質量較好;進一步考察了以Fe為催化劑、乙醇為碳源時微量水的影響,結果發(fā)現(xiàn)摻水5%時生長的碳納米管質量最好;考察了不同碳源(甲醇、乙醇、正丙醇)以Fe為催化劑時生長碳納米管的情況,結果表明碳鏈越短(甲醇)生長的碳納米管質量越好。但考慮到甲醇的毒性,后續(xù)試驗仍然采用乙醇為碳源;考察了碳源中羥基多少(甲醇、乙二醇、異丙醇)生長碳納米管的情況;最后對以無水乙醇為碳源Fe為催化劑制備的碳納米管的生長機理進行了分析,得出本文中的碳納米管的生長方式主要為頂端生長模式。 (4)在應用電加熱-液態(tài)氣相催化法原位生長碳納米管過程中,考察了硫、氮等元素摻雜的影響。嘗試在不同雜元素添加量的情況下以無水乙醇為碳源制備出碳納米管及碳膜結構。 (5)結合二茂鐵高溫易分解出Fe的性質,催化劑由前驅體(二茂鐵)分解生成。考察了不同二茂鐵添加量下生長碳納米管的質量情況,實驗發(fā)現(xiàn),當二茂鐵和乙醇的質量比為1:100時制備的碳納米管粗細均勻,定向性較好,且無定形碳較少。同時考察了水存在情況下生長碳納米管的情況,二茂鐵和95%乙醇的質量比為1:200時制得的碳納米管與不含水時相比含水時制備的碳納米管長度較長,定向性好,且無定形碳的含量更少,這也為液相中直接制備碳納米管提供了新方法。
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X70

【參考文獻】

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本文編號：2752490