【摘要】：渾河流域沈陽和撫順經(jīng)歷了百年的城鎮(zhèn)化進(jìn)程,而沈撫新城正在進(jìn)行快速城鎮(zhèn)化建設(shè),城鎮(zhèn)規(guī)模的不斷擴(kuò)張、人口不斷的密集以及土地利用類型的改變等也相應(yīng)的帶來了一系列的環(huán)境污染問題。多環(huán)芳烴(PAHs)和有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)分別是城市和農(nóng)村區(qū)域中最典型的持久性有機(jī)污染物,普遍存在于水體、大氣、沉積物和土壤環(huán)境中。而PAHs和OCPs因具有較大的辛醇-水分配系數(shù),易吸附到土壤和沉積物有機(jī)質(zhì)中,并在其中長期存留。此外,土壤中的PAHs和OCPs可以通過土壤誤食、呼吸攝入、皮膚接觸以及最主要的食物鏈累積途徑對人體健康產(chǎn)生潛在的威脅。本研究從城鎮(zhèn)化與區(qū)域環(huán)境污染的關(guān)系出發(fā),通過分析渾河流域水體、沉積物以及土壤中的PAHs和OCPs的污染水平,使用異構(gòu)體比值法和主成分分析-多元線性回歸法探討其可能來源。并將城鎮(zhèn)化因子(人口密度、交通密度和城鎮(zhèn)擴(kuò)張距離)矢量化,研究其對PAHs和OCPs在土壤中累積的影響。最后評估研究區(qū)域不同的人群通過土壤和食物兩條暴露途徑產(chǎn)生的癌癥風(fēng)險,為渾河流域控制城鎮(zhèn)化過程中產(chǎn)生的區(qū)域環(huán)境污染提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科學(xué)建議。主要的研究內(nèi)容如下:(1)分析了渾河流域大伙房至沈陽區(qū)域段的河流水體、沉積物和土壤中PAHs的濃度水平和污染來源。PAHs在沉積物和水體中的平均濃度分別為2467.22±2683.89ng/g和162.28±139.24ng/L,河流中污染物主要來源于燃燒源以及石油源。PAHs的總含量在沈陽、沈撫新城、撫順和大伙房水庫背景點四個區(qū)域中,隨著城鎮(zhèn)化年齡增大呈增加趨勢。且PAHs在研究區(qū)域中城鎮(zhèn)、耕地和林地土壤中的濃度大小依次為城鎮(zhèn)耕地林地。通過異構(gòu)體比值法和PCA-MLR分析,沈陽PAHs主要來源為燃燒源和交通源,貢獻(xiàn)率分別為48.37%和51.63%。沈撫主要來源于燃燒源、石油源和其他源,貢獻(xiàn)率分別為66.28%、27.30%和6.42%。撫順主要來源于燃燒源和石油源,貢獻(xiàn)率分別為84.16%和14.98%。背景點則主要來源于燃燒源,貢獻(xiàn)率為100%。(2)分析了渾河流域沈陽、沈撫新城、撫順以及背景點中河流水體、沉積物和土壤中OCPs的濃度水平和污染來源。水體和沉積物中的OCPs均以HCHs和DDTs污染為主,主要來源于歷史殘留�！�21OCPs在沈陽、沈撫、撫順以及大伙房背景點四個區(qū)域的平均濃度分別為38.34、35.19、26.49和3.77ng/g。受沈陽OCPs企業(yè)生產(chǎn)排放的影響,研究中∑21OCPs在三種土地利用的濃度大小依次為耕地≈城鎮(zhèn)用地林地。通過異構(gòu)體比值法和PCA-MLR分析,沈陽土壤中的農(nóng)藥主要來源于東北制藥廠點源排放、沈陽化工廠點源排放以及林丹使用,每個污染源的貢獻(xiàn)率分別為:31.74%、43.62和24.64%。沈撫地區(qū)農(nóng)藥主要來源于DDTs類農(nóng)藥、工業(yè)HCHs以及DDT和HCB類農(nóng)藥的混合使用,每個污染源的貢獻(xiàn)率為34.12%、31.70%和34.18%。撫順地區(qū)表層土壤OCPs主要來源于p,p'-DDT類農(nóng)藥、工業(yè)六六六和化工污染,每個污染源的貢獻(xiàn)率分別為21.65%、49.04%和29.31%。(3)基于城鎮(zhèn)用地、耕地以及林地中PAHs和OCPs的空間分布特征,使用因子分析、多元統(tǒng)計方法以及地統(tǒng)計方法探討城鎮(zhèn)化因子(人口密度、交通密度和城鎮(zhèn)擴(kuò)張距離)與PAHs和OCPs在土壤中累積的關(guān)系,揭示關(guān)鍵影響因子。結(jié)果表明,土壤有機(jī)質(zhì)OM、城鎮(zhèn)擴(kuò)張距離和人口密度對PAHs在土壤中的累積影響顯著,而有機(jī)質(zhì)OM、土地利用類型以及人口密度對OCPs在土壤中的累積有顯著影響。風(fēng)險評價結(jié)果表明,OCPs引起的致癌風(fēng)險低于PAHs產(chǎn)生的致癌風(fēng)險,隨著城鎮(zhèn)化進(jìn)行,PAHs排放量增大,會增大人們對PAHs暴露的風(fēng)險。位于沈陽和撫順化工廠附近的重污染區(qū)域,人體經(jīng)土壤攝入PAHs產(chǎn)生的致癌風(fēng)險處于10-6～10-5范圍內(nèi)具有較大的風(fēng)險。(4)深入探討污染物PAHs在土-植物體內(nèi)的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,結(jié)果發(fā)現(xiàn),當(dāng)log Kow4.5時,玉米對PAHs攝取能力隨著Kow的升高而升高,而當(dāng)log Kow4.5時,玉米對PAHs的攝取能力逐漸降低。冗余分析結(jié)果表明,在重金屬-PAHs復(fù)合污染的土壤中,重金屬對玉米攝取PAHs的影響大于土壤pH和OM對其影響。計算人體通過食用玉米暴露產(chǎn)生的非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險均處于可接受范圍內(nèi),但是由于膳食結(jié)構(gòu)不同,農(nóng)村地區(qū)成人和兒童分別大于城鎮(zhèn)地區(qū)的成人和兒童風(fēng)險值。因此,應(yīng)對農(nóng)村地區(qū)膳食的安全問題加以關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：北京交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X503.1;X820.4
【圖文】：

圖１．１論文技術(shù)路線圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．１邋Ｔｈｅ邋ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ邋ｒｏｕｔｅ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｐｒｅｓｅｎｔ邋ｓｔｕｄｙ逡逑

要支流布設(shè)采樣點。采樣點的布設(shè)參考國家標(biāo)準(zhǔn)，結(jié)合本研究目的以及河流兩岸逡逑土地利用類型的狀況，在大伙房水庫至沈陽市下游（渾河閘大橋）段共設(shè)置了邋１６逡逑個采樣點，如圖２．１所示，分別采取河流水體和沉積物樣品。水樣根據(jù)河流斷面寬逡逑度、河水流量分為多線多點法采集，保存至丙酮預(yù)處理過的４Ｌ棕色玻璃瓶（聚四逡逑氟乙烯墊瓶蓋），帶回實驗室，于２４小時內(nèi)完成液液萃取步驟，４°Ｃ保存運回實驗逡逑室待后續(xù)預(yù)處理。逡逑對于沉積物樣品，使用抓斗或不銹鋼鏟，采樣時使用多點采集、混合取樣的逡逑方法。采集河流斷面的３－５個沉積物樣品，將所采樣品放在處理好的備用鋁箔紙上，逡逑去除其中石子、貝殼、蟲子、植物碎片等雜物，混合均勻后裝入鋁盒保存，－２０°Ｃ逡逑冷凍保存，以待后續(xù)處理。逡逑１２３°邋１０’（Ｔ東邋丨２３°邋３０’（Ｔ東〖２３°邋５０’（Ｔ東邋１２４。１０’０＊東邐圖例逡逑４２，１０’邋北－Ｎ邐邐邋＿邋■（！水域逡逑Ａ邐；邐耕地逡逑Ａ邐

要支流布設(shè)采樣點。采樣點的布設(shè)參考國家標(biāo)準(zhǔn)，結(jié)合本研究目的以及河流兩岸逡逑土地利用類型的狀況，在大伙房水庫至沈陽市下游（渾河閘大橋）段共設(shè)置了邋１６逡逑個采樣點，如圖２．１所示，分別采取河流水體和沉積物樣品。水樣根據(jù)河流斷面寬逡逑度、河水流量分為多線多點法采集，保存至丙酮預(yù)處理過的４Ｌ棕色玻璃瓶（聚四逡逑氟乙烯墊瓶蓋），帶回實驗室，于２４小時內(nèi)完成液液萃取步驟，４°Ｃ保存運回實驗逡逑室待后續(xù)預(yù)處理。逡逑對于沉積物樣品，使用抓斗或不銹鋼鏟，采樣時使用多點采集、混合取樣的逡逑方法。采集河流斷面的３－５個沉積物樣品，將所采樣品放在處理好的備用鋁箔紙上，逡逑去除其中石子、貝殼、蟲子、植物碎片等雜物，混合均勻后裝入鋁盒保存，－２０°Ｃ逡逑冷凍保存，以待后續(xù)處理。逡逑１２３°邋１０’（Ｔ東邋丨２３°邋３０’（Ｔ東〖２３°邋５０’（Ｔ東邋１２４。１０’０＊東邐圖例逡逑４２，１０’邋北－Ｎ邐邐邋＿邋■（！水域逡逑Ａ邐；邐耕地逡逑Ａ邐

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2752197