【摘要】：人類活動(dòng)如礦產(chǎn)的開(kāi)采與加工、施肥、廢水灌溉等加劇了重金屬如鎘、銅等進(jìn)入水體、土壤環(huán)境的速度,已超出了環(huán)境的承受能力,引發(fā)了一系列的生態(tài)環(huán)境問(wèn)題。重金屬污染具有廣泛性、隱蔽性、持久性、易富積、難降解等特點(diǎn),可對(duì)生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能產(chǎn)生負(fù)效應(yīng),并能夠通過(guò)食物鏈在動(dòng)植物體內(nèi)積累,危害生物和人類的健康。因此,如何降低減輕水體環(huán)境中重金屬(如銅、鎘)的危害,已成為當(dāng)前的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。吸附法是較為方便實(shí)用的水體中污染物去除方法,其核心是高吸附性能、高去除效率的吸附材料的篩選。錳氧化物/碳基復(fù)合材料因其吸附性能優(yōu)越和易分離再生等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛的關(guān)注。本研究在深入了解生物炭碳基功能材料對(duì)重金屬銅、鎘吸附機(jī)制基礎(chǔ)上,探討了固定床對(duì)重金屬銅、鎘的去除效率和影響因素,進(jìn)一步揭示了生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料去除水體中重金屬銅、鎘的本質(zhì),主要研究結(jié)果如下:1.采用浸漬沉淀法,成功制備出新型有效的低成本吸附材料-生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料,其具有獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu),對(duì)銅、鎘離子的吸附過(guò)程符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。與生物炭和納米二氧化錳相比,生物炭-納米二氧化錳對(duì)銅、鎘離子吸附容量為142.02mg/g和152.1 mg/g,比生物炭和納米二氧化錳的最大吸附容量分別提高了402%、71%和460%、70.7%。隨著體系的pH升高,生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料對(duì)銅、鎘離子的吸附能力增強(qiáng),而體系的離子強(qiáng)度變化對(duì)其吸附能力的影響較小。生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料吸附銅、鎘離子的主要機(jī)制為其表面含氧的基團(tuán)(如COO-和-OH)與銅或鎘離子發(fā)生絡(luò)合沉淀作用;離子交換和靜電吸引作用也是其吸附銅、鎘離子的機(jī)制。2.以生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料為固定床的填料,進(jìn)行了重金屬離子連續(xù)動(dòng)態(tài)吸附試驗(yàn)。生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料對(duì)銅、鎘的吸附效率要遠(yuǎn)高于生物炭,降低進(jìn)水流速時(shí)可以延長(zhǎng)生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料吸附銅、鎘的穿透時(shí)間和耗竭時(shí)間;而增加固定床高度可使吸附達(dá)到飽和所需時(shí)間增加。Thomas模型能夠很好的用于生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料固定床對(duì)銅、鎘的動(dòng)態(tài)吸附過(guò)程的描述。其模型擬合參數(shù)可以提供生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料的處理含銅、鎘離子廢水工業(yè)化應(yīng)用中的出水濃度、最大吸附量參數(shù)。生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料固定床吸附過(guò)程的最佳選擇條件是低濃度進(jìn)水、低流速和提高填料層高度。3.生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料固定床對(duì)模擬電鍍廠廢水中的銅、鎘重金屬離子均有較好的去除效果,在單位時(shí)間內(nèi),進(jìn)水中銅離子和鎘離子濃度越大,固定床去除效率越低;在進(jìn)水時(shí)間2 h,固定床對(duì)含20mg/L銅離子和鎘離子廢水的除效率最大,去除率分別為50%和60%。二價(jià)金屬離子Ca~(2+)和Mg~(2+)對(duì)生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料固定床去除銅和鎘重金屬離子效率的影響要明顯高于一價(jià)金屬離子K~+,且Mg~(2+)的影響比Ca~(2+)還要大,隨著影響離子濃度的增大,抑制作用越大。不同酸度對(duì)生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料固定床去除銅和鎘離子效果存在明顯影響;在相同銅、鎘離子濃度下,固定床對(duì)銅、鎘的去除效率隨著pH的增加而增加,在pH為6,對(duì)重金屬離子的去除效果最好。
【學(xué)位授予單位】：沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X52
【圖文】：

物炭-納米二化錳復(fù)合材吸附銅、鎘子機(jī)制不 同 影 響 因 子（pH、溫度、離子強(qiáng)度等）對(duì)復(fù)合材料吸附銅、鎘離子的影響靜態(tài)吸附試驗(yàn)動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)不同度對(duì)料吸鎘離的影響不 同 流 量對(duì) 復(fù) 合 材料吸附銅、鎘 離 子 效率的影響不 同 高 度固 定 床 對(duì)復(fù) 合 材 料吸附銅、鎘離 子 效 率的影響生物炭-納米二氧化錳復(fù)生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材

Table 2-1 Selected physiochemical properties of the BC, NMnO2and NMBCs元素組成 (%) 表面原子組成 (%)灰 分(%)比 表 面積(m2/g)孔徑(nm)孔 容 積(cm3/g)pH碳 氫 氧 氮 碳 氧 錳85.3 5.2 5.16 0.81 75.0 15.3 - 10.2 61.0 23 0.036 10- - - - - 45.38 31.91 - 161 2.54 0.020 7.8s 73.4 2.1 17.2 0.68 35.6 41.2 19.68 12.6 80.3 3.86 0.013 11了進(jìn)一步明確生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料的表面性質(zhì)，對(duì)其 SEM 圖像進(jìn)行圖 2-2）。可以清晰的觀察到，多孔結(jié)構(gòu)納米二氧化錳較均勻的覆蓋到生物炭化錳復(fù)合材料表面；二氧化錳納米球密集地生長(zhǎng)在生物炭的整個(gè)表面上，相互為較大的結(jié)構(gòu)，單個(gè)納米微球的直徑約 30 nm（圖 2-2a，b）。這些微球在生上形成孔狀結(jié)構(gòu)，大大增加了生物炭-納米二氧化錳的比表面積。利用 EDS 對(duì)米二氧化錳復(fù)合材料的表面進(jìn)行分析（圖 2-2c），發(fā)現(xiàn)在其表面有大量的銅示銅離子也已被吸附到生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料表面。

第三章 生物炭-納米二氧化錳復(fù)合材料對(duì)溶液中銅的動(dòng)態(tài)吸附在床層內(nèi)所有斷面上的吸附負(fù)荷均為一個(gè)相同的值，吸附負(fù)荷曲線將線；但實(shí)際上是不可能的，在實(shí)際操作中由于床層中存在著阻力，在個(gè)截面上的吸附負(fù)荷會(huì)有差異，我們這時(shí)所繪制的曲線將是圖 3-1 所。圖中把曲線分成了三個(gè)區(qū)域：飽和區(qū)（所有吸附劑已經(jīng)達(dá)到了飽和部分吸附劑還正在吸附）和未用區(qū)（所有吸附劑上均未有吸附質(zhì)）。的吸附，繪制另一時(shí)刻的吸附負(fù)荷曲線時(shí)，會(huì)發(fā)現(xiàn)曲線前進(jìn)到了 II 置地把吸附負(fù)荷曲線稱為吸附波或吸附前沿。當(dāng)吸附波的下端到達(dá)床有吸附質(zhì)漏出，這時(shí)床層被穿透，當(dāng)床層被穿透的這個(gè)時(shí)刻稱為破點(diǎn)由于吸附劑中吸附質(zhì)的濃度（即吸附負(fù)荷）不易測(cè)定，故目前曲線的重金屬濃度來(lái)表示。因此，吸附負(fù)荷曲線又可定義為在穩(wěn)定吸附狀態(tài)重金屬離子的濃度隨床層高度（長(zhǎng)度）變化的曲線。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2747572