【摘要】：南四湖南四湖位于山東省西南部,是山東省最大的淡水湖,是南水北調(diào)工程的東線工程重要的輸水通道和調(diào)蓄湖泊。南四湖有南陽湖、獨山湖、昭陽湖和微山湖組成,被二級壩分成上級湖和下級湖,上級湖包括南陽湖、獨山湖和部分昭陽湖,相對下級湖擁有較多的入湖河流。南水北調(diào)東線工程開通運行之后,南四湖水流方向發(fā)生改變,調(diào)水將從下級湖流入上級湖。因此南四湖的水質(zhì)關(guān)系到整個東線工程水質(zhì)狀況,是影響南水北調(diào)東線水質(zhì)的一個重要湖泊。近幾年來,對南四湖水和表層沉積物中持久性有機物、重金屬、營養(yǎng)鹽N、P等做了大量研究工作。研究結(jié)果表明,南四湖水和表層沉積物都受到不同程度的污染,然而湖水和表層沉積物中污染物含量相對較低,南四湖污染狀況處于低風(fēng)險水平。但是這些研究主要是分別對南四湖沉積物和湖水的污染做了大量研究,系統(tǒng)對南四湖中水、沉積物、水生植物、水生動物的食物鏈中POPs和重金屬的系列研究,還鮮見報道。南四湖作為我國北方最大的淡水湖,盛產(chǎn)各種魚類、蝦、螃蟹等水產(chǎn)品,并且有大量的水產(chǎn)養(yǎng)殖,這些水產(chǎn)品大量銷售于國內(nèi)外,也是當(dāng)?shù)鼐用裣矏鄣氖澄�。因�?對南四湖水生食物鏈中展開持久性有機污染物和重金屬的污染水平、生物積累和風(fēng)險評價等系統(tǒng)研究工作,可為進(jìn)一步評價該水體的污染及治理和生態(tài)系統(tǒng)健康預(yù)測提供參考數(shù)據(jù),也可以為人類是否受到健康風(fēng)險提供參考。 研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面：(1)分析研究南四湖食物鏈中有機氯農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、重金屬在空間分布概況；(2)對南四湖沉積物中有機氯農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、重金屬污染來源進(jìn)行分析,判斷污染物的主要污染來源；(3)分析研究南四湖食物鏈中有機氯農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、重金屬在南四湖水生食物鏈中的積累以及水生生物中污染物的積累和它們所處營養(yǎng)級之間的關(guān)系；(4)分析有機氯農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、重金屬在南四湖水、沉積物、水生動物的風(fēng)險評價,是否對人類身體健康存在危害。 運用帶電子俘獲檢測器的氣相色譜儀(GC-ECD)分析了南四湖水、表層沉積物、水生植物和動物(魚和蝦)中12種有機氯農(nóng)藥(OCPs)含量。經(jīng)分析,水、表層沉積物、水生植物和動物中總的有機氯農(nóng)藥的濃度分別為：65.31-100.31ng/L、2.9-6.91ng/g,1.29-6.42ng/g.7.57-17.22ng/g。在南四湖食物鏈中,有機氯化合物的組成除了六六六和滴滴涕是主要的有機氯化合物外,七氯化合物也是主要的有機氯污染物。表層沉積物樣品中六六六和滴滴涕的來源分析結(jié)果表明,南四湖表層沉積物中近期沒有新的污染物來源,六六六的污染主要由于使用林丹造成的。 運用生物積累因子(BASF)來表示水生生物中疏水性有機化合物在水生態(tài)系統(tǒng)中的積累狀況。BASF定義為生物中脂肪含量標(biāo)化后的有機化合物的濃度含量和有機碳標(biāo)化后的沉積物中有機化合物的濃度含量的比值。菹草是南四湖主要的水生植物在所有采樣點都有分布,因此,選擇菹草(Potamogeton crispus Linn)、魚和青蝦(Macrobrachium nipponense)為代表性的水生生物來研究水生生物中有機氯化合物的生物積累。水生生物中有機氯化合物的生物積累的研究結(jié)果表明,滴滴涕和七氯化合物生物積累較高,其次是六六六和艾氏劑類化合物；魚對有機氯化合物的生物積累能力明顯高于水生植物和蝦的生物積累能力。水生植物相對于魚和蝦處于較低的營養(yǎng)級水平,這表明有機氯農(nóng)藥在食物鏈中存在生物積累。在魚樣品中,烏鱧(Channa argus)的有機氯生物表層沉積物積累因子的值最高,其次是鯽魚(Carassius auratus)和鯉魚(Cyprinus caspio),這可能和魚的生活習(xí)性和飲食習(xí)慣有關(guān)。烏鱧屬于肉食性動物主要食用軟體動物、蝦、小的魚類,偶爾食用水生植物。鯽魚和鯉魚食魚雜食性動物,因此,從食性判斷,烏鱧相對于鯽魚和鯉魚屬于較高營養(yǎng)級水平。這一結(jié)果也表明,有機氯農(nóng)藥在食物鏈中存在生物積累。 對南四湖水、沉積物、水生生物中有機氯的含量進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險評價。南四湖水樣中六六六和滴滴涕的平均濃度分別為：22.15ng/L和18.23ng/L,遠(yuǎn)低于GB3838-2002規(guī)定的地表水中六六六和滴滴涕的濃度,國標(biāo)GB3838-2002中規(guī)定地表水中六六六和滴滴涕的濃度要低于5000和1000ng/L。這一結(jié)果表明南四湖的水環(huán)境是安全的。本研究中采用兩種評價方法對沉積物中有機氯含量進(jìn)行風(fēng)險評價,一個是潛在生態(tài)風(fēng)險的效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)和效應(yīng)區(qū)間中值(ERM)；另一個是門檻影響值(TEL)和可能影響值(PEL)。評價結(jié)果表明最有可能對水生生物產(chǎn)生不利影響的有機氯化合物是環(huán)氧七氯,在所有采樣點中有86%采樣點的環(huán)氧七氯濃度高于TEL值,有14%采樣點的環(huán)氧七氯濃度高于PEL值。南四湖表層沉積物環(huán)境處在較低的風(fēng)險水平,但是要注意環(huán)氧七氯的對環(huán)境的影響。對南四湖生物中有機氯的風(fēng)險評價是通過計算容許日攝取量和風(fēng)險商的值來完成的。評價結(jié)果顯示：HCHs的HR值大于1,表明日常食用南四湖魚類,存在潛在致癌風(fēng)險的概率大于百萬分之一。依據(jù)南四湖水、表層沉積物和魚肉中有機氯的風(fēng)險評價結(jié)果可知,六六六和環(huán)氧七氯對人類健康的風(fēng)險影響高于滴滴涕和狄氏劑類化合物。 運用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用測定了南四湖水、沉積物、水生生物中的多環(huán)芳烴。南四湖水、沉積物、水生植物和動物中多環(huán)芳烴的總含量分別為：27.54-55.04ng/L,80.31-639.23ng/g干重,20.92-192.78ng/g干重,和67.3-533.9ng/g干重。運用菲與蒽(Ph/An)、熒蒽與芘(Flu/Pyr)、低分子量(2-3環(huán))多環(huán)芳烴與高分子量(4-6環(huán))多環(huán)芳烴的含量比值(LMW/HMW)來判斷南四湖沉積物中多環(huán)芳烴的可能來源。比值分析結(jié)果表明南四湖大多數(shù)采樣點主要是化石燃料的不完全燃燒和石油源的混合污染。 在南四湖水、沉積物和水生植物樣品中多環(huán)芳烴的組成相似,都以2-3環(huán)多環(huán)芳烴化合物為主,而在沉積物中多環(huán)芳烴主要以4-6環(huán)多環(huán)芳烴化合物為主。在沉積物和水生植物中多環(huán)芳烴含量存在正相關(guān)關(guān)系,但是它們的多環(huán)芳烴的組成不同,這意味著水生植物從沉積物中吸收多環(huán)芳烴是有選擇性的,多環(huán)芳烴化合物在水生植物中的積累是不同的。水生植物和魚中的多環(huán)芳烴存在正相關(guān)關(guān)系,這一結(jié)論說明魚中的多環(huán)芳烴主要是從水生植物中獲取的,而不是主要直接從水中獲得的。 運用生物積累因子(BASF)來表示多環(huán)芳烴化合物在水生生態(tài)系統(tǒng)中的積累。在水生生物中低分子量的多環(huán)芳烴的生物積累因子要比高分子量的多環(huán)芳烴高,這說明低分子量的多環(huán)芳烴化合物在水生植物、魚和蝦中更容易被積累。在水生植物中光葉眼子菜(Potamogeton lucens Linn)和金魚藻(Ceratophyllum demersum Linn)的總的多環(huán)芳烴化合物的生物積累因子高于大部分動物的生物積累因子；在南四湖魚和蝦中多環(huán)芳烴化合物的生物積累因子從高到低的順序是：鯉魚青蝦鯽魚烏鱧,烏鱧屬于食肉性動物,鯽魚和鯉魚是雜食性動物,因此,從食性判斷烏鱧相對于鯽魚、鯉魚和蝦處于較高營養(yǎng)級水平,但是在本研究結(jié)果中烏鱧的生物積累因子卻是最低的,蝦的生物積累因子僅低于鯉魚,以上結(jié)論表明,在南四湖動物中多環(huán)芳烴化合物并沒有沿著食物鏈由低到高進(jìn)行積累。 南四湖水、沉積物、動物中多環(huán)芳烴化合物的風(fēng)險評價結(jié)果表明,南四湖水環(huán)境目前是安全的,但是值得注意的是,BaA, BaP, InP, DBA和BghiP在所有采樣點中沉積物、水生植物和動物樣品中都有檢出,它們對南四湖生物存在著潛在致癌性。 運用電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜法測定了南四湖水、沉積物、水生植物和動物中重金屬砷、鎘、鉻、銅、鐵、錳、鎳、鉛和鋅的含量。水中檢出的重金屬含量都很低,而沉積物中重金屬的含量相對水中重金屬的含量較高,這說明南四湖水體中存在低含量、持續(xù)的重金屬的輸入。水生植物中鉻和鐵的含量超出其相應(yīng)的毒性含量值。在水、沉積物、水生植物和動物中重金屬含量相關(guān)性很低。因子分析和水、沉積物、水生植物和動物中不同重金屬間相互關(guān)系分析結(jié)果表明：除了砷之外,其他大多數(shù)重金屬間有相似的污染來源,同時也說明南四湖中砷的污染來源和其他重金屬的污染來源不同。不同采樣點上級湖和下級湖中重金屬含量比較結(jié)果表明,上級湖中重金屬的污染要比下級湖中重金屬污染嚴(yán)重。南四湖豐富的煤炭資源是導(dǎo)致重金屬污染的一個重要原因。生物積累因子分析結(jié)果表明,水生生物中砷和鋅的積累和食物鏈營養(yǎng)級之間存在正向關(guān)系,除砷和鋅之外的其他重金屬并沒有沿著食物鏈進(jìn)行生物富集。南四湖水、沉積物、水生植物和動物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果表明,南四湖水環(huán)境目前是安全的,但是要注意砷和鋅的攝入。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X17;X524

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 葛冬梅;韓寶平;鄭曦;;微山湖水體中有機氯農(nóng)藥的分布及風(fēng)險評價[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2010年22期

2 張秀芳,董曉麗;遼河中下游水體中有機氯農(nóng)藥的殘留調(diào)查[J];大連輕工業(yè)學(xué)院學(xué)報;2002年02期

3 任仁;《斯德哥爾摩公約》禁用的12種持久性有機污染物[J];大學(xué)化學(xué);2003年03期

4 王s

本文編號：2747410