【摘要】：碳納米管作為一種新型的碳質納米材料,具有巨大的應用前景。然而,在碳納米管及其產品的生產、使用和處理過程中,各種形式的碳納米管會通過不同的途徑進入環(huán)境當中。碳納米管不僅本身對生物和人體具有一定的毒性,還會通過強的吸附作用在很大程度上改變污染物的遷移、轉化和歸趨等環(huán)境行為,可能對環(huán)境和生態(tài)帶來嚴重的負面影響。另外,由于抗生素類藥物的大范圍使用,其對人類健康和生態(tài)健康的潛在風險也受到廣泛關注。因此,研究碳納米管在水體中的懸浮情況及其與抗生素類藥物的吸附過程很有必要。 本文以碳納米管為主要研究對像,研究了其在水環(huán)境中的懸浮分散與聚集情況,考察了超聲波分散處理、天然有機質及表面活性劑對碳納米管在水體中懸浮的影響,并提出了測定其懸浮液濃度的方法。選用了兩種不同類型的常用抗生素諾氟沙星(NOR)和氧四環(huán)素(OTC),通過吸附批試驗及單點濃度試驗研究了其在功能化多壁碳納米管上的吸附行為。研究結果表明： 與振蕩處理相比,超聲波處理能夠更大的提高碳納米管在水體中的懸浮能力,但超聲時間與碳納米管懸浮情況之間并不是簡單的線性關系,存在著最佳超聲時間。DOM或表面活性劑的存在會很大程度上影響碳納米管在水環(huán)境中的懸浮狀態(tài),DOM與表面活性劑的濃度與碳納米管懸浮之間也不是線性關系,存在最佳濃度,DOM和表面活性劑的性質也是影響碳納米管懸浮的主要因素之一 NOR在所有吸附質上的吸附等溫線都具有高度非線性,并可由Freundlich模型和Polanyi-Manes模型進行高度擬合；通過比較不同pH值下的吸附系數(shù)發(fā)現(xiàn),疏水反應和靜電反應在碳納米管吸附NOR過程中起到了重要作用,與C-CNTs相比,H-CNTs對NOR具有更高的吸附能力,其吸附差異可由,π-π電子給受體(EDA)理論解釋。 不同溫度下NOR在碳納米管上的吸附/解吸存在一定程度的解吸滯后,溫度對吸附和解吸過程均有明顯影響。NOR在碳納米管上吸附的熱動力學分析的結果表明：碳納米管吸附NOR是熱力學自發(fā)的,且是吸熱反應。吸附位點能量分布分析的結果則進一步說明吸附過程的吸附能分布不均,NOR在低液相濃度下優(yōu)先占據(jù)高能量吸附位點,之后擴展到低能量吸附位點,此結果與非線性等溫線一致。 Ca2+的存在對OTC吸附及UV響應值具有不同程度的影響,而由Na離子引起的離子強度則沒有明顯作用。通過批試驗進行OTC在G-CNTs、C-CNTs和H-CNTs上的吸附試驗,結果表明碳納米管上對OTC的吸附等溫線都具是非線性的,與天然吸附劑相比吸附更強,這一結果進一步說明了吸附能量分布的不均一性。 通過改變體系pH、離子強度和Ca2+的存在等發(fā)現(xiàn)由Na離子引起的離子強度對OTC在碳納米管上的吸附過程無顯著影響,而Ca2+則可能通過“橋接”作用影響碳納米管對OTC的吸附量。除此以外,EDA反應也是OTC在碳納米管上吸附的主要機理。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2010
【分類號】：X13;TB383.1

【參考文獻】

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本文編號：2744293