發(fā)布時(shí)間：2020-07-05 19:09

【摘要】： 隨著全球?qū)κ彤a(chǎn)品需求和石油海洋運(yùn)輸?shù)脑黾?大量的石油以及石油制品通過(guò)各類溢油事故污染海洋環(huán)境。由于石油對(duì)水生生態(tài),尤其是脆弱的沙灘生態(tài)系統(tǒng)高度的毒性效應(yīng),一旦發(fā)生溢油事故,就必須進(jìn)行及時(shí)的溢油清除。傳統(tǒng)溢油清除的物理手段局限性較大,尤其是易受天氣的影響,而且不易清除徹底。與此相比,施用化學(xué)分散劑來(lái)清除溢油則往往會(huì)產(chǎn)生毒性更大更持久的二次污染,還會(huì)加速溢油在沙灘含水層中的滲透。因此溢油修復(fù)領(lǐng)域的專家們一直在探求一種高效、經(jīng)濟(jì)、又環(huán)保的溢油修復(fù)技術(shù)。 近二十年來(lái)人們逐漸認(rèn)識(shí)到在溢油事故發(fā)生以后,油污沙灘環(huán)境中能自然生成一種油-懸浮顆粒物的凝聚體(Oil-Suspended Particulate Matter Aggregates, OSA)。OSA的生成不僅可以促進(jìn)油從沙灘向海洋水體中的擴(kuò)散,并且能極大地促進(jìn)油的生物降解�；贠SA生成的溢油的自然修復(fù)手段以及其后發(fā)展起來(lái)的多種基于OSA生成的溢油清除措施正在油污沙灘清除過(guò)程中發(fā)揮著不可忽視的作用。為了更好地認(rèn)識(shí)和控制這一過(guò)程,溢油修復(fù)領(lǐng)域的科學(xué)家們致力于研究OSA在不同條件下的形成特征。近幾年來(lái)出現(xiàn)了一些對(duì)于不同控制因素(如懸浮顆粒物的粒徑和濃度,不同石油特性、水的鹽度以及溫度)對(duì)OSA形成的影響研究。 但是以往幾乎所有的關(guān)于OSA形成的試驗(yàn)研究中,油和懸浮顆粒物之間的相互作用或者是在一定的混合條件下反應(yīng)很長(zhǎng)一段時(shí)間或者是在某個(gè)較大的混合能量下反應(yīng)較短的時(shí)間。對(duì)OSA形成動(dòng)力學(xué)過(guò)程研究的缺乏導(dǎo)致已有的關(guān)于OSA形成的定量研究成果難以與野外沙灘環(huán)境中石油的修復(fù)行為相互轉(zhuǎn)化,從而無(wú)法對(duì)溢油修復(fù)策略的選擇提供更為行之有效的定量依據(jù)。另外,海洋環(huán)境中的混合能量,無(wú)論在時(shí)間上還是在空間上的分布變化都是巨大的�；旌夏芰繉�(duì)于控制溢油的分散、油滴和懸浮顆粒物在水體中的懸浮以及油滴和懸浮顆粒物之間的相互作用都具有非常重要的作用。然而,迄今為止很難找到關(guān)于混合能量對(duì)OSA形成的影響的系統(tǒng)而深入的研究。在這種大環(huán)境下,本課題的研究就顯得極為重要并且意義深遠(yuǎn)。 本論文在深入閱讀理解OSA研究領(lǐng)域的已有文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,主要以Hill et al.(2002)提出的預(yù)測(cè)OSA形成的時(shí)間尺度的數(shù)值模型為理論依據(jù),設(shè)計(jì)試驗(yàn)室內(nèi)批量試驗(yàn),旨在研究不同混合條件下(不同混合能量以及不同懸浮顆粒物濃度)石油和懸浮顆粒物之間相互作用的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,建立預(yù)測(cè)OSA形成的數(shù)值模型。 本文主要采用試驗(yàn)室批量試驗(yàn),采用搖擺式振蕩器,將一定濃度的原油樣品(分別采用阿拉伯輕油、阿拉伯中油和阿拉伯重油)與一定濃度的懸浮顆粒物(美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)中心基于海灣沉積物制備的標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)1941b)在一定的混合條件下振蕩不同時(shí)間,分離樣品中沉降的OSA,萃取并用氣相色譜—火焰離子檢測(cè)器方法測(cè)定OSA中石油碳?xì)浠衔锟偭?TPH)含量,同時(shí)測(cè)定沉降的顆粒物含量。通過(guò)控制不同振蕩時(shí)間得出OSA中捕獲的石油含量以及沉降的顆粒物隨振蕩時(shí)間的變化。對(duì)不同混合能量、不同油種類以及不同顆粒物濃度下的系列數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得出預(yù)測(cè)OSA形成的數(shù)值模型。 對(duì)不同混合條件下形成OSA的結(jié)構(gòu)特征研究,包括OSA結(jié)構(gòu)種類、OSA中結(jié)合油滴粒徑分布和濃度以及OSA粒徑分布隨反應(yīng)時(shí)間的變化采用紫外熒光-可見光顯微鏡以及激光粒度分析儀進(jìn)行測(cè)量。對(duì)于得到的顯微鏡照片采用基于Matlab平臺(tái)開發(fā)的程序進(jìn)行處理,得出不同混合條件下,在OSA形成過(guò)程中,油滴粒徑及濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律。 通過(guò)上述一系列的研究,本文得到了一些新的認(rèn)識(shí)和結(jié)論,主要包括： (1)混合能量的強(qiáng)度對(duì)于OSA生成的時(shí)間尺度具有極強(qiáng)的控制作用。本研究發(fā)現(xiàn),存在一個(gè)臨界混合能量(當(dāng)振蕩速率是2.0Hz時(shí)),當(dāng)?shù)陀谶@個(gè)混合能量時(shí),即使存在足夠的懸浮顆粒物,OSA也不會(huì)在短期內(nèi)生成。當(dāng)混合能量相當(dāng)于海洋破碎波的條件下,OSA在7個(gè)小時(shí)內(nèi)就能形成。不同混合條件下OSA中油的捕獲率隨時(shí)間變化的規(guī)律均可用公式3-1來(lái)表述,即OSA中油的捕獲率隨振蕩時(shí)間呈指數(shù)形式增長(zhǎng),直到達(dá)到某個(gè)平衡值并趨于穩(wěn)定。混合能量的增大,能夠顯著增加OSA中油的捕獲率,并能縮短OSA形成需要的時(shí)間。 (2)懸浮顆粒物的濃度對(duì)于OSA形成的時(shí)間尺度具有極強(qiáng)的控制作用。增加顆粒物的濃度迅速增長(zhǎng)了OSA的生成,并且顯著縮短了OSA形成的時(shí)間尺度。在OSA能生成的范圍內(nèi),與混合能量相比,顆粒物的濃度對(duì)于OSA生成的時(shí)間尺度具有更強(qiáng)的控制作用。 (3)與懸浮顆粒物濃度和混合能量相比,本研究所選用的三種不同性質(zhì)的原油性質(zhì)對(duì)OSA生成的影響相對(duì)較弱。這可能和選取的原油性質(zhì)有關(guān)。但是研究發(fā)現(xiàn),瀝青質(zhì)-樹脂含量較高的阿拉伯重油生成的OSA中含有的油量明顯高于其它兩種油類。因此,可以推斷石油中的瀝青質(zhì)-樹脂含量對(duì)于OSA的生成具有明顯的促進(jìn)作用。 (4)在對(duì)OSA中石油捕獲率研究的基礎(chǔ)上,結(jié)合OSA中結(jié)合的懸浮顆粒物質(zhì)量時(shí)間序列數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),不同混合條件下OSA中油-懸浮顆粒物的比率隨時(shí)間的變化呈現(xiàn)出與公式3-1相似的規(guī)律,即OSA中油-懸浮顆粒物的比率隨振蕩時(shí)間的增加呈指數(shù)形式增大,直到達(dá)到某—平衡值而趨于穩(wěn)定。研究發(fā)現(xiàn),懸浮顆粒物的濃度對(duì)于OSA中油-懸浮顆粒物的比率具有很強(qiáng)的控制作用,具體表現(xiàn)為：在低懸浮顆粒物濃度(100mg/L)條件下,OSA中油-懸浮顆粒物的比率介于0.59-1.13 mg油/mg顆粒物之間；在中等懸浮顆粒物濃度(200mg/L)時(shí),OSA中油-懸浮顆粒物的比率介于0.28-0.45 mg油/mg顆粒物之間；在高懸浮顆粒物濃度(400mg/L)時(shí),OSA中油-懸浮顆粒物的比率介于0.21-0.24 mg油/mg顆粒物之間。 (5)通過(guò)對(duì)不同混合條件下形成OSA的結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),低混合能量下生成的OSA以固體狀OSA和單油滴狀OSA為主,而高混合能量下生成的OSA以多油滴狀OSA為主。研究發(fā)現(xiàn),混合能量越大,多油滴狀OSA中結(jié)合的油滴數(shù)目越多,油滴的粒徑也越小。研究還發(fā)現(xiàn),在高的懸浮顆粒物濃度下,容易生成漂浮的薄片狀OSA。在低混合能量下,阿拉伯重油更趨向于生成固體狀OSA。 (6)通過(guò)激光粒度分析儀對(duì)生成OSA的粒徑進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),在一定的混合能量下,隨著混合時(shí)間的增大,OSA的粒徑逐漸增大。但是,高的混合能量對(duì)于生成的OSA和顆粒物凝聚體具有一定的破碎作用,而在一定程度上抑制了OSA體積的增大。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X55

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2743013