【摘要】： 氮氧化物（主要是NO_x）是引起酸雨、光化學煙霧等破壞地球生態(tài)環(huán)境和損害 人體健康的主要大氣污染物。因此如何有效地消除NO_x已成為目前環(huán)境保護中一個 非常令人關(guān)注的重要課題。汽車發(fā)動機尾氣的后處理被認為是一種有效凈化方式。 但截止目前，人們還沒有找到一種合適的催化劑能在稀燃條件下有效地降低NO_x。 現(xiàn)有的研究表明，對NO具有較高活性的催化劑，如貴金屬、金屬氧化物，通常也 顯示出較強的氧親和力。吸附在催化劑表面的氧物種占據(jù)了有利于NO吸附、解離 的活性位，阻礙了NO的繼續(xù)吸附和分解，從而導致催化劑失活。本文以催化改性 碳纖維降低發(fā)動機NO_x排放的機理及應(yīng)用為課題進行了研究，得到了一些新的、有 實際意義的結(jié)果。主要研究工作內(nèi)容如下： 1．論述了NO_x排放控制技術(shù)研究的意義；系統(tǒng)地綜述了汽油機、柴油機NO_x排放 控制技術(shù)的發(fā)展與現(xiàn)狀。 2．對不同的種類活性炭纖維，在微型反應(yīng)器中于不同溫度下進行脫除NO性能篩 選，并利用程序升溫脫附（TPD）、熱重（TG）、掃描電鏡（SEM）等分析手段進 行評價，測定結(jié)果表明以聚丙烯腈基為原料的活性炭纖維脫除NO的性能最佳。 3．在初步篩選的基礎(chǔ)上選定兩種聚丙烯腈基活性炭纖維氈（ACF）作為對象，研 究了其本體和經(jīng)硝酸處理后脫除NO的性能，表明ACF經(jīng)硝酸處理后脫除NO的 性能有所提高，且以2～4小時為較佳處理時間。為了解反應(yīng)物和產(chǎn)物在ACF 上的吸附性能，在ACF上進行TPD試驗表明，ACF經(jīng)硝酸浸漬處理后對O_2、CO 和NO的吸附性能均強于未處理的ACF，唯有CO_2相反。在含微量氧的條件下， NO與ACF反應(yīng)的初級產(chǎn)物為CO_2，據(jù)此按一級反應(yīng)對實驗數(shù)據(jù)作了動力學處理， 得到了NO與ACF反應(yīng)的反應(yīng)速率與溫度的關(guān)聯(lián)式。表明經(jīng)硝酸浸漬處理后的 ACF脫除NO的性能恒優(yōu)于未處理的。 4．以聚丙烯腈基ACF為載體，銅基ACF采用等體積浸漬法制備。試驗結(jié)果表明銅 基ACF對脫除NO具有非常高的活性，脫氮率不但高于硝酸浸漬處理后的ACF 和未改性的ACF， 而且高于載其它金屬ACF及載復合金屬離子ACF。 5.利用程序升溫還原裝置（TPR）、程序升溫脫附（TPD）、熱重（TG）等試驗方法， 證明了未改性、硝酸基、銅基的活性炭纖維（ACF）等均存在含氧基團。在微 型反應(yīng)器中對這些ACF與NO的反應(yīng)產(chǎn)物進行了定量測定。發(fā)現(xiàn)NO脫除與ACF 含氧量和表面合氧基團存在及分布有關(guān)。還考察了CO的存在對該反應(yīng)的影響。 6．車用催化轉(zhuǎn)化器的結(jié)構(gòu)、流動阻力等對催化轉(zhuǎn)化器和發(fā)動機的性能有很大影 響。通過對催化轉(zhuǎn)化器的各種形狀結(jié)構(gòu)因素對性能的影響的研究。在此基礎(chǔ)上 提出了催化轉(zhuǎn)化器的優(yōu)化設(shè)計準則，設(shè)計了新的催化轉(zhuǎn)化器。 7．根據(jù)對不同活性炭纖維篩選的結(jié)果，在新設(shè)計催化轉(zhuǎn)化器中，對載有未改性、 硝酸基和銅基活性炭纖維進行汽油機的臺架試驗。其中包括：不同活性炭纖維 的脫氮性能研究；對發(fā)動機油耗和背壓的影響；后處理系統(tǒng)的可靠性和耐久性 的試驗研究等。試驗結(jié)果還表明，銅基活性炭纖維的脫氮率高于未改性和硝酸 大連理工大學博士學位論文 基活性炭纖維與化工試驗室的結(jié)論一致。從試驗中提出了不同活性炭纖維，在 一定的含氧量下，HC、CO轉(zhuǎn)化率同時較高的情況下，N0x的轉(zhuǎn)化率才能較高的 見解。
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2000
【分類號】：X51

【引證文獻】

相關(guān)期刊論文 前6條

1 郭世永,陳家驊;改性碳纖維降低汽油機NO_x的性能研究[J];哈爾濱工業(yè)大學學報;2002年01期

2 郭世永,陳覺先,趙繼業(yè),陳家驊;用改性碳纖維降低發(fā)動機NO的試驗研究[J];內(nèi)燃機學報;2001年06期

3 郭世永,姚春德,陳家驊;活性碳纖維負載金屬氧化物降低汽油機NO的試驗研究[J];內(nèi)燃機學報;2003年05期

4 蘇慶運,朱國朝,劉衛(wèi)國,陳家驊,初天雷;柴油機排放后處理技術(shù)的進展及發(fā)展趨勢[J];汽車工程;2001年05期

5 郭世永,陳家驊;催化改性活性碳纖維降低NO的實驗研究[J];燃燒科學與技術(shù);2002年02期

6 趙繼業(yè),陳覺先,朱國朝,陳家驊;利用CFD分析催化轉(zhuǎn)化器不同設(shè)計因素的影響[J];小型內(nèi)燃機與摩托車;2001年03期

相關(guān)碩士學位論文 前2條

1 佟德輝;WD615系列柴油機排放控制技術(shù)的研究[D];天津大學;2004年

2 秦長城;汽車尾氣氮氧化物排放控制的詳細機理研究[D];大連理工大學;2007年

本文編號：2740515