【摘要】：梯恩梯(TNT)是現(xiàn)在最廣泛應(yīng)用于國(guó)防與國(guó)民經(jīng)濟(jì)建設(shè)中的單體炸藥。但TNT有很大的毒性,能致癌,在其生產(chǎn)和廢舊彈藥處置過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量TNT廢水,對(duì)人類(lèi)健康及環(huán)境造成嚴(yán)重危害。同時(shí),印染廢水因其水質(zhì)變化較大,有機(jī)物含量很高,也已然成為環(huán)境污染的一大難題。結(jié)合當(dāng)前軍民融合的時(shí)代背景,尋找一種既能降解TNT廢水又能處理印染廢水的高效途徑就顯得很有意義。光催化技術(shù)作為一種非選擇性深度氧化技術(shù),具有可以處理廢水中絕大多數(shù)污染物,是目前最有前景的環(huán)境污染治理方法之一。本論文從提高光催化體系的光吸收效率和光生電子-空穴分離率出發(fā),制備了幾種基于貴金屬Ag的復(fù)合光催化材料。使用X射線粉末衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)、N_2-吸附脫附、紫外可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)、X-射線光電子能譜(XPS)和紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(DRS)等手段對(duì)材料的物相、微觀形貌、吸附性能、能帶結(jié)構(gòu)、化學(xué)結(jié)構(gòu)和光化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行詳細(xì)表征,研究材料光催化降解三硝基甲苯(TNT)模擬炸藥廢水和羅丹明B(RhB)模擬染料廢水兩種目標(biāo)污染物的性能,評(píng)價(jià)復(fù)合光催化劑的光催化活性。系統(tǒng)研究了特定形貌復(fù)合光催化劑的形成機(jī)理、光催化性能提高的機(jī)理和目標(biāo)污染物的降解機(jī)理,闡述了光催化劑的微觀結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與光催化性能之間的內(nèi)在關(guān)系,探索了高性能光催化材料可控構(gòu)筑的新途徑,為銀基復(fù)合光催化劑的制備和在難降解有機(jī)廢水處理中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。具體工作如下:(1)通過(guò)一步溶劑熱法,以一定比例的水和二乙醇胺混合物為溶劑,AgNO_3為Ag源,同時(shí)在Bi_2GeO_5納米粒子上進(jìn)行Ag摻雜和負(fù)載,制備了Ag修飾Bi_2GeO_5光催化劑。通過(guò)多種表征手段對(duì)復(fù)合物的組成、結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行分析,并將其應(yīng)用在紫外光下降解TNT和可見(jiàn)光光催化RhB的研究當(dāng)中,分析其結(jié)構(gòu)與效能的關(guān)系。(2)通過(guò)微波輔助法合成Ag@AgCl/ZnCo_2O_4復(fù)合光催化劑。通過(guò)多種表征手段對(duì)所制備催化劑的組成、結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行了分析,并探討了其紫外光條件下Ag@AgCl/ZnCo_2O_4光催化降解TNT的性能。同時(shí),可見(jiàn)光催化降解RhB活性和穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)也被執(zhí)行,并在此基礎(chǔ)上推測(cè)分析了Ag@AgCl/ZnCo_2O_4光催化降解RhB的降解機(jī)理。(3)采用溶劑熱法制備的納米TiO_2與通過(guò)離子交換法制得的AgI復(fù)合,并通過(guò)光還原使部分Ag~+被還原成Ag單質(zhì),制備得到三元Ag@AgI/TiO_2異質(zhì)結(jié)復(fù)合物。使用多種先進(jìn)表征手段對(duì)異質(zhì)結(jié)復(fù)合物的組成、結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行了分析。并且通過(guò)紫外光照射下降解TNT的實(shí)驗(yàn)研究了其光催化降解TNT的性能。此外,通過(guò)在可見(jiàn)光條件下催化降解RhB來(lái)分析Ag@AgI/TiO_2光催化降解RhB的活性和穩(wěn)定性,進(jìn)而推測(cè)RhB在Ag@AgI/TiO_2光催化系統(tǒng)中的降解機(jī)理。(4)通過(guò)兩步溶劑熱結(jié)合光還原法制備了一系列Ag@AgBr/Cu_2O復(fù)合光催化劑,通過(guò)多種表征手段對(duì)復(fù)合光催化劑的組成、結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行了分析,研究了其在紫外光下復(fù)合物降解TNT的光催化性能,并且探討了其可見(jiàn)光催化降解RhB的性能與機(jī)理。(5)采用兩步法合成了TiO_2/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑,對(duì)復(fù)合物的組成、結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行了表征分析,并研究了其在紫外光條件下光催化降解TNT的性能。為了進(jìn)一步認(rèn)識(shí)TiO_2/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑的光催化性能,可見(jiàn)光催化降解RhB的性能與機(jī)理實(shí)驗(yàn)被完成。
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;O644.1;X703
【圖文】：

主要技術(shù)路線

圖 2-1 半導(dǎo)體光催化原理示意圖Figure 2-1 Schematic of semiconductor photocatalytic mechanism[22]催化活性的因素

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