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細(xì)顆粒物化學(xué)組成及其對前體物排放響應(yīng)的數(shù)值模擬研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-27 05:36
【摘要】:我國面臨著嚴(yán)重的細(xì)顆粒物(PM2.5)污染問題,而PM2.5由復(fù)雜的化學(xué)組分構(gòu)成,需根據(jù)不同組分的理化特征和形成機(jī)制制定科學(xué)有效的控制策略。本研究旨在探索對PM2.5化學(xué)組成、特別是有機(jī)氣溶膠(OA)進(jìn)行數(shù)值模擬的有效方法,并在此基礎(chǔ)上建立城市群地區(qū)PM2.5及其組分濃度與大氣污染排放之間的快速響應(yīng)關(guān)系,為PM2.5控制決策提供理論與技術(shù)支持。研究利用二維揮發(fā)性區(qū)間(2D-VBS)箱式模型對有機(jī)氣溶膠多級氧化實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了模擬,根據(jù)模擬結(jié)果提出了用于三維數(shù)值模擬的2D-VBS參數(shù)化方案。以此為基礎(chǔ)建立了CMAQ/2D-VBS三維空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng),利用外場觀測數(shù)據(jù)驗(yàn)證了模擬系統(tǒng)的可靠性。開發(fā)了拓展的響應(yīng)表面模型(ERSM),利用ERSM技術(shù)建立了長三角地區(qū)PM2.5及其組分濃度與多區(qū)域、多部門、多污染物排放量之間的非線性響應(yīng)關(guān)系,解析了PM2.5及其組分的來源,并開展了PM2.5污染控制情景分析。根據(jù)煙霧箱實(shí)驗(yàn)的模擬結(jié)果,研究提出對傳統(tǒng)二次有機(jī)氣溶膠(SOA)前體物的第一級氧化反應(yīng)進(jìn)行直接模擬,并采用三層不同設(shè)置的2D-VBS分別模擬人為源SOA的老化過程、自然源SOA的老化過程和一次有機(jī)氣溶膠(POA)/中等揮發(fā)性有機(jī)物(IVOC)的多級氧化過程;谶@一設(shè)置建立的CMAQ/2D-VBS三維空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)顯著改善了OA和SOA濃度的模擬結(jié)果,且對反映OA老化程度的氧碳比(O:C)的模擬值與多數(shù)站點(diǎn)的觀測值吻合良好。CMAQ/2D-VBS模擬結(jié)果表明,有機(jī)氣溶膠多級氧化過程可使中國東部平均OA和SOA濃度分別增加42%和10.6倍。人為源非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物(NMVOC)、自然源NMVOC、POA和IVOC對中國東部OA濃度的貢獻(xiàn)分別為8.7%、5.4%、40.2%和45.7%。研究建立的ERSM技術(shù)可靠性高,適用于PM2.5的多區(qū)域多污染物非線性來源解析。長三角地區(qū)PM2.5濃度對一次無機(jī)PM2.5排放最為敏感。在前體物中,一月份PM2.5濃度對氨(NH3)的排放最為敏感;八月份,PM2.5濃度對各類前體物排放均比較敏感。PM2.5對NH3和氮氧化物(NOX)排放的敏感性隨減排率增大有明顯增加。ERSM技術(shù)可用于重點(diǎn)區(qū)域PM2.5污染控制的快速決策。
【學(xué)位授予單位】:清華大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X513

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本文編號:2731394

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