【摘要】：能源危機(jī)和環(huán)境污染是當(dāng)今人類面臨的兩大難題。如何解決以上兩個問題對科研工作者提出了挑戰(zhàn)。層狀材料代表一類結(jié)構(gòu)性能多樣性和具有很大開發(fā)空間的二維體系,因其具有獨(dú)特的電學(xué)性能和大的比表面積而對傳感、催化和能源存儲應(yīng)用具有重要意義。層狀材料的剝離以及以剝離的納米片為基本單元來構(gòu)筑二維復(fù)合材料近年來受到了極其熱烈的關(guān)注。而作為層狀材料中重要的一類,層狀氫氧化物(特別是層狀雙金屬氫氧化物)因其組成和性能的多樣性,近年來是層狀材料中受關(guān)注也是研究火熱的一類材料。以剝離的層狀氫氧化物納米片為基本單元來構(gòu)筑二維復(fù)合材料受到了熱烈的關(guān)注,此外,可以通過不同途徑合成基于層狀氫氧化物的各種材料,如煅燒成對應(yīng)的金屬氧化物,與石墨烯形成層狀復(fù)合物等,這些材料具有豐富的性能,在環(huán)境和能源領(lǐng)域具有重要研究和應(yīng)用價值。本文圍繞層狀氫氧化物分別在光催化能源轉(zhuǎn)化、環(huán)境電分析和環(huán)境水處理三個方面的應(yīng)用進(jìn)行研究： 1.Co的一些配合物已被證實(shí)可以作為均相催化劑進(jìn)行光催化CO2還原。盡管這些均相催化體系具有很大的前景,但是它們?nèi)匀幻媾R難以提取回收再循環(huán)使用的難題。我們試圖選擇Co(OH)2口Co3O4作為異相催化劑來替代Co的分子配合物來研究CO2的光催化還原。以層狀Co(OH)2為前驅(qū)體,我們合成了暴露(112)晶面的Co3O4六角片,并且用其實(shí)現(xiàn)了有效地可見光催化CO2轉(zhuǎn)化。我們同時可控合成了暴露(111)晶面的Co3O4六角片。我們發(fā)現(xiàn)Co3O4六角片的晶面結(jié)構(gòu)對光催化CO2還原的性質(zhì)具有顯著地影響。密度泛函理論(DFT)計算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果同時證明Co3O4六角片的(112)晶面較(111)晶面對CO2還原更優(yōu)越。通過實(shí)驗(yàn)和理論計算的結(jié)合,對我們進(jìn)一步理解晶面效應(yīng)和光催化CO2還原之間的關(guān)聯(lián)提供了重要指導(dǎo)。另一方面,Co(OH)2被研究認(rèn)為是一種有效的水氧化催化劑。我們擬從層狀Co(OH)2出發(fā),試圖沿層狀Co(OH)2的剝離和金屬替代形成Co基LDH兩條線路來進(jìn)一步提高Co(OH)2作為水氧化催化劑的性能,期望能開發(fā)出一種高效的Co基層狀氫氧化物水氧化催化劑。此外,我們發(fā)現(xiàn)對于α-Co(OH)2和β-Co(OH)2,它們對水氧化的催化性能不同。 2.我們首次成功合成了一種具有優(yōu)異電化學(xué)性能的層狀A(yù)lOOH-RGO復(fù)合物新型結(jié)構(gòu)。該復(fù)合物通過綠色、簡便、高效和可大規(guī)�；乃疅岱椒ㄓ裳趸苯右徊椒ê铣伞lOOH納米片均勻分散在RGO的表面,有效地抑制了RGO的聚集。通過AlOOH和RGO的協(xié)同作用,AlOOH-RGO納米復(fù)合物在電化學(xué)檢測重金屬離子的應(yīng)用中顯示出優(yōu)異的靈敏度、穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用潛能�；谶@一工作,我們進(jìn)一步證明了吸附和電化學(xué)行為之間的關(guān)聯(lián)。更重要的是,作為一種新型的層狀復(fù)合物,AlOOH-RGO復(fù)合物可能具有其它一些潛在的性能等待探究。在AlOOH-RGO復(fù)合物的基礎(chǔ)上,通過煅燒,得到了一種新的Al2O3納米片-RGO復(fù)合物結(jié)構(gòu)。通過進(jìn)一步的優(yōu)化,Al2O3-RGO復(fù)合物有望應(yīng)用于飲用水中有機(jī)磷農(nóng)藥的檢測。 3.我們制備了浸漬Mg-Al-LDHs的海藻酸鈣小球(LDHs-n-MABs)用于水中氟離子的去除。我們試圖驗(yàn)證海藻酸鈣是一種有效固定LDHs的材料。由于制備的Mg-Al-LDHs層間插入的是NO3-陰離子,且LDHs對于F-陰離子的吸附能力要強(qiáng)于NO3-陰離子,因此LDHs-n-MABs有望在水中通過離子交換吸附F-陰離子。通過將磁性Fe3O4納米顆粒包覆在海藻酸鈣小球中可以輕松實(shí)驗(yàn)吸附劑的磁性分離。我們在不同實(shí)驗(yàn)條件下(pH值,吸附時間,吸附溫度,氟離子初始濃度和共存干擾物質(zhì))系統(tǒng)考察了LDHs-n-MABs作為吸附劑去除氟的可行性。最后,我們研究了LDHs-n-MABs這一生物吸附劑應(yīng)用于受污染實(shí)際水樣中氟去除的可行性。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O611.3;X830;X52

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 ;Thermodynamics and kinetics of cadmium adsorption onto oxidized granular activated carbon[J];Journal of Environmental Sciences;2007年11期

2 尉艷;高超;楊苒;王倫;劉錦淮;黃行九;;納米材料修飾電極在重金屬離子檢測中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2012年01期

3 尉艷;劉中剛;高超;王倫;劉錦淮;黃行九;;納米材料電化學(xué)與生物傳感器——有機(jī)微污染物檢測新途徑[J];化學(xué)進(jìn)展;2012年04期

本文編號：2731304